This thesis is focused on the electronic, spin-dependent and dynamical properties of thin magnetic systems. Photoemission-related techniques are combined with synchrotron radiation to study the spin-dependent properties of these systems in the energy and time domains. In the first part of this thesis, the strength of electron correlation effects in the spin-dependent electronic structure of ferromagnetic bcc Fe(110) and hcp Co(0001) is investigated by means of spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy. The experimental results are compared to theoretical calculations within the three-body scattering approximation and within the dynamical mean-field theory, together with one-step model calculations of the photoemission process. From this comparison it is demonstrated that the present state of the art many-body calculations, although improving the description of correlation effects in Fe and Co, give too small mass renormalizations and scattering rates thus demanding more refined many-body theories including nonlocal fluctuations. In the second part, it is shown in detail monitoring by photoelectron spectroscopy how graphene can be grown by chemical vapour deposition on the transition-metal surfaces Ni(111) and Co(0001) and intercalated by a monoatomic layer of Au. For both systems, a linear E(k) dispersion of massless Dirac fermions is observed in the graphene pi-band in the vicinity of the Fermi energy. Spin-resolved photoemission from the graphene pi-band shows that the ferromagnetic polarization of graphene/Ni(111) and graphene/Co(0001) is negligible and that graphene on Ni(111) is after intercalation of Au spin-orbit split by the Rashba effect. In the last part, a time-resolved x-ray magnetic circular dichroic-photoelectron emission microscopy study of a permalloy platelet comprising three cross-tie domain walls is presented. It is shown how a fast picosecond magnetic response in the precessional motion of the magnetization can be induced by means of a laser-excited photoswitch. From a comparision to micromagnetic calculations it is demonstrated that the relatively high precessional frequency observed in the experiments is directly linked to the nature of the vortex/antivortex dynamics and its response to the magnetic perturbation. This includes the time-dependent reversal of the vortex core polarization, a process which is beyond the limit of detection in the present experiments. / Diese Dissertation beschäftigt sich mit den elektronischen, spinabhängigen und dynamischen Eigenschaften dünner magnetischer Systeme. Auf dem Photoeffekt basierende Untersuchungsmethoden werden zusammen mit Synchrotronstrahlung eingesetzt, um die spinabhängigen Eigenschaften dieser Systeme im Energie- und Zeitbereich zu untersuchen. Im ersten Teil dieser Arbeit wird mit spin- und winkelaufgelöster Photoemission die Stärke von Elektronenkorrelationseffekten in der spinabhängigen elektonischen Struktur von ferromagnetischerm bcc Fe(110) und hcp Co(0001) untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden verglichen mit theoreteischen Berechnungen im Rahmen der Näherung der Drei-Körper-Streuung und der dynamischen Molekularfeldtheorie, zusammen mit Berechnungen des Photoemissionsprozesses im Rahmen des Ein-Stufen-Modells. Ausgehend von diesem Vergleich wird gezeigt, dass die gegenwärtig fortgeschrittensten Rechnung, obgleich sie die Beschreibung von Korrelationseffekten in Fe und Co verbessern, zu kleine Massenrenormalisierungen und Streuraten ergeben, was zu der Forderung nach verfeinerten Vielteilchentheorien unter Einbeziehung von nichtlokalen Fluktuationen führt. Im zweiten Teil wird unter Kontrolle durch die Photoelektronenspektroskopie im Detail gezeigt, wie Graphen durch chemische Gasphasenabscheidung auf den Übergangsmetall-Oberflächen Ni(111) und Co(0001) aufgebracht und mit einer Monolage Au interkaliert werden kann. Für beide Systeme wird eine lineare E(k)-Dispersion masseloser Dirac-Fermionen im Graphen-pi-Band in der Nähe der Fermi-Energie beobachtet. Spinaufgelöste Photoemission des Graphen-pi-Bandes zeigt, dass die ferromagnetische Polarisation von Graphen/Ni(111) und Graphen/Co(0001) vernachlässigbar ist und dass Graphen/Ni(111) nach Interkalation mit Au eine Spin-Bahn-Aufspaltung aufgrund des Rashba-Effekts zeigt. Im letzten Teil wird eine zeitaufgelöste Studie des Röntgenzirkulardichroismus mit Photoelektronenmikroskopie präsentiert, die an einer Permalloy-Probe durchgeführt wurde, die drei als Stachelwände ausgebildete Domänenwände enthält. Es wird gezeigt, wie eine schnelle magnetische Antwort auf der Pikosekundenskala in der Präzessionsbewegung der Magnetisierung durch einen laserangesteuerten Photoschalter erzeugt werden kann. Durch Vergleich mit einer mikromagnetischen Rechnung wird gezeigt, dass die relativ hohe Präzessionsfrequenz, die im Experiment beobachtet wird, in unmittelbarer Beziehung steht zu den Eigenschaften der Vortex/Antivortex-Dynamik und ihrer Antwort auf die magnetische Störung. Das schließt die zeitabhängige Umkehr der Vortexkernpolarisation ein, einem Vorgang der jenseits der Nachweisgrenze der gegenwärtigen Experimente liegt.

