Cette thèse présente des travaux dans 5 domaines où nous cherchons à améliorer ou étendre vers des cas dissipatifs la méthode TDLDA (Time Dependent Local Density Approximation). - La propagation en base naturelle permet avant tout de formaliser des techniques indispensables à la mise en oeuvre des méthodes prenant en compte les collisions. - La méthode SIC (Self Interaction Correction) dynamique améliore l'efficacité de la mise en oeuvre de la correction d'auto-interaction complète. Elle permet l'utilisation efficace de cette méthode dans des conditions compliquées comme les systèmes mixtes de molécules métalliques et covalentes. - La méthode TDCDFT (Time Dependent Current and Density Functional Theory) prend en compte un effet retard par l'introduction d'une fonctionnelle de la densité et du courant. Elle a pu être mise en oeuvre en 3 dimensions sur des petits atomes ou clusters. Les résultats ont confirmé l'amortissement déjà constaté dans des études existantes, mais la TDCDFT ne prédit pas correctement la dépendance non-linéaire de l'amortissement en fonction de l'intensité de l'excitation. - La méthode STDHF (Stochastic Time-Dependent Hartree Fock) introduit la corrélation par une méthode de sauts stochastiques, dans des parcours temporels successifs. Cette méthode a été modifiée (sous le nom Average Stochastic TDHF) pour n'utiliser qu'un seul champ moyen, les sauts étant alors introduits sous la forme de probabilités de transition, qui permettent de modifier les nombres d'occupation. Sous cette forme elle ne peut fonctionner que dans une boite de calcul fermée. Nous montrons ici son adaptation à une boite de calcul ouverte. - La méthode RTA (Relaxation Time Approximation) a été développée dans un modèle à deux dimensions. On montre ici son extension à 3 dimensions. L'ampleur de l'effort numérique impose l'introduction de nouvelles méthodes d'optimisation. Par contre les résultats confirment les tendances observée en 2D. Cette méthode permet aussi de calculer de nouvelles molécules. / This thesis presents works in 5 areas where we aim at improving or extending toward dissipative cases the TDLDA (Time Dependent Local Density Approximation) method. - The propagation in a natural basis allows first to formalize technics which are a prerequisite to the operation of methods accounting for collisions. - The SIC (Self Interaction Correction) method improves the efficiency of the full Self Interaction Correction. It allows to use efficiently this method in complex conditions such as mixed systems of metallic and covalent molecules. - The TDCDFT (Time Dependent Current and Density Functional Theory) allows to consider some time delay effects by introducing a functional of time and current. It was extended to a 3 dimensional case on little atoms and clusters. The results confirm the damping already evidenced in previous works, but TDCDFT does not predict correctly the non-linear dependence of the damping versus the excitation energy. - The TDHF((Stochastic Time-Dependent Hartree Fock) method introduces correlation by a method of stochastics jumps, in separate time-histories. This method has been modified (Average Stochastic TDHF) to use only one mean field, the jumps are then accounted for by transition probabilities, which allow to modify the occupation numbers. In this form it can work only in a closed box. We show here its extension to an open calculation space. - The RTA (Relaxation Time Approximation) was developed in a 2 dimension model. We show here the extension of this method to 3 dimensions. The amplitude of the numerical method leads to the introduction of new optimization methods. But the results do confirm the tendencies observed in the 2 dimensional case. This method also allows calculation on new molecules.

De nombreux phénomènes physiques ne peuvent être compris qu'en s'intéressant à la structure électronique. Cette dernière peut être interprétée en termes de propriétés électromagnétiques, chacune de ces propriétés révélant diverses informations sur le système étudié. Il est donc important d'avoir des outils efficaces afin de calculer de telles propriétés. C'est dans ce contexte que cette thèse a été écrite, notre principal objectif ayant été de développer une méthode générale donnant accès à une vaste gamme de propriétés électromagnétiques. Dans la première partie de cette thèse, nous décrivons le socle théorique au sein duquel nous travaillons, en particulier la théorie de la fonctionnelle de la densité de courant dépendante du temps (TDCDFT), qui est une approche qui permet de décrire la réponse du système à un champ magnétique. La seconde partie est consacrée à la méthode que nous avons mise au point pour calculer diverses propriétés magnétiques en préservant l'invariance de jauge. Nous démontrons en particulier qu'en utilisant une simple règle de somme, il est possible de placer les courants diamagnétique et paramagnétique sur un pied d'égalité, évitant par là même les écueils habituels intrinsèques au calcul de propriétés magnétiques, comme la dépendance en l'origine de la jauge du vecteur potentiel. Nous illustrons notre méthode en l'appliquant notamment au calcul de la magnétisabilité et du dichroïsme circulaire, qui est une propriété possédant d'importantes applications pratiques, notamment en biologie. Dans la dernière partie, plus exploratoire, nous tentons d'étendre notre formalisme aux systèmes périodiques. Nous y discutons plusieurs stratégies afin de calculer l'aimantation dans des systèmes décrits par des conditions aux limites périodiques. / Various phenomena of matter can only be understood by probing its electronic structure. The latter can be interpreted in terms of electromagnetic properties, each property revealing a different piece of information. Having a reliable method to calculate such properties is thus of great importance. This thesis is to be regarded in this context. Our main goal was to develop a general method that gives access to a wide variety of electromagnetic properties. In the first part of this thesis, we describe the theoretical background with which we work, and in particular time-dependent current-density-functional theory (TDCDFT), which is a density-functional approach that can describe the response due to a magnetic field. The second part is dedicated to the method we developed in order to calculate various magnetic properties in a gauge-invariant manner. In particular, we show that by using a simple sum rule, we can put the diamagnetic and paramagnetic currents on equal footing. We thus avoid the usual problems that arise when calculating magnetic properties, such as the dependence on the gauge origin of the vector potential. We illustrate our method by applying it to the calculation of magnetizabilities and circular dichroism, which has important applications, notably in biology. In the last part, which is more explorative, we aim at extending our formalism to periodic systems. We discuss several strategies to calculate magnetization in systems described with periodic boundary conditions.