Cette thèse étudie la détection de matière nucléaire avec la technique de la particule associée pour l’inspection de bagages abandonnés ou de conteneurs maritimes dans le domaine de la sécurité. Le principe consiste à mesurer, avec des scintillateurs plastique, les coïncidences entre particules de fissions induites par des neutrons de 14 MeV produits par un générateur basé sur la réaction 2H(3H,n)4He et équipé d’un détecteur alpha à localisation pour déterminer le temps d’émission et la direction du neutron opposé. La détection d’au moins trois particules de fission en coïncidence avec la particule qui permet de discriminer les matières nucléaires des matériaux bénins. Le système d’acquisition et les outils de simulation ont été qualifiés en passif avec des sources radioactives puis en actif avec le générateur et diverses cibles, validant les estimations de performances de systèmesd’inspection de bagages abandonnés ou de conteneurs maritimes réalisées par simulation numérique avec le code MCNP-PoliMi. Il est ainsi possible de détecter en quelques minutes, quelques kg d’uranium au centre d’un container rempli d’une matrice fer mêmesi l’échantillon est masqué par du plomb, à l’aide du signal des neutrons prompts de fission. La détection est plus difficile dans les matrices organiques en raison de la diffusion des neutrons interrogateurs et de fission sur les noyaux d’hydrogène. Par ailleurs, l’utilisation de scintillateurs plastiques à la place des compteurs gazeux à 3He a été évaluée pour caractériser le plutonium dans les colis de déchets radioactifs par mesure passive des coïncidences. La détection des neutrons de fission est beaucoup plus rapide,ce qui permet de minimiser le bruit accidentel dû aux réactions (,n). Les scintillateurs sont cependant plus sensibles aux rayonnements gamma et à la diaphonie entre détecteurs voisins, ce qui nécessite d’exploiter les coïncidences de multiplicité 3 avec un traitement des données spécifique pour limiter la diaphonie. / This thesis investigates the detection of Special Nuclear Materials (SNM) by neutroninterrogation with the Associated Particle Technique (APT). 14 MeV neutrons areproduced from the 3H(2H,n)α fusion reaction in a sealed tube neutron generatorembedding a position-sensitive alpha detector. The alpha detector determines thedirection of the nearly opposite neutron and its time of flight. The detection of at leastthree prompt fission particles in coincidence with the tagged neutron signs the presenceof SNM. The acquisition system and simulation tools have been qualified in passive modewith radioactive sources and active mode with the generator and various targets,validating the simulation of inspection systems with MCNP-PoliMi. Calculations showthat the detection of a few kilograms of shielded SNM with the ATP is possible in ironcargo container, with the prompt fission neutrons signal. Detection is more difficult inorganic matrices due to tagged- and prompt fission neutrons scattering on hydrogennuclei. Furthermore, the use of plastic scintillators instead of 3He counters was studied tocharacterize the plutonium in the radioactive waste by passive coincidences measurement.Measurements at fast time scales of fast-neutrons instead of the long time scales ofthermal-neutrons reduce random coincidences that can occur with high (,n) reactionrate. The scintillators are however sensitive to gamma rays and cross-talk betweenadjacent detectors. Therefore, we used data-analysis algorithms to minimize cross-talkcontribution to measured three-fold coincidences.