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Degradação eletroquímica dos herbicidas atrazina e alaclor utilizando ânodo dimensionalmente estável comercial / Electrochemical degradation of atrazine and alachlor herbicides using dimensionally stable commercial anode

Sousa, Rafaely Ximenes de 19 February 2016 (has links)
A presença de defensivos agrícolas no meio ambiente, mesmo que em baixas concentrações (ng L-1/ μg L-1), representa uma potencial fonte de perturbação endócrina para os seres vivos. Neste cenário, destacam-se os herbicidas alaclor e atrazina, que são amplamente utilizados no combate a ervas daninhas. Entretanto, a Agência de Proteção Ambiental dos Estados Unidos (EPA) classifica como carcinogênicos, desreguladores endócrinos e seu limite, em água, não pode ultrapassar 2 e 3 μg L-1, respectivamente. O objetivo deste trabalho foi estudar a degradação eletroquímica do alaclor e atrazina, utilizando uma célula do tipo filtro-prensa, e um ânodo dimensionalmente estável (ADE) de composição nominal Ti/Ru0,3Ti0,7O2, pH inicial fixo em 3 e a temperatura em 25 ºC, uma vez que, os métodos convencionais de tratamento não são totalmente eficientes na remoção destes compostos orgânicos nos sistemas aquosos. Inicialmente realizou-se apenas a degradação eletroquímica do herbicida alaclor (100 mg L-1) via planejamento fatorial de ponto central do tipo 32, tendo como variáveis, a concentração do eletrólito suporte cloreto de sódio (0,05, 01 e 0,15 g L-1) e a densidade de corrente (10, 30 e 50 mA cm-2), obtendo como melhor resposta, 93,45 % de remoção e 71,6 % de mineralização, ao usar CNaCl de 0,15 g L-1 e 50 mA cm-2. Porém, a CNaCl de 0,15 g L-1 e densidade de 30 mA cm-2 foi escolhida como a melhor condição estudada, em virtude do seu menor valor de consumo energético e por apresentar a taxa de remoção (93,6%) e mineralização (71,24%) próximas ao uso da maior densidade de corrente. Só então, na melhor condição, obtida previamente a partir dos experimentos de degradação do alaclor, que realizou-se a oxidação de 100 mg L-1 de atrazina e da mistura dos herbicidas. Também foi observado uma cinética de pseudo primeira ordem na oxidação dos herbicidas, e, além disso, foi realizada a identificação dos intermediários e/ou produtos de degradação do alaclor e atrazina através da técnica de CLAE acoplada a um espectrômetro de massas. / The pesticides presence in environment represents a potential endocrine disturbance source for the living beings, even in low concentrations (ng L-1/ μg L-1). The herbicides alachlor and atrazine are important to highlight, these herbicides are widely used to combat weeds herbs. However, the Environmental Protection Agency (EPA) classifies alachlor and atrazine as carcinogens, endocrine disruptors and their water limit may not exceed 2 and 3 μg L-1, respectively. The aim of this work was to study the electrochemical degradation of alachlor and atrazine, using a filter-press cell, and a dimensionally stable anode (DSA) with a nominal composition Ti/Ru0.3Ti0.7O2, fixed initial pH of 3 and temperature of 25ºC. The conventional treatment methods are not completely effective to remove these organic compounds in aqueous systems. Initially, only an electrochemical degradation of alachlor (100 mg L-1) was made by factorial design center point type 32, considering as variables: the supporting electrolyte sodium chloride concentration (0.05, 0.1 and 0.15 g L-1) and current density (10, 30 and 50 mA cm-2). In this initial degradation was obtained as better result: 93.45% of removal and 71.6% of mineralization of alachlor, using CNaCl of 0.15 g L-1 and 50 mA cm-2. However, CNaCl of 0.15 g L-1 and a density of 30 mA cm-2 was chosen as the best condition studied, in the reason of its lower energy consumption value and presents a removal rate (93.6%) and the mineralization (71.24%) closer to the use of higher current density. The electrolyses of 100 mg L-1 of atrazine and the herbicides mixture were performed only in the best condition, previously obtained with alachlor degradation experiments. In addition, a kinetic of pseudo first order for both herbicides and their mixture oxidation was observed, and besides, the identification of intermediates and/or degradation products of alachlor and atrazine was performed by liquid chromatography coupled to mass spectrometry (LC-MS).
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Degradação eletroquímica dos herbicidas atrazina e alaclor utilizando ânodo dimensionalmente estável comercial / Electrochemical degradation of atrazine and alachlor herbicides using dimensionally stable commercial anode

