Le nitrure de gallium, GaN, semi-conducteur à large gap (3.4 eV), est un composé qui présente des propriétés très attractives pour des applications en opto- et micro-électronique. L'amélioration des performances des dispositifs passe par l'amélioration des propriétés des films de GaN. C'est pourquoi l'obtention de monocristaux massifs de GaN, susceptibles de servir de substrats pour l'homoépitaxie de films de GaN, représente un enjeu considérable. L'objectif de ce travail de thèse était de transposer le procédé de croissance hydrothermale du quartz-α au composé GaN afin de faire croître des monocristaux de GaN. Dans une première étape, un procédé de synthèse de GaN finement divisé a été mis au point. La synthèse solvothermale de microcristaux de GaN a été réalisée par traitement d'un mélange réactionnel gallium/additif sous pression d'ammoniac. Ce matériau était destiné à servir de corps mère pour la croissance de monocristaux de GaN par un procédé de dissolution-transport-cristallisation. Dans une seconde étape, la solubilité du GaN ainsi obtenu a été évaluée dans le solvant ammoniac. Il s'est avéré qu'en raison de la forte covalence de la liaison Ga-N, ce composé n'a pu être solubilisé. En conséquence, le remplacement de GaN par un corps mère plus ionique et donc susceptible de se solubiliser plus facilement a été envisagé. Le composé Li₃GaN₂ a donc été synthétisé dans ce but. Enfin, la dernière partie présente les premiers travaux réalisés sur la solubilité de Li₃GaN₂ qui ont montré que ce composé était soluble dans l'ammoniac. En outre, la faisabilité du transport d'une espèce contenant du gallium du corps mère vers des germes a été abordée. Dans le futur, Li₃GaN₂ pourrait donc servir de corps mère pour la croissance de monocristaux de GaN.

Les composés appartenant au système bore-carbone-azote présentent des liaisons fortement covalentes à l'origine de propriétes exceptionnelles. C'est le cas de BN-cubique pour lequel une nouvelle voie de synthèse mettant en oeuvre un fluide nitrurant a l'état supercritique a été développée. La première partie de ce travail porte sur l'étude de la nucléation et de la croissance de BN-c en présence d'hydrazine anhydre. La nature du précurseur de BN, celle de l'additif modifiant l'ionicite du milieu ainsi que la proportion de ces produits de départ ont été particulièrement étudiées. La seconde partie de ce travail est consacrée au nitrure de carbone (ou carbonitrure) C3N4 dont l'interet a été révelé par COHEN en 1989. Cet interêt fut, par la suite, confirmé par des calculs ab initio qui proposèrent cinq différentes structures. Diverses méthodes de synthèse impliquant la condensation de molécules organiques ont été mises en oeuvre. Ces travaux ont abouti a la préparation de la variété graphitique de C3N4 à l'état massique par traitement haute pression-haute température (2,5GPa, 800°C) de la mélamine en présence d'hydrazine. Des essais de synthèse d' une des variétés tridimensionnelles ont également été réalisés.