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Modélisation, réalisations et caractérisations optiques de couches hétérogènes à nanoparticules / Modeling, realization and optical characterization of heterogeneous layers containing nanoparticles

Carlberg, Miriam 02 October 2017 (has links)
Les nanoparticules (NPs) de métaux nobles ont de nombreuses applications grâce à leurs propriétés optiques, chimiques et électriques extraordinaires. Les propriétés optiques résultent de plasmons localisés de surface, exaltant l’absorption et la diffusion de la lumière aux longueurs d’onde de résonance dans le domaine du visible. Les propriétés optiques, dépendantes de la taille et de la forme exacte de la NP, sont mises à profit dans l’objectif de créer un absorbant parfait en couche mince. Les applications de ces couches minces concernent, parmi d’autres, les photodétecteurs, le solaire thermique et les applications de furtivité.Les récents progrès accomplis dans le domaine des synthèses colloïdales de NPs nous permettent de synthétiser des nanosphères, nanocubes et nanoprismes d’Ag de différentes tailles. Ces NPs sont déposées aléatoirement dans une matrice hôte non-absorbante afin d’être caractérisées optiquement. Les résultats expérimentaux sont validés à l’aide de calculs numériques, permettant en outre de visualiser les phénomènes physiques à l’échelle de la NP.Cette thèse décrit les synthèses chimiques et les caractérisations optiques. Des mesures de spectroscopie ellipsométriques sont effectuées sur différentes couches minces. Un modèle optique simple, constitué d’une loi de Cauchy et d’une ou plusieurs lois de Gauss, est dérivé afin d’obtenir les indices optiques complexes de nos échantillons. La comparaison des coefficients d’extinction des différentes couches montre que les propriétés optiques de chaque NP sont additionnées en mélange et en empilement. Les calculs numériques relient ce résultat à la faible densité de nanoparticules en couche. / Noble metal nanoparticles (NPs) have a broad range of applications thanks to their extraordinary optical, chemical and electrical properties. The optical properties are driven by their ability to support localized surface plasmon resonances, which induce enhanced absorption and scattering at their resonance wavelengths in the visible spectrum. These size and shape dependent optical properties are taken advantage of in the search for a thin film layer perfect absorber in the visible wavelength band. The application for such thin film layers with engineered optical properties ranges from photodetectors, over thermal solar cells to stealth applications.Recent progress in colloidal NP synthesis makes the chemical wet synthesis of silver nanospheres, nanocubes and nanoprisms of various sizes easily feasible. The different NPs are then randomly deposited in a transparent and non-absorbing host matrix for optical characterizations. Computer simulations validate the experimental results and allow a visualization of the phenomena occurring at the nanoparticle scale.This PhD thesis reports the chemical synthesis of the different nanoparticles and their optical characterizations. Spectroscopic ellipsometry measurements are performed on single shape NPs, blends and multilayer stacks. A simple diffusion model, composed of a single Cauchy law and one or several Gauss laws, is chosen to determine the complex optical indices. The comparison of the extinction coefficients of the different layers shows that the optical properties of each NP are simply added in the blend and multilayer samples. Computer simulations relate this to the low density of nanoparticles.

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