Dans cette thèse nous étudions les aspects théoriques et expérimentaux de la méthode de Variation de Contraste par Polarisation Nucléaire (VCPN) appliquée à la diffusion de neutrons aux petits angles. Nous exposons les bases théoriques de la diffusion de neutrons en mettant en évidence le fondement de la méthode VCPN: la forte dépendance en spin, en particulier pour les protons, de l'interaction noyau-neutron. Nous présentons également les principes de la RMN en nous attardant sur les méthodes de polarisation dynamique par effet solide, qui permettent de contrôler la polarisation des protons des échantillons, et par là même de maîtriser la variation de contraste. Nous présentons une étude essentiellement théorique de la méthode VCPN dite ``en statique'' qui suppose que la polarisation nucléaire est homogène dans l'échantillon et constante au cours de l'expérience. Nous montrons qu'elle permet, en réalisant plusieurs acquisitions à différentes polarisations, d'obtenir les fonctions de structure de système à composants multiples, et cela, sans avoir à recourir à plusieurs échantillons. Pour cela, nous avons testé un dispositif simple de stabilisation de la polarisation nucléaire. Nous exposons également une nouvelle application de la méthode VCPN dite ``en dynamique''. Nous avons montré l'existence, dans des mélanges glycérol-eau deutérés dopés par des centres paramagnétiques, de domaines de polarisation nucléaire pendant les premières secondes de la polarisation dynamique par effet solide. Ceci renforce considérablement la diffusion cohérente des centres paramagnétiques. Nous abordons les raisons théoriques expliquant l'apparition de ces domaines de polarisation, ainsi que les différentes techniques permettant de les observer par diffusion de neutrons.