Submitted by Etelvina Domingos (etelvina.domingos@ufpe.br) on 2015-03-10T19:39:47Z No. of bitstreams: 2 VERSÃO FINAL DA TESE DE DOUTORADO DE RICARDO SCHNEIDER Correções Banca 24-02-12 as 19 30 (2).pdf: 6805434 bytes, checksum: 4e1a4cf9c9351d215edfb5bd590bc6b8 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-10T19:39:47Z (GMT). No. of bitstreams: 2 VERSÃO FINAL DA TESE DE DOUTORADO DE RICARDO SCHNEIDER Correções Banca 24-02-12 as 19 30 (2).pdf: 6805434 bytes, checksum: 4e1a4cf9c9351d215edfb5bd590bc6b8 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2012-01 / Foram desenvolvidos e estudados sistemas vítreos com a capacidade de formação de nanopartículas e filmes nanoestruturados, quando submetidos a tratamento térmico, para atuar como parte ativa de dispositivos. As composições dos sistemas desenvolvidos e avaliados mostraram-se adequadas para produção de fibras. O crescimento de nanofilmes foi monitorado em função das condições de tratamento térmico, em temperaturas características de cada sistema, através de microscopia de força atômica (AFM) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Um dos sistemas desenvolvidos no presente trabalho resultou em aplicação como parte ativa de dispositivos sensores de gás hidrogênio. As temperaturas características dos sistemas estudados foram determinadas por análise térmica e utilizadas em simulações dos eventos térmicos observados. As simulações foram realizadas com rotinas desenvolvidas no programa Wolfram Mathematica®, possibilitando caracterização dos mecanismos associados aos processos de cristalização. As amostras vítreas em forma de fibras puxadas a partir dos sistemas baseados em compostos de chumbo, GAPAgF e GAPAgO, dopadas com íons prata, foram obtidas pela fusão dos reagentes de partida em forno resistivo, seguidas pelo tratamento térmico em torno da temperatura de transição vítrea (Tg) para produzir o filme de prata nanoestruturado na superfície das fibras. Um terceiro sistema, baseado em fosfato (NaPONG), apresentou crescimento de filme nanoestruturado apenas quando submetido a tratamento térmico em atmosfera redutora, diferenciando substancialmente do mecanismo envolvido nos sistemas anteriores (GAPAgF e GAPAgO). O sistema NaPONG apresenta uma capacidade de dissolução de vários óxidos e compostos, e permitiu a dopagem deste sistema também com íons Ni2+ e a obtenção de nanopartículas de níquel. O crescimento do filme nanoestruturado nos sistemas de compostos de chumbo apresenta forte dependência com a temperatura necessária para o crescimento do filme. Tal dependência não é observada no sistema baseado em fosfato, o que permite a obtenção de filmes em temperaturas em torno de 340 °C, abaixo da Tg do sistema. O crescimento das nanopartículas foi monitorado por AFM em ambos os sistemas, em função do tempo de tratamento térmico. Detectou-se crescimento de nanoestruturas de prata com 50 nm em apenas um minuto e cinco minutos de tratamento térmico, para os sistemas GAPAgO e NaPONG, respectivamente. Quanto às características elétricas, o filme nanoestruturado, que se apresenta como não-condutor quando obtido nos sistemas baseados em chumbo, mostrou-se condutor no sistema fosfato, obtido com tratamento térmico de trinta minutos a 350 °C sob atmosfera de H2. Imagens de MEV mostram que a condutividade é obtida quando se estabelece o “contato” entre as nanopartículas que formam o filme, ultrapassando um limiar de percolação, formando um caminho ininterrupto pelo qual fluirá a corrente elétrica. Fibras do sistema fosfato com filme condutor foram aplicadas no desenvolvimento de dispositivos sensores de gás. O dispositivo obtido mostra sensibilidade ao gás hidrogênio e não aos gases oxigênio e nitrogênio. Os resultados indicam que o dispositivo desenvolvido pode atuar como sensor seletivo, com aplicações nas áreas de processos e segurança.

