Orientador: João Manuel Marques Cordeiro / Abstract: The energetical and environmental problematic related to the cement production is a very sensitive issue. As every other field, the construction industry must go through drastic change in the design of concrete and cement-based materials. The understanding of the physical and chemical properties of the Portland cement (PC) clinker is important to improve its design. Tricalcium silicate C3S, or alite, is the main phase of PC clinker and has been largely studied since it is the first responsible for the strength development of the cement paste. On the other hand, the development of computational methods at the molecular scale has made possible the modelling of structural, dynamical and energetic properties, sometimes hardly measurable by experimental means. Such methods are relatively new in the field of cement chemistry, but have been increasingly employed over the last 15 years. In this project, density functional theory (DFT), classical molecular dynamics (MD), and ab initio molecular dynamics (AIMD) are employed towards a better understanding of mechanical, thermal, and superficial properties of monoclinic C3S, as well as C3S/water interface features. The present thesis consists of five chapters. The first chapter presents a review of the literature on the chemistry of cement, and more particularly on the hydration process modeling. The various phases which compose the Portland cement clinker are introduced, then the the different polymorphs of C3S are described, in particu... (Complete abstract click electronic access below) / Resumo: A produção de cimento envolve questões energéticas e ambientais muito relevantes. Em função disso, a indústria da construção deve sofrer mudanças radicais na concepção de concreto de materiais cimentícios. A compreensão das propriedades físicas e químicas do clínquer de cimento Portland (PC) é importante para melhorar seu design. O silicato tricálcico (C3S), ou alita, é a fase principal do clínquer de PC e tem sido amplamente estudado uma vez que é o principal responsável pelo desenvolvimento da resistência da pasta de cimento. Por outro lado, o desenvolvimento de métodos de cálculo na escala molecular possibilitou a modelagem de propriedades estruturais, dinâmicas e energéticas, às vezes difícil de medir por meios experimentais. Esses métodos são relativamente novos no campo da química do cimento, mas tem sido cada vez mais empregados nos últimos 15 anos anos. Neste trabalho, a teoria de funcional da densidade (DFT), a dinâmica molecular clássica (MD) e a dinâmica molecular ab initio (AIMD) são utilizadas para permitir uma melhor compreensão das características mecânicas, térmicas e de superfície do C3S monoclinico, bem como propriedades da interface C3S/água. Esta tese consiste em cinco capítulos: O primeiro capítulo apresenta uma revisão da literatura sobre a química dos cimento e, mais particularmente, sobre o processo de hidratação e sua modelagem. Introduzimos as diferentes fases que compõem o clínquer de cimento Portland, em seguida, a estrutura e os diferentes polimor... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Doutor