Thèse doctorat : Dispositifs de l'Electronique Intégrée : Villeurbanne, INSA : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. à la fin de chaque chapitre.

Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des proprié- tés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyperfine d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée env. 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique / Semiconductor quantum dots InAs/GaAs exhibit optical and electronic properties for which they are often compared to an individual atom. This thesis work focuses on different aspect of light-matter interaction in a single semiconductor quantum dot. The coupled system constituted by the electron spin and the nuclei spins have been studied in a single quantum dot. Photoluminescence experiments resolved in polarization have been carried out, with non resonant optical pumping : comprehensive studies in photoluminescence excitation under various experimental conditions (excitation power and polarization) have been performed. They point out the quantum dots fluctuating charge state and the strong coupling between the electron spin and the nuclear spins via hyperfine interaction. This enables the optical neutral exciton eigenstates orientation without any external magnetic field. We have confirmed these experimental results using a Fabry-Perot interferometer in order to increase the spectral resolution of our microphotoluminescence set up. In a second step, we present experiments performed in the coherent regime, in a time scale shorter than the system dephasing time, in a sample where the quantum dots are embedded in a Schottky-diode structure. The quantum dot is excited resonantly with short pulses (Fourier transform limited) and, using an original detection scheme, we detect the luminescence signal on a spectator state. We demonstrate the Rabi oscillations of the exciton state in a single quantum dot. Finally, using frequency swept chirped pulses, we show that it is possible to prepare robustly and with a strong fidelity an exciton state in a single quantum dot. This is a first step toward the Q-bit implementation and manipulation in a single quantum dot

Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des propriétés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyper ne d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée " 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique.

Ce travail s'inscrit dans le cadre d'une étude systématique des propriétés physico-chimiques de polyphosphates à l'argent permettant d'avancer sur de nouvelles voies pour les dispositifs tels que l'éclairage, les lasers accordables dans le visible, la radiophotoluminescence. L'objectif de ce travail vise la compréhension des mécanismes de luminescence de l'ion Ag+ dans les composés Na_1-xAg_xLn(PO₃)₄ (Ln = La et Y) dont la structure a été parfaitement déterminée. La luminescence des monocristaux provient des ions Ag⁺, dans des sites isolés et proches de lacunes positives (Ag²⁺) résultant de la photosensibilité aux UV pour les cristaux au lanthane. La luminescence des verres Na_1-xAg_xLa(PO₃)₄ (seuls vitrifiables) a été élucidée grâce à une étude après irradiation et à celle des verres Na_2-xAg_xZnP₂O₇. Elle est due aussi aux ions Ag⁺ dans des sites isolés.

Ce travail s’inscrit dans le cadre d’une étude systématique des propriétés physico-chimiques de polyphosphates à l’argent permettant d’avancer sur de nouvelles voies pour les dispositifs tels que l’éclairage, les lasers accordables dans le visible, la radiophotoluminescence. L'objectif de ce travail vise la compréhension des mécanismes de luminescence de l’ion Ag+ dans les composés Na1-xAgxLn(PO3)4 (Ln = La et Y) dont la structure a été parfaitement déterminée. La luminescence des monocristaux provient des ions Ag+, dans des sites isolés et proches de lacunes positives (Ag2+) résultant de la photosensibilité aux UV pour les cristaux au lanthane. La luminescence des verres Na1-xAgxLa(PO3)4 (seuls vitrifiables) a été élucidée grâce à une étude après irradiation et à celle des verres Na2-xAgxZnP2O7. Elle est due aussi aux ions Ag+ dans des sites isolés. / This work focuses on keeping with the general pattern of investigations of physical-chemical properties of silver-polyphosphates to find new ways for devices such as lighting, visible range laser applications and radiophotoluminescence. The goal of this study aims at understanding the processes of Ag+ luminescence in Na1-xAgxLn(PO3)4 (Ln = La et Y) compounds which structure has been completely determinated. The luminescence of the single crystals is induced by Ag+ ions in isolated sites and close to hole centers (Ag2+) resulting in UV photosensitivity for the lanthanum crystals. The photoluminescence of the Na1-xAgxLa(PO3)4 glasses (glass-forming only) has been resolved owing to UV irradiation investigations and comparison with the luminescence of Na2-xAgxZnP2O7 glass. Both are also due to Ag+ ions in isolated sites.

Au cours de ce projet, nous avons utilisé la microspectroscopie Raman et de photoluminescence pour étudier des matériaux bidimensionnels (graphène et dichalcogénures de métaux de transition) et des hétérostructures de van der Waals. Tout d’abord, à l’aide de transistors de graphène munis d’une grille électrochimique, nous montrons que la spectroscopie Raman est un outil extrêmement performant pour caractériser précisément des échantillons de graphène. Puis, nous explorons l’évolution des propriétés physiques de N couches de dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs, en particulier de ditellurure de molybdène (MoTe2) et de diséléniure de molybdène (MoSe2). Dans ces structures lamellaires, nous observons la séparation de Davydov des phonons optiques au centre de la première zone de Brillouin, que nous décrivons à l’aide d’un modèle de chaîne linéaire. Enfin, nous présentons une étude toute optique du transfert de charge et d’énergie dans des hétérostructures de van der Waals constituées de monocouches de graphène et de MoSe2. Ce travail de thèse met en évidence la riche photophysique de ces matériaux atomiquement fins et leur potentiel en vue de la réalisation de nouveaux dispositifs optoélectroniques. / In this project, we have used micro-Raman and micro-photoluminescence spectroscopy to study two-dimensional materials (graphene and transition metal dichalcogenides) and van der Waals heterostructures. First, using electrochemically-gated graphene transistors, we show that Raman spectroscopy is an extremely sensitive tool for advanced characteri-zations of graphene samples. Then, we investigate the evolution of the physical properties of N-layer semiconducting transition metal dichalcogenides, in particular molybdenum ditelluride (MoTe2) and molybdenum diselenide (MoSe2). In these layered structures, theDavydov splitting of zone-center optical phonons is observed and remarkably well described by a ‘textbook’ force constant model. We then describe an all-optical study of interlayer charge and energy transfer in van der Waals heterostructures made of graphene and MoSe2 monolayers. This work sheds light on the very rich photophysics of these atomically thin two-dimensional materials and on their potential in view of optoelectronic applications.