Neste trabalho foram realizadas simulações computacionais para investigar as propriedades eletrônicas de nanossistemas baseados em nanotubos de carbono e grafeno por meio de cálculos de primeiros princípios. Um dos nanossistemas investigados é formado por um nanotubo de carbono acoplado a eletrodos de nanofios de paládio encapsulados. Foi mostrado que estados provenientes dos eletrodos interagem fortemente com os estados do nanotubo de carbono. Cálculos de transporte eletrônico foram realizados para investigar a potencialidade desse nanossistema em aplicações como transistor de efeito de campo. Foi mostrado que a intensidade da corrente elétrica desse nanossistema pode ser variada com o campo elétrico de gate. Outro trabalho desenvolvido no presente trabalho tem como base um nanossistema formado pelo grafeno depositado nos substratos SiO2 amorfo e h-BN. Foi determinada a energia de adsorção e a quantidade de carga transferida para investigar a influênicas desses substratos na adsorção da molécula de H2 pelo grafeno. Foi mostrado que a energia de adsorção da molécula de H2 adsorivda na interface grafeno/SiO2 amorfo é menor em comparação com o grafeno suspenso ou disposto sobre o substrato h-BN. Além disso, a adsorção do H2 nessa região resulta em uma transferência de carga de uma ordem de grandeza maior em comparação com a adsorção no grafeno suspenso, sendo observado um deslocamento do Cone de Dirac em relação ao nível de Fermi. Esse estudo poderá contribuir para a construção de futuros sensores de H2 à base de grafeno. / In this work, ab initio calculations were performed within DFT framework to analyse electronic properties of Carbon nanotubes and grapheme nano systems. In this work, computer simulations were performed to investigate the electronic properties of nanosystems based on carbon nanotubes and graphene within DFT framework. One of these systems studied is a Carbon nanotube semiconductor coupled to encapsulated leads of Pd nanowires. It has been shown that leads states interact strongly with the carbon nanotube states. Electronic transport calculations were performed to unfold new applications of this system, such as the field effect transistor. We noticed that charge current intensity can be tuned by electrical field. We also described the influence of amorphous SiO2 and h-BN, in H2 energy adsorption and charge transfer, where both materials are used as graphene substrates. It was shown that the latter adsorption energy in the graphene/Si02 is smaller than graphene/h-Bn and the graphene suspended itself. In fact this adsorption results in a charge transference one order greater than in the suspended graphene, which can be seen as a vertical shift of the Dirac Cone. This study may improve the construction of future H2 sensors based on graphene.

Neste trabalho foram realizadas simulações computacionais para investigar as propriedades eletrônicas de nanossistemas baseados em nanotubos de carbono e grafeno por meio de cálculos de primeiros princípios. Um dos nanossistemas investigados é formado por um nanotubo de carbono acoplado a eletrodos de nanofios de paládio encapsulados. Foi mostrado que estados provenientes dos eletrodos interagem fortemente com os estados do nanotubo de carbono. Cálculos de transporte eletrônico foram realizados para investigar a potencialidade desse nanossistema em aplicações como transistor de efeito de campo. Foi mostrado que a intensidade da corrente elétrica desse nanossistema pode ser variada com o campo elétrico de gate. Outro trabalho desenvolvido no presente trabalho tem como base um nanossistema formado pelo grafeno depositado nos substratos SiO2 amorfo e h-BN. Foi determinada a energia de adsorção e a quantidade de carga transferida para investigar a influênicas desses substratos na adsorção da molécula de H2 pelo grafeno. Foi mostrado que a energia de adsorção da molécula de H2 adsorivda na interface grafeno/SiO2 amorfo é menor em comparação com o grafeno suspenso ou disposto sobre o substrato h-BN. Além disso, a adsorção do H2 nessa região resulta em uma transferência de carga de uma ordem de grandeza maior em comparação com a adsorção no grafeno suspenso, sendo observado um deslocamento do Cone de Dirac em relação ao nível de Fermi. Esse estudo poderá contribuir para a construção de futuros sensores de H2 à base de grafeno. / In this work, ab initio calculations were performed within DFT framework to analyse electronic properties of Carbon nanotubes and grapheme nano systems. In this work, computer simulations were performed to investigate the electronic properties of nanosystems based on carbon nanotubes and graphene within DFT framework. One of these systems studied is a Carbon nanotube semiconductor coupled to encapsulated leads of Pd nanowires. It has been shown that leads states interact strongly with the carbon nanotube states. Electronic transport calculations were performed to unfold new applications of this system, such as the field effect transistor. We noticed that charge current intensity can be tuned by electrical field. We also described the influence of amorphous SiO2 and h-BN, in H2 energy adsorption and charge transfer, where both materials are used as graphene substrates. It was shown that the latter adsorption energy in the graphene/Si02 is smaller than graphene/h-Bn and the graphene suspended itself. In fact this adsorption results in a charge transference one order greater than in the suspended graphene, which can be seen as a vertical shift of the Dirac Cone. This study may improve the construction of future H2 sensors based on graphene.