Le sujet de cette thèse concerne l'étude de l'alignement de molécules linéaires et asymétriques engendré par une impulsion laser intense. Dans le cas d'une impulsion courte par rapport à la rotation moléculaire, l'alignement créé est périodique après l'extinction du champ. Nous étudions théoriquement et expérimentalement les effets d'intensité, de température et de polarisation du champ électrique sur l'alignement produit. Pour des champs polarisés linéairement, l'interaction conduit à l'alignement de l'axe le plus polarisable de la molécule. Si le champ est polarisé elliptiquement, l'impulsion peut engendrer un alignement simultané des trois axes principaux d'inertie d'une molécule asymétrique. Cet alignement peut être caractérisé expérimentalement à l'aide de techniques pompe-sonde qui exploitent les propriétés optiques du milieu. Elles nécessitent l'utilisation d'une deuxième impulsion de faible intensité décalée temporellement. Trois techniques ont été exploitées au cours de cette thèse. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu lorsque les molécules sont alignées. La seconde s'appuie sur la défocalisation de l'impulsion sur un gradient d'indice créé suite à la variation spatiale de l'alignement vis-à-vis du profil spatial du champ. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de l'impulsion sonde. Ces trois techniques ont été utilisées pour caractériser l'alignement de la molécule linéaire CO2 et nous montrons que l'alignement 3-D d'une molécule asymétrique comme l'éthylène peut être mesuré à l'aide de la technique de biréfringence.

L'alignement de molécules linéaires est induit efficacement par des impulsions laser intenses polarisées linéairement. Si ces impulsions sont de courtes durées par rapport à la rotation des molécules, un alignement périodique apparaît après l'extinction du champ. Ce manuscrit présente trois méthodes permettant de le quantifier à l'aide de la grandeur sans pour autant détruire les molécules ni modifier l'alignement initial. Elles nécessitent une impulsion de faible intensité décalée temporellement dont les caractéristiques vont être modifiées par les propriétés optiques du milieu liées à l'alignement moléculaire. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu. La seconde s'appuie sur la défocalisation qui s'explique par une variation spatiale de l'alignement, donc un gradient de l'indice de réfraction. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de la sonde.

L'interaction entre un échantillon moléculaire gazeux et une impulsion laser ultra-brève intense conduit, après le passage de l'impulsion, à des réalignements transitoires et périodiques des molécules. Cette thèse se rapporte à la mesure et aux applications liées à cet effet. Le degré d'alignement moléculaire est déterminé à travers la variation d'indice de réfraction induite par le réarrangement des dipôles moléculaires. Une technique d'imagerie bidimensionnelle permettant de mesurer sur une base monocoup l'alignement des molécules est reportée dans ce manuscrit. L'alignement est ensuite utilisé comme un outil de mesure pour évaluer des quantités physiques, difficilement accessibles par d'autres méthodes. La "technique de défocalisation croisée" a été tout d'abord employée pour mesurer les probabilités d'ionisation de gaz atomiques et moléculaires en régime femtoseconde. La "technique de polarisation 1D" a été ensuite appliquée pour obtenir une mesure de l'indice Kerr électronique calibré à travers l'alignement moléculaire. Il a été trouvé que l'effet Kerr électronique produit une variation d'indice qui change de signe aux alentours des 30 TW.cm-2 pour les principaux gaz qui constituent l'atmosphère. Cet effet a été interprété de manière phénoménologique par des termes Kerr d'ordres supérieurs (de n4 à n10). L'impact important de ces résultats sur la compréhension du mécanisme de filamentation est discuté.