Ce travail de thèse porte sur le développement d'un spectromètre laser à cascade quantique (QCL) dans le moyen infrarouge pour des applications en spectroscopie et en métrologie des fréquences. Les principaux objectifs ont été tout d'abord de lever la forte contrainte que constitue le faible domaine spectral accessible au laser à CO2 mais également d'accroître la faible puissance laser disponible pour nos expériences de spectroscopie. Ce nouvel instrument intéresse directement les expériences développées au sein du groupe Métrologie Molécules et Tests Fondamentaux : la mise en évidence de non conservation de la parité dans les molécules chirales et la détermination de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser. Au cours de ce travail de thèse, nous avons caractérisé le bruit d'intensité, le bruit de fréquence ainsi que la largeur de raie de la source QCL libre. Les résultats obtenus comparés à la littérature montrent une grande qualité spectrale de cette source laser. L'asservissement en phase de la source QCL sur un laser à CO2 ultra-stable a permis de démontrer le transfert des propriétés spectrales du laser à CO2 à la source QCL. Le spectromètre a ensuite été utilisé pour des expériences de spectroscopie en absorption linéaire des molécules NH3 et de la molécule de Méthyltrioxorhénium, molécules d'intérêt pour les projets de mesure de la constante de Boltzmann et de recherche d'un et de la non-conservation de la parité. Le potentiel de ce spectromètre a également été démontré dans des expériences de spectroscopie à très haute résolution, en absorption saturée. / This thesis is devoted to the developpement of a laser spectrometer quantum cascade to frequency metrology and high-resolution spectroscopy. The objective of this work is to developp a new tool for projects in our group : Measuring the Boltzman constant and test of non conservation of parity. Thus the new source was characterized by measuring its spectral density noise, amplitude noise and its emission line width. The phase locking of the QCL on the CO2 laser has achived spectroscopy NH and MTO, molecules of interest for the projects of the group mentioned aboive respectively.

Le développement considérable des signaux dans les bandes hyperfréquences (communications sans fil, radars, etc.) rend leur traitement extrêmement difficile. Il est en effet nécessaire d'analyser de larges bandes spectrales avec une grande résolution, ce que ne permettent pas les dispositifs purement électroniques. Une solution très prometteuse consiste à transposer les signaux hyperfréquences (hf) sur un laser puis à utiliser un cristal dopé par des ions de terres rares comme processeur. Cette technique tire parti des propriétés optiques exceptionnelles des ces matériaux, qui présentent des transitions à la fois extrêmement fines pour un centre unique (largeur homogène donnant la résolution spectrale) et larges pour un ensemble d'ions (largeur inhomogène donnant la bande d'analyse). Grâce à des techniques de pompage optique, ceci permet d'obtenir des bandes d'analyse de 20 GHz avec une résolution de 100 kHz, soit un rapport de 105. Ces résultats, obtenus dans des cristaux de Tm3+:Y3Al5O12, font l'objet d'études industrielles avancées, notamment en France par Thales, et auxquelles participe l'IRCP-MPOE. Le but du projet est de développer des cristaux dopés Er3+ pour une nouvelle génération d'analyseurs fonctionnant à 1.5 μm dans le but d'exploiter pleinement les technologies télécom en terme de transmission longue distance et de composants opto-électroniques. Les meilleurs cristaux actuels ne possèdent pas une largeur inhomogène suffisante pour l'application visée. Notre approche consistera à introduire un désordre chimique contrôlé, par exemple en utilisant un co-dopant, dans des monocristaux dopés Er3+ de haute qualité. Ceci permettra d'augmenter la largeur inhomogène optique mais pourrait aussi influencer la largeur homogène, point crucial pour l'analyse des signaux hf. Il s'agira de déterminer la nature et le niveau de désordre optimaux permettant d'obtenir les meilleures performances. D'une façon plus générale, ce travail permettra une compréhension approfondie des phénomènes dynamiques contrôlant la largeur homogène optique et de leur relation avec les structures cristallines. Outre l'analyse de signaux hyperfréquences, ceci pourra déboucher sur des avancées dans le traitement quantique de l'information dans le domaine télécom. / Significant progresses have been made recently on radar communications. However it is still difficult to analyse radar communications both efficiently and on a large frequency span. This is due to the fact that pure electronic processors are not able to process rapidly signals with high bandwidths. A very promising solution consists in transposing radar signals on a optical carrier (laser) and process the signals via rare-earths-doped single-crystals, which are able to interact efficiently with light. Rare-earth-ion doped crystals can have very narrow optical transitions at liquid helium temperature, making them attractive for applications in quantum information processing and advanced RF signal processing. One key property of these materials is the potential for a high ratio between the optical inhomogeneous and homogeneous linewidths. This allows signals with high bandwidth to be stored in quantum memories for a long time, or alternatively, the high resolution spectral analysis of RF signals. Er3+ is particularly interesting because it has a transition at 1.5 mm that is directly compatible with telecommunication components in existing optical fiber networks. The aim of the project is to enhance the bandwidths of those atomic processors by introducing a chemical disorder in the single crystals doped with Er3+. This will lead to an inhomogeneous broadening of the optical transitions and could also reduce the optical homogeneous linewidths, and so, increase the processing bandwidth for radar signals. For that, a better understanding of the nature of the dynamical processes acting on the optical homogeneous linewidth is needed.