Le thème central de ce travail est le développement expérimental d'une méthode spectroscopique intracavité laser visant à augmenter la sensibilité des expériences de fluorescence induite par laser (LIF) et analysée par spectrométrie par transformée de Fourier (FTS) haute résolution. Cette augmentation passe par la réalisation du couplage d'une cavité externe résonante avec la technique FTS. L'échantillon moléculaire est placé à l'intérieur de la cavité qui stocke l'énergie d'un laser à colorant mono-mode accordable en étant maintenue en permanence en résonance grâce à un système optoélectronique d'asservissement. L'accroissement de puissance intracavité permet alors l'observation de niveaux quantiques moléculaires inaccessibles par les méthodes LIF traditionnelles. Cette technique (ICLIF) est validée par l'étude du radical d'intérêt astrophysique NiH produit par une nouvelle source polyvalente à pulvérisation cathodique, développée en parallèle dans le cadre de ce travail.