The effect of spin-orbit coupling had once been thought to be a minor perturbation to the low energy band structure that could be ignored. Instead, a surge in recent theoretical and experimental efforts have shown spin-orbit interactions to have significant consequences. The main objective of this thesis is to investigate the role of the orbital sector and crystal symmetries in governing the spin texture in materials that have strong spin- orbit interactions. This can be accessed through a combination of spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and spin-ARPES), both of which are powerful techniques for probing the one-electron band structure plus interactions, and supported by density functional theory calculations (DFT). We focus first on a globally inversion asymmetric material, the layered semiconductor BiTeI, which hosts a giant spin-splitting of its bulk bands. We show that these spin-split bands develop a previously undiscovered, momentum-space ordering of the atomic orbitals. We demonstrate this orbital texture to be atomic element specific by exploiting resonant enhancements in ARPES. These orbital textures drive a hierarchy of spin textures that are then tied to the constituent atomic layers. This opens routes to controlling the spin-splitting through manipulation of the atomic orbitals. This is contrasted against a material where inversion symmetry is globally upheld but locally broken within each monolayer of a two layer unit cell. Through our ARPES and spin-ARPES measurements of 2H-NbSe2, we discover the first experimental evidence for a strong out-of-plane spin polarisation that persists up to the Fermi surface in this globally inversion sym- metric material. This is found to be intrinsically linked to the orbital character and dimensionality of the underlying bands. So far, previous theories underpinning this (and related) materials' collective phases assume a spin- degenerate Fermi sea. We therefore expect this spin-polarisation to play a role in determining the underlying mechanism for the charge density wave phase and superconductivity. Through these studies, this thesis then develops the importance of global versus local inversion symmetry breaking and uncovers how this is intricately tied to the underlying atomic orbital configuration.

Dans ce travail de thèse, nous illustrons la pertinence de la technique de photoémission pour l'étude des propriétés électroniques des matériaux. Dans la première partie, nous détaillons le développement et la phase de tests d'un nouveau bâti expérimental composé d'une chambre d'épitaxie par jets moléculaires (MBE) ainsi que d'une chambre de photoémission résolue en angle et en spin (SR-ARPES), connecté au tube Daum à l'Institut Jean Lamour. Les hautes performances de ce nouveau dispositif sont d'une part évaluées par une série de mesures expérimentales sur un système connu de la littérature (état de Shockley à la surface de l'Au(111)), et d'autre part illustrées par l'analyse de matériaux originaux (isolants topologiques, effet Kondo moléculaire …). Les valeurs de résolution en énergie sont inférieures à 2 meV et 300 meV pour la photoémission utilisant les rayonnements UV (UPS) et X (XPS) respectivement. La résolution angulaire est quant à elle meilleure que 0,2° et la température minimale atteignable est de 8,7 K. Finalement, des premières mesures de SR-ARPES ont démontré la capacité de ce nouveau bâti à mesurer les détails les plus fins de la structure de bandes polarisée en spin, se rapprochant ainsi de l'état de l'art dans le domaine. Ce nouveau dispositif est donc pleinement opérationnel. La seconde partie est consacrée à l'étude d'un oxyde de silicium ultra-mince bidimensionnel (2D) à la surface d'un substrat monocristallin de Ru(0001). Nous étudions tous les stades de croissance en partant du substrat nu de Ru(0001) jusqu'à une bicouche cristalline de cet oxyde, par XPS haute résolution (rayonnement synchrotron) et photoémission résolue en angle (ARPES). Nous confirmons la structure atomique établie dans la littérature pour ce système à la monocouche, avec en particulier l'existence de deux types de liaisons inéquivalentes Si-O-Ru révélées par des mesures inédites d’XPS haute résolution au niveau de la raie de cœur de l'O1s. En outre, nos mesures ARPES mettent en évidence l'existence d'états dispersifs bidimensionnels propres à ce matériau 2D. Alors que la monocouche est fortement connectée au substrat de ruthénium (liaisons covalentes), la bicouche en est déconnectée (liaisons de van der Waals). Notre étude confirme l'existence d’une telle transition avec des signatures claires à la fois en XPS et en ARPES, démontrant notamment la disparition des liaisons Si-O-Ru. Nous démontrons également la