Rafaely Ximenes de Sousa 19 February 2016 (has links)
A presença de defensivos agrícolas no meio ambiente, mesmo que em baixas concentrações (ng L-1/ μg L-1), representa uma potencial fonte de perturbação endócrina para os seres vivos. Neste cenário, destacam-se os herbicidas alaclor e atrazina, que são amplamente utilizados no combate a ervas daninhas. Entretanto, a Agência de Proteção Ambiental dos Estados Unidos (EPA) classifica como carcinogênicos, desreguladores endócrinos e seu limite, em água, não pode ultrapassar 2 e 3 μg L-1, respectivamente. O objetivo deste trabalho foi estudar a degradação eletroquímica do alaclor e atrazina, utilizando uma célula do tipo filtro-prensa, e um ânodo dimensionalmente estável (ADE) de composição nominal Ti/Ru0,3Ti0,7O2, pH inicial fixo em 3 e a temperatura em 25 ºC, uma vez que, os métodos convencionais de tratamento não são totalmente eficientes na remoção destes compostos orgânicos nos sistemas aquosos. Inicialmente realizou-se apenas a degradação eletroquímica do herbicida alaclor (100 mg L-1) via planejamento fatorial de ponto central do tipo 32, tendo como variáveis, a concentração do eletrólito suporte cloreto de sódio (0,05, 01 e 0,15 g L-1) e a densidade de corrente (10, 30 e 50 mA cm-2), obtendo como melhor resposta, 93,45 % de remoção e 71,6 % de mineralização, ao usar CNaCl de 0,15 g L-1 e 50 mA cm-2. Porém, a CNaCl de 0,15 g L-1 e densidade de 30 mA cm-2 foi escolhida como a melhor condição estudada, em virtude do seu menor valor de consumo energético e por apresentar a taxa de remoção (93,6%) e mineralização (71,24%) próximas ao uso da maior densidade de corrente. Só então, na melhor condição, obtida previamente a partir dos experimentos de degradação do alaclor, que realizou-se a oxidação de 100 mg L-1 de atrazina e da mistura dos herbicidas. Também foi observado uma cinética de pseudo primeira ordem na oxidação dos herbicidas, e, além disso, foi realizada a identificação dos intermediários e/ou produtos de degradação do alaclor e atrazina através da técnica de CLAE acoplada a um espectrômetro de massas. / The pesticides presence in environment represents a potential endocrine disturbance source for the living beings, even in low concentrations (ng L-1/ μg L-1). The herbicides alachlor and atrazine are important to highlight, these herbicides are widely used to combat weeds herbs. However, the Environmental Protection Agency (EPA) classifies alachlor and atrazine as carcinogens, endocrine disruptors and their water limit may not exceed 2 and 3 μg L-1, respectively. The aim of this work was to study the electrochemical degradation of alachlor and atrazine, using a filter-press cell, and a dimensionally stable anode (DSA) with a nominal composition Ti/Ru0.3Ti0.7O2, fixed initial pH of 3 and temperature of 25ºC. The conventional treatment methods are not completely effective to remove these organic compounds in aqueous systems. Initially, only an electrochemical degradation of alachlor (100 mg L-1) was made by factorial design center point type 32, considering as variables: the supporting electrolyte sodium chloride concentration (0.05, 0.1 and 0.15 g L-1) and current density (10, 30 and 50 mA cm-2). In this initial degradation was obtained as better result: 93.45% of removal and 71.6% of mineralization of alachlor, using CNaCl of 0.15 g L-1 and 50 mA cm-2. However, CNaCl of 0.15 g L-1 and a density of 30 mA cm-2 was chosen as the best condition studied, in the reason of its lower energy consumption value and presents a removal rate (93.6%) and the mineralization (71.24%) closer to the use of higher current density. The electrolyses of 100 mg L-1 of atrazine and the herbicides mixture were performed only in the best condition, previously obtained with alachlor degradation experiments. In addition, a kinetic of pseudo first order for both herbicides and their mixture oxidation was observed, and besides, the identification of intermediates and/or degradation products of alachlor and atrazine was performed by liquid chromatography coupled to mass spectrometry (LC-MS).

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