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Hydrogels en milieux immergés : de l'adhésion macroscopique aux mécanismes moléculaires / Hydrogels in aqueous media : from macroscopic adhesion to molecular mechanismsMacron, Jennifer 12 December 2014 (has links)
L'adhésion d'hydrogels sur surfaces minces de polymères a été étudiée de manière systématique au moyen d'un test de contact plan-plan réalisé en milieu immergé. A l'échelle moléculaire, l'adhésion macroscopique se traduit à l'interface [gel/surface mince] par la formation d'interactions spécifiques réversibles (liaisons hydrogène, interactions électrostatiques). Nous nous sommes interrogés sur les paramètres clés qui pilotent la formation de ces interactions en solution aqueuse. Nous avons ainsi établi l'importance de la composition de l'hydrogel (concentration initiale en polymère et taux de réticulation), du type d'interactions physiques mises en jeu à l'interface et de la distance d'interpénétration des chaînes de polymères sur la probabilité de créer des interactions au niveau de l'interphase volumique. Par ailleurs, les résultats des suivis cinétiques d'adhésion in situ au cours du gonflement des gels ont permis de quantifier la perte d'adhésion entre leur état de préparation et leur équilibre de gonflement, survenant même dans le cas de dilutions relativement faibles. En cause, la cinétique de formation d'interactions multiples à l'interface [gel/surface mince] plus lente à l'équilibre de gonflement qu'à l'état de préparation. Toutefois en combinant des énergies de liaisons physiques élevées (interactions électrostatiques) à une distance d'interpénétration plus grande et à des effets de dissipation élastique importants (gel mince de polymère comme surface mince), nous avons montré qu'il est possible d'améliorer considérablement l'adhésion du système immergé tout en maintenant l'énergie d'adhésion constante, même à l'équilibre de gonflement. / Adhesion of hydrogels on thin polymer surfaces has been studied systematically via an underwater flat-flat contact test. Macroscopic adhesion at the [gel/thin surface] interface is due to reversible and specific interactions (hydrogen bonds, electrostatic interactions) created at molecular scale. We wondered about the key parameters that control the formation of these interactions in aqueous solution. Thus, we have established the importance of the composition of the hydrogel (initial concentration of polymer and cross-linking ratio), of the nature of the physical interactions involved in the system and of the interpenetrating distance of polymer chains. Furthermore, the results of the kinetics studies of the evolution of adhesion properties during the swelling of the networks were helpful to quantify the loss of adhesion between state preparation and swelling equilibrium of hydrogels, occurring even in the case of relatively low dilution factors. The kinetics slowdown of the formation of multiple interactions at the [gel/thin surface] interface is involved in the decrease of the energy of adhesion measured at swelling equilibrium compared to state preparation.However by mixing physical bonds with higher energy (electrostatic interactions) at greater interpenetrating distance of chains and elastic dissipation effects (thin polymer gel as thin surface), we have significantly improved the underwater adhesion of the system, while retaining the energy of adhesion constant, even at swelling equilibrium.
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