Les revêtements multicouches sont largement utilisés en optique et en particulier dans le domaine des lasers de puissance sur les composants de chaîne. Le développement d’un revêtement réfléchissant et résistant au flux laser, nécessite la mise au point d’un empilement multicouche constitué d’une succession alternée de matériaux à bas et haut indice de réfraction. Afin de limiter le nombre de paires de couches constituant cet empilement, les indices de réfraction doivent être optimisés. Pour ce faire, une approche originale consiste à synthétiser de nouveaux matériaux hybrides organiques-inorganiques satisfaisant les critères de résistance au flux laser et d’indice de réfraction optimisé. Ces matériaux sont constitués de nanoparticules d’oxydes métalliques synthétisées par le procédé sol-gel et dispersées dans un polymère organique à haute résistance au flux laser. Néanmoins, l’obtention de ce système composite nécessite de rendre les deux phases compatibles entre elles par le greffage chimique d’alcoxysilanes ou d’acides carboxyliques. Nous avons montré qu’il était ainsi possible de disperser de façon homogène ces nanoparticules fonctionnalisées dans des solvants apolaires, aprotiques contenant des polymères organiques dissous, afin d’obtenir des solutions nanocomposites stables et durables. A partir de ces solutions hybrides organiques-inorganiques, des couches minces de qualité optique et à haute tenue au flux laser ont été obtenues. Ces résultats prometteurs ont conduit à réaliser des empilements réfléchissants, constitués de 7 paires de couches présentant des propriétés optiques en accord avec les modèles théoriques ainsi qu’un seuil d’endommagement laser élevé. / Multilayer coatings are widely used in optic and particular in the field of high power laser on the components of laser chains. The development of a highly reflective coating with a laser damage resistance requires the fine-tuning of a multilayer stack constituted by a succession alternated by materials with low and high refractive index. In order to limit the number of layers in the stack, refractive indexes must be optimized. To do it, an original approach consists in synthesizing new organic-inorganic hybrid materials satisfying the criteria of laser damage resistance and optimized refractive index. These hybrid materials are constituted by nanoparticles of metal oxides synthesized by sol-gel process and dispersed in an organic polymer with high laser damage threshold. Nevertheless, this composite system requires returning both compatible phases between them by chemical grafting of alcoxysilanes or carboxylic acids. We showed that it was so possible to disperse in a homogeneous way these functionalized nanoparticles in non-polar, aprotic solvent containing solubilized organic polymers, to obtain time-stable nanocomposite solutions. From these organic-inorganic hybrid solutions, thin films with optical quality and high laser damage threshold were obtained. These promising results have permitted to realize highly reflective stacks, constituted by 7 pairs with optical properties in agreement with the theoretical models and high laser damage threshold.

Cette thèse vise à connaître et expliquer l’impact de la contamination moléculaire sur l’endommagement laser des optiques en silice d'un laser de puissance tel que le Laser Méga Joule (LMJ). L'une des causes de l'endommagement prématuré de ces optiques est l'adsorption de polluants moléculaires ou particulaires à leur surface. Dans le contexte particulier du LMJ, nos conditions d'études laser sont des fluences supérieures à 10 J/cm², une longueur d’onde de 351 nm et une durée d’impulsion de 3 ns pour une irradiation en monocoup. Des prélèvements moléculaires, l’analyse du dégazage des matériaux, et l’identification de la contamination condensée sur les surfaces des optiques présentes dans des environnements jugés critiques, ont permis de déterminer certains polluants critiques. Des expériences de contamination contrôlée impliquant ces polluants ont alors été menées afin de comprendre et modéliser leur effet sur l'endommagement laser des optiques. Ceci nous a conduits à proposer plusieurs mécanismes supposés. / Laser induced damage impact of molecular contamination on fused polished silica samples in a context of high power laser fusion facility, such as Laser MegaJoule (LMJ) has been studied. One of the possible causes of laser induced degradation of optical component is the adsorption of molecular or particular contamination on optical surfaces. In the peculiar case of LMJ, laser irradiation conditions are a fluence of 10 J/cm², a wavelength of 351 nm, a pulse duration of 3 ns for a single shot/days frequency. Critical compounds have been identified thanks to environmental measurements, analysis of material outgassing, and identification of surface contamination in the critical environments. Experiments of controlled contamination involving these compounds have been conducted in order to understand and model mechanisms of laser damage. Various hypotheses are proposed to explain the damage mechanism.