Ce travail de thèse présente la modélisation des phénomènes interfaciaux des Silicates de Calcium Hydratés (C-S-H) en présence de diverses solutions salines. Les C-S-H sont synthétisés en laboratoire sous la forme de suspensions en solution. La caractérisation du solide par diffraction des rayons X et par résonnance magnétique nucléaire permet de valider le processus de synthèse. L'étude de particules colloïdales en solution, tels les C-S-H, requiert la caractérisation globale de l'interface, c'est-à-dire la surface du solide, la région interfaciale et la solution. Le modèle numérique développé dans le cadre de travail de recherche prend en compte les spécificités physiques de ces trois régions. La modélisation des intéractions ioniques s'articule expérimentalement sur les mesures de potentiel zêta et de rétention ionique. Le modèle considère les phénomènes de double couche et de complexation de surface pour interpréter les données de potentiel zêta. Une telle interprétation permet également de déterminer quantitativement la fixation des ions par les C-S-H, due à l'adsorption spécifique et à l'attraction électrostatique. La modélisation des interactions de surface est couplée chimiquement à un modèle de solubilité. Ce couplage physico-chimique fait intervenir la notion d'activité ionique. Le coefficient d'activité des ions en solution est calculé par la méthode MSA (Mean Spherical Approximation) qui est applicable à de fortes concentrations ioniques. Les C-S-H sont étudiés en présence de NaCl, Na2SO4, NaOH et CaCl2. Les résultats du modèle mettent en évidence la dépendance de la charge de surface en fonction de la composition de la solution, ainsi que la corrélation implicite entre les interactions interfaciales et la rétention ionique. Cette corrélation est vérifiée par l'application du modèle à des pâtes de C3S hydraté. L'un des objectifs majeurs de la thèse est l'étude du comportement des ions chlore. L'étude démontre leur très faible interactivité envers les C-S-H, ce qui constitue une information importante, car, dans le cas d'une pâte de ciment hydraté, les C-S-H sont généralement considérés comme étant les principaux responsables de la rétention du chlore. Par le développement d'un module d'interactions physiques, ce travail de recherche contribue significativement à l'étude du transport ionique dans les matériaux cimentaires.