Orientador: Prof. Dr. Fernando Luis da Silva Semião / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2018.

O iminente fim da \"era do Silício\" tem motivado a busca de novas tecnologias para utilização na indústria eletrônica. Dentre estas tecnologias, a eletrônica molecular explora o uso moléculas como elementos funcionais em dispositivos eletrônicos. Nesta Tese, realizamos cálculos de primeiros princípios baseados na teoria do funcional da densidade (DFT) para determinar as propriedades eletrônicas, estruturais e de transporte em sistemas com aplicação em eletrônica molecular. Para o benzeno-1,4-ditiol (BDT), considerado um sistema protótipo dentro da eletrônica molecular, correlacionamos a adsorção, em uma superfície de Au, com as propriedades de transporte. Na sequência, analisamos evolução estrutural e o efeito de átomos de Au adsorvidos na superfície de Au na transmitância do BDT entre eletrodos de Au. A importância da correção de auto-interação (SIC), nos cálculos de transporte da junção molecular (Au/BDT/Au), também foi discutida. Em seguida, determinamos as propriedades eletrônicas e estruturais da molécula y[(tpy SH)2]x, onde y representa os metais de transição Co, Fe e Ni e; x está associado aos estados de carga 0, +, 2+ e 3+. Verificamos que os metais de transição ficam em uma configuração de baixo spin e, dependendo do estado de carga do metal de transição uma distorção Jahn-Teller leva a uma redução na simetria local de D2d para C2v. Por fim, devido à possibilidade de aplicação em spintrônica, discutimos o efeito de uma impureza de Cobalto na evolução estrutural e transmitância de um nanofio de Au. / The possible end of the road for Silicon has motivated academic researchers and research laboratories to search for new technologies to be applied in the electronic industry. The molecular electronics, which studies the possibility of using molecules as active elements in a new generation of electronic devices, is among these new technologies. In this Thesis, we performed first principles calculations within the density functional theory (DFT) framework to determine the structural, electronic and transport properties of systems with strong application on molecular electronics. We analised the benzene-1,4-dithiol (BDT). For this prototypical system we coupled its adsorption on an Au(111) surface with its transport properties. After this, we investigated its structural evolution between gold leads and the effects of adsorded gold atoms on the Au(111) surface in the trasmitance. The effect of the self-interaction correction (SIC) in the transport calculations of the molecular junction (Au/BDT/Au) was discussed as well. Moreover, we determined the electronic and the structural properties of the molecule y[(tpySH)2]x, where y stands for the transition metals Co, Fe and Ni and; x is associated with the charge states 0, +, 2+ e 3+. We verified that the transition metals are more stable at the low spin configuration. Depending on the charge state a Jahn-Teller distortion leads to a local symmetry reduction: D2d to C2v. Finally, with a spintronic application in mind, we analised the effect of a Cobalt impurity on the structural evolution and transmitance of a gold nanowire.

Submitted by LUCIANO HENRIQUE SILIANO RICCO null (luciano.silianoricco@gmail.com) on 2016-03-03T12:32:48Z No. of bitstreams: 1 Dissertação_LucianoRicco.pdf: 7937141 bytes, checksum: 4631857aac8f308808dda1e44b0c0f03 (MD5) / Approved for entry into archive by Ana Paula Grisoto (grisotoana@reitoria.unesp.br) on 2016-03-04T16:21:23Z (GMT) No. of bitstreams: 1 ricco_lhs_me_ilha.pdf: 7937141 bytes, checksum: 4631857aac8f308808dda1e44b0c0f03 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-03-04T16:21:23Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ricco_lhs_me_ilha.pdf: 7937141 bytes, checksum: 4631857aac8f308808dda1e44b0c0f03 (MD5) Previous issue date: 2016-01-29 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Investigou-se teoricamente um sistema composto por um interferômetro do tipo Aharonov- Bohm com dois pontos quânticos, onde um deles encontra-se acoplado à um fio de Kitaev na fase topológica, nos casos em que se desconsidera a interação de Coulomb entre os pontos quânticos (caso não interagente) e quando a mesma é levada em conta (caso interagente). Na primeira situação, verificou-se a presença robusta da anomalia de voltagem zero para ambos os regimes de interferência Fano adotados. Além do mais, constatou-se que o estado de Majorana isolado possui uma maneira singular de quebrar a simetria dos perfis de densidade de transmitância em função da diferença simétrica de energia dos pontos quânticos e da energia de Fermi dos terminais metálicos. Tais perfis podem ser obtidos experimentalmente por medidas de condutância. Na situação de pontos quânticos interagentes em ressonância, verificou-se que a razão entre a magnitude da repulsão de Coulomb e o acoplamento fio-ponto quântico altera a largura da anomalia de voltagem zero em ambos os regimes Fano analisados. Esse fato sugere que a correlação eletrônica influencia o tempo de vida do estado de Majorana no ponto quântico hibridizado diretamente com o fio. Ademais, para a situação de pontos quânticos não ressonantes, a inversão dos valores de energia dos mesmos também modifica a largura da anomalia de voltagem zero, fenômeno que não ocorre para o caso não interagente. Acredita-se que o dispositivo proposto neste trabalho constitui um mecanismo experimental alternativo para detectar excitações de Majorana. / We investigate theoretically a setup composed by an Aharonov-Bohm-like interferometer with two quantum dots, where one of them is coupled to a Kitaev wire within the topological phase, which is explored in two cases: (i) the interdot Coulomb correlation is disregarded (noninteracting case) and (ii) the same is taken into account (interacting case). In the situation (i), we verify the presence of the zero-bias anomaly for the both Fano regimes of interference adopted. Furthermore, we found that an isolated Majorana state has a particular way of breaking the symmetry in transmittance profiles, which can be accessed experimentally by performing electrical conductance measurements. In the situation (ii), for interacting quantum dots in resonance, we notice that the ratio between the Coulomb repulsion strength and the wire-dot coupling changes the width of the zero-bias peak for both Fano regimes analyzed. This feature suggests that the electronic correlation modifies the Majorana state lifetime in the dot directly coupled to the wire. Moreover, for the off-resonance situation, the swap between the energy levels of the dots also changes the width of the Majorana peak, which is not observed in the noninteracting case. The results obtained here can guide experimentalists that pursuit a way of revealing Majorana signatures. / FAPESP: 2014/14143-0