L'utilisation de pesticides sur les surfaces agricoles conduit à une contamination généralisée des eaux de surface et de subsurface en France. Dans l'attente d'une évolution profonde des pratiques agricoles et d'une baisse durable de l'utilisation des pesticides, il est intéressant de chercher à limiter des transferts des zones agricoles aux zones aquatiques. Pour mieux agir sur les voies de transfert, il est nécessaire d'approfondir les connaissances des processus en jeu et de leurs interactions éventuelles et de tirer au mieux partie des observations du terrain.L'objectif de cette thèse est l'intégration de processus de transferts réactif dans le modèle hydrologique à base physique CATHY (CATchment HYdrology), capable de simuler en 3 dimensions les écoulements de l'eau de façon couplée surface-subsurface et le transport advectif dans des situations variablement saturées. En subsurface, les processus d'adsorption linéaire et de dégradation du premier ordre sont implémentés. Un module de mélange des solutés entre la lame ruisselante et la première couche de sol est ajouté, qui permet de simuler la remobilisation des solutés de la subsurface dans le ruissellement. Le couplage surface-subsurface des écoulement est très efficace dans ce modèle, et le couplage du transport de soluté adoptant la même stratégie a été amélioré pour mieux respecter la conservation de la masse.Le modèle est en premier lieu testé sur des données issues d'expérimentations de transfert de subsurface sur une maquette de laboratoire à petite échelle (2 m de long, o.5 m de large, 1 m de profondeur). Les résultats sont confrontés aux chroniques de flux massiques observées et une analyse de sensibilité de type Morris est menée. Le modèle est capable de reproduire de façon satisfaisante les observations, et très satisfaisante après une légère calibration. Les conductivités à saturation horizontale et verticale, la porosité et le paramètre $n$ de la courbe de rétention influencent de façon non négligeable les résultats hydrodynamiques et de transfert de soluté. Dans un second temps, le modèle est évalué sur les données issus d'un versant viticole réel (0.6 ha) dans un contexte orageux avec de fortes interactions surface-subsurface. Une analyse de sensibilité globale est menée, et met en valeur les mêmes paramètres que la méthode de Morris. Les interactions entre les paramètres influencent fortement la variabilité des sorties hydrodynamiques et de transfert. La conservation de la masse est très correctement assurée malgré la complexité de la simulation.Le modèle auquel on aboutit correspond bien aux objectifs de départ, sa validation est solide, même si elle n'est rigoureusement valable que dans les contextes précis où elle a été réalisée. On a montré que le modèle était robuste et capable de reproduire des données observées. D'autres processus manquent encore pour représenter toutes les voies de transfert à l'échelle du versant, notamment la représentation du transfert préférentiel en subsurface et du transport sédimentaire en surface. / Pesticide use on agricultural surfaces leads to a broad surface and subsurface water contamination in France. Awaiting a deep agricultural practices evolution and a sustained fall of the pesticide use, it is of interest to limit transfers form agricultural fields to rivers. In order to constrain those transfers, a deepen knowledge of processes at stake and their potential interactions is necessary, as well as taking full advantages of fields observations.The aim of this PhD is the reactive transfer processes integration in the Hydrological physically-based model CATHY (CATchment HYdrology) which simulates surface-subsurface coupled water flow and advectiv solute transport in three dimensions and in variably saturated situations. Linear adsorption and first order decay are implemented in subsurface. A mixing modules is added, and evens the concentration between surface runoff and subsurface first layer. This module simulates the solute mobilisation from soil to surface runoff. The water flow surface-subsurface coupling procedure is very accurate in CATHY, and the transport coupling procedure is improve in order to respect the mass conservation.The model is first evaluated on subsurface transfer laboratory experimentation data at a small scale (2 m long, o.5 m wide, 1 m deep). Results are compared to mass flux evolution in time and a Morris sensitivity analysis is conducted. The model is able to acceptably reproduce observation, and properly after a slight calibration. Horizontal and vertical saturated conductivities, porosity and the $n$ parameter of retention curve significantly influence hydrodynamics and solute transport. As a second step, the model is evaluated on data from a field wine hillslope on an intense rain event, therefore in a context with a lot of surface-subsurface interactions. A global sensitivity analysis is conducted and highlights same parameters as the Morris method. Interactions between parameters highly influence the variability of hydrodynamic and solute transfer outputs. Mass conservation is accurate despite the complexity of the context.The resulting model meets the objectives, its evaluation is strong even if its theoretically only valid in the precise context in which the evaluations where conducted. The model is robust and able to reproduce observed data. Some complementary processes are still missing in the model to properly represent transfer ways at the hillslope scale, such as subsurface preferential transfers and surface sedimentary transport.