robustesse de ce système, qui une fois cristallisé peut être remis à l'air sans modifications majeures de ses propriétés électroniques, lui donnant ainsi un fort potentiel de fonctionnalisation (par exemple au sein d'hétérostructures 2D complexes comme couche isolante). Finalement, dans une troisième partie nous nous intéressons aux aspects théoriques de la photoémission résolue en angle. Alors que la structure de bandes est périodique dans l'espace réciproque, ce n'est pas le cas de l'intensité de photoémission, qui peut présenter des variations complexes dépendant de nombreux paramètres. Ces aspects sont généralement mal compris par les expérimentateurs. Nous présentons ici un modèle simple récemment proposé qui s'inscrit dans une description en trois étapes du processus de photoémission, et qui permet d'évaluer les éléments de matrice à un électron. Ces éléments de matrice représentent l'ingrédient essentiel permettant de comprendre la répartition du poids spectral en photoémission. Nous démontrons que dans ce modèle ils sont proportionnels à la transformée de Fourier de l'état de Wannier du système considéré, ainsi qu'à un terme de polarisation contenant les effets géométriques inhérents à toute expérience de photoémission. Nous appliquons alors cette approche à des systèmes physiques comme le graphène, ou encore au cas de mesures de dichroïsme circulaire réalisées au niveau des états d et de l'état de Shockley d'un monocristal de Cu(111), mettant ainsi en évidence ses succès et ses limitations / In this work, we highlight the relevance of photoemission spectroscopy for investigating the electronic properties of materials. In the first part, we tackle the development and the test phase of a new experimental setup which is composed of a molecular beam epitaxy (MBE) and a spin and angle resolved photoemission (SR-ARPES) chambers, connected to the tube at the Institut Jean Lamour. The high performances of this new setup are evaluated. On one hand by measuring well known system from the litterature (Shockley state at the Au(111) surface) and on the other hand by studying materials with novel properties (topological insulators, molecular Kondo effect …). Energy resolution is better than 2 meV for UV photoemission (UPS) and 300 meV for X-ray photoemission (XPS). We also have an angular resolution better than 0.2° and a lowest sample temperature of 8.7 K. Finally, first SR-ARPES measurements demonstrate the ability of this new installation to measure finest details of the spin polarized band structure. In short, this new setup is fully operationnal. The second part is dedicated to the study of a two dimensionnal (2D) ultra thin silicon oxide at the surface of a cristalline Ru(0001) substrate. Both growth and electronic properties are studied by high resolution XPS and ARPES. We confirm the structural model accepted for the system in the litterature for the monolayer case. In particular we confirm the existence of two inequivalent Si-O-Ru bonds with unprecedented high resolution XPS measurements on the O1s core level. In addition, our ARPES measurements highlight new dispersives states with 2D character which are unambiguously attributed to this oxide. While the monolayer is strongly connected to the ruthenium substrate (covalent bonds), the bilayer is disconnected from this latter one (van der Waals). Our work confirms the existence of such a transition with unambiguous signatures both in XPS and ARPES, in particular with the breaking of Si-O-Ru bonds. We also demonstrate the robustness of this system which, after being cristallised, can go to atmosphere without fundamental modification of his electronic properties. That gives a lot of potential applications to this 2D cristalline oxide, which could play in the futur the role of a wide band gap insulator in 2D heterostructures. In the last part, we focus on the theoretical aspects of photoemission. While band structure is periodic in the reciprocal space, it is not the case of photoemission intensity which can depend on a lot of parameters. We are motivated by the fact that these considerations are generally not well understood by experimentalists. Here, we present a simple model recently proposed in the three step approach of the photoemission process. With this model we can evaluate the one-electron matrix elements which play a key role to understand the variations of spectral weight in photoemission. In this approach, one-electron matrix elements are proportionnal to both Fourier transform of the Wannier state of the system and to a polarization term. We apply this model to « real » systems, in particular to graphene and to circular dichroism measurements on Cu(111) sample, highlighting sucess and limitations of this model