Yes / Branched poly(N-isopropylacrylamide) was functionalized with Amphotericin B (AmB) at the chain ends to produce an antifungal material. The polymer showed antifungal properties against AmB-sensitive strains of Candida albicans, Fusarium keratoplasticum and Aspergillus flavus (minimal inhibitory concentration ranged from 5 to 500 µg ml−1) but was not effective against an AmB resistant strain of C. albicans nor against Candida tropicalis. The polymer end groups bound to the AmB target, ergosterol, and the fluorescence spectrum of a dye used as a solvatochromic probe, Nile red, was blue shifted indicating that segments of the polymer became desolvated on binding. The polymer was less toxic to corneal and renal epithelial cells and explanted corneal tissue than the free drug. Also, the polymer did not induce reactive oxygen species release from peripheral blood mononuclear cells, nor did it cause a substantial release of the proinflammatory cytokines, tumour necrosis factor-α and interleukin-1β (at 0.5 mg ml−1). / Welcome Trust DBT Alliance (0998800/B/12/Z) and MRC (UK) (grant no. 16038)

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Smart polymers are stimuli-responsive materials that undergo reversible and large changes of the material properties as a consequence of small environmental variations. Their light weight, biocompatibility, adaptability, mechanical strength and environment-friendly properties make them suitable for a wide range of applications, such as actuators, sensors and energy transducers. Despite their very interesting properties, there are still many problems which need to be solved. In particular, there is a high demand by the scientific community to develop advanced theoretical models which aim at understanding the complex and unclear phenomena occurring in smart polymers. In the present thesis, an innovative multiphysics electro-chemo-hydro-mechanical (ECHM) model is formulated within the framework of continuum mechanics. The proposed model assumes the solvent-ion-polymer mixture as a continuum homogenized body and takes into account four different physical fields, namely: (i) the electrical field, (ii) the chemical field related to the ion transport, (iii) the chemical field related to the water/solvent transport, and (iv) the mechanical field within the framework of large deformations. Couplings terms are derived at the constitutive level among the involved physical fields and allow to model a key aspect of smart polymers, i.e. the capability of transducing energy from one form to another. Reduced versions of the ECHM model are used to investigate, numerically and analytically, three particular problems involving smart polymers, namely: (i) the chemical reactions occurring at the interface between the polymer membrane and the electrodes of electrochemical cells, (ii) the electro-chemo-mechanical state of a single polymeric membrane within a stack of membranes, and (iii) the swelling/shrinking process of constrained and stressed polymer gels. The performed investigation confirm that the ECHM model and its reduced versions are capable of describing the complex multiphysics behavior of smart polymers. The current research improves the theoretical knowledge concerning the behavior of smart polymers and gives further contributions in literature. Starting from the outcomes of the proposed research, many interesting extensions can be potentially developed in order to address very important topics as, for example, fatigue in polymers. / Smarte Polymere sind stimulierbare Materialien, die, verursacht durch die Änderung ihrer Umgebung, eine reversible und große Änderung ihrer materiellen Eigenschaften erfahren. Ihr leichtes Gewicht, ihre Biokompatibilität, ihr Anpassungsvermögen, ihre mechanische Beanspruchbarkeit und ihre umgebungsfreundlichen Eigenschaften machen sie attraktiv für weite Anwendungsbereiche, z. B. als Aktoren, Sensoren oder Energiewandler. Trotz ihrer exzellenten Eigenschaften gibt es noch viele Probleme, die gelöst werden müssen. Insbesondere die Nachfrage nach fortgeschrittenen theoretischen Modellen mit dem Ziel die komplexen physikalischen Phänomene zu beschreiben, die in smarten Polymeren ablaufen, ist sehr hoch. In der eingereichten Doktorarbeit, wird ein elektro-chemo-hydro-mechanisches (ECHM) Modell basierend auf der Kontinuumsmechanik vorgestellt. In dem dargelegten Modell wird die Mischung aus Lösungsmittel, Ionen und Polymer als homogenisiertes Kontinuum betrachtet, wobei vier verschiedene physikalische Felder berücksichtigt werden: (i) das elektrische Feld, (ii) das auf den Ionentransport bezogene chemische Feld (iii) das auf den Wasser- bzw. den Lösungsmitteltransport bezogene chemische Feld und (iv) das mechanische Feld unter der Berücksichtigung von großen Deformationen. Kopplungsterme werden auf konstitutiver Ebene aus den beteiligten physikalischen Feldern abgeleitet. Die elektro-chemo-mechanische Kopplung erlaubt die Modellierung einer der wesentlichen Eigenschaften smarter Polymere, nämlich die Fähigkeit zur Umwandlung der verschiedenen Energieformen. Drei spezielle Problemstellungen von smarten Polymeren, wurden numerisch und analytisch auf Grundlage reduzierter Varianten des ECHM-Modells untersucht: (i) die auftretenden chemischen Reaktionen an der materiellen Grenzfläche zwischen Polymermembran und den Elektroden der elektrochemischen Zelle, (ii) das elektro-chemo-mechanische Verhalten einer einzelnen Polymer-membran in einem Membranstapel und (iii) der Quellungs- bzw. Entquellprozess von vorgespannten Polymergelen. Die durchgeführten Untersuchungen bestätigen die Anwendbarkeit des ECHM-Modells und seinen reduzierten Varianten zur Beschreibung des komplexen physikalischen Verhaltens von smarten Polymeren. Die dargelegte Forschung verbessert das theoretische Verständnis hinsichtlich des Verhaltens von smarten Polymeren und leistet einen Beitrag zum aktuellen Stand der Wissenschaft. Auf den Resultaten der dargelegten Forschung basierend, können viele interessante Erweiterungen gemacht werden, welche sich auf wichtige Themengebiete, wie z. B. die Ermüdung von Polymeren, beziehen.