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In-situ generation of silica particles in solution styrene butadiene rubber – A possible material solution to improve the performance of rubber

Vaikuntam, Sankar Raman 08 February 2019 (has links)
In the field of tyre technology, silica filled tyres are generally considered as a lower energy consumption product due to their lower rolling resistance characteristics. Additionally, they can offer excellent grip on the wet and snowy conditions which are more essential from the safety perspective. However, the proper dispersion of the silica in rubber compounds is one of the challenging tasks to engineers, physicist and chemist. In this thesis, a very controlled in-situ silica based solution styrene butadiene rubber composites were developed and intensively investigated by the synthesis of sol-gel silica in presence of polymer solution. It means the silica particles were allowed to grow in the presence of rubber in the reaction mixture. It was observed that the sizes of the synthesized silica particles are rather larger than standard precipitated commercial silica particles. In depth morphological investigation revealed that the obtained sol-gel silica particles appear in strong cluster form with primary particle size of 10 - 15 nm and final aggregated size of 200 to 400 nm. Nevertheless, the final mechanical performance and other rubber related properties of in-situ derived silica composites are better in many important aspects for technical applications as compared with commercial silica at a given loading of fillers. Owing to the presence of more active hydroxyl group on the surface of sol-gel silica, the effective coupling between silica and rubber has been established. Furthermore, the permanent trapped rubber chains inside the large aggregates of sol-gel silica particles enable the compounds to offer good mechanical reinforcement, higher resilience, and dynamic mechanical properties. The present work is a humble approach to pave an alternative novel way for silica-rubber composite preparation in order to minimize the problem of silica mixing with the rubbers. / Auf dem Gebiet der Reifentechnologie zeichnen sich Kieselsäure-(Silika)-gefüllte Reifen aufgrund ihres charakteristisch geringeren Rollwiderstands allgemein als ein Produkt mit geringerem Energieverbrauch aus. Darüber hinaus bieten sie ein hervorragendes Nasshaftvermögen, welches eine essentielle physikalische Kenngröße für die Fahrsicherheit darstellt. Allerdings stellt eine optimale Dispergierung der Silikafüllstoffs in Kautschukmischungen eine anspruchsvolle Aufgabe für Ingenieure, Physiker und Chemiker dar. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Silika / Styrol-Butadien-Kautschuk-Verbundwerkstoffe mittels eines in-situ Sol-Gel-lösungsmittelbasierten Reaktionsverfahrens entwickelt. Diese Technologie beruht auf der Nukleierung von Kieselsäure-Partikeln in Gegenwart des Elastomers in einer Syntheselösung. Dabei wurde beobachtet, dass die Partikel der so synthetisierten Silika-Teilchen größer sind, als die eines kommerziellen Standard-Silika-Füllstoffs. Eine umfassende morphologische Untersuchung zeigt, dass die in-situ synthetisierten Silikapartikel sphärisch sind und eine Primärteilchengröße von 10 bis 15 nm aufweisen. Diese nanoskaligen Teilchen agglomerieren sich zu größeren sphärischen Clustern mit einer Größe von 200 bis 400 nm und weisen somit eine andere Morphologie auf, als die kommerziell erhältlichen Silika-Füllstoffe. Die statisch- und dynamisch-mechanischen Eigenschaften, sowie weitere elastomerbezogene Eigenschaften der in-situ synthetisierten Silika/Styrol-Butadien-Kautschuk-Verbundwerkstoffe, wie z.B. Rückprallelastizität, mechanisch induzierte Wärmeentwicklung und Spannung-Dehnungshysterese, zeigen verbesserte Werte im Vergleich zu Elastomermaterialien gefüllt mit kommerzieller Kieselsäure. Eine erhöhte Anzahl von Hydroxylgruppen auf der Oberfläche der in-situ synthetisierten Silikapartikel, verbunden mit permanenter Adsorption der Polymerketten des Elastomers auf der Teilchenoberfläche ermöglicht die Ausbildung eines Elastomerverbundes mit verbesserter mechanischer Verstärkung mit oder ohne Einsatz eines haftvermittelnden Silans, wie z.B. TESPT (Bis [3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfid). Die Wechselwirkungen zwischen Elastomer und Füllstoff, zwischen den Füllstoffpartikeln, sowie der Verstärkungsmechanismus des in-situ synthetisierten Füllstoffes wurden mittels dynamischmechanischer Analyse (Amplitudentests), Festkörper-NMR und energiedispersiver Röntgenspektroskopie umfassend analysiert. Der vorliegende Ansatz verdeutlicht, dass die in-situ Generierung des Füllstoffes im Elastomer ein vielversprechendes und alternatives Verfahren zur Herstellung von Elastomermaterialien mit verbesserter Silika-Dispergierung, sowie erhöhter Elastomer-Füllstoff-Wechselwirkung bietet.

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