A range of porous solid adsorbents were synthesised and their ability to separate and capture carbon dioxide (CO2) from gas mixtures was examined. CO2 separation from flue gas – a type of exhaust gas from fossil fuel combustion that consists of CO2 mixed with mainly nitrogen and biogas (consists of CO2 mixed with mainly methane) were explicitly considered. The selected adsorbents were chosen partly due to their narrow pore sizes. Narrow pores can differentiate gas molecules of different sizes via a kinetic separation mechanism: a large gas molecule should find it more difficult to enter a narrow pore. CO2 has the smallest kinetic diameter in zeolites when compared with the other two gases in this study. Narrow pore adsorbents can therefore, show enhanced kinetic selectivity to adsorb CO2 from a gas mixture. The adsorbents tested in this study included mixed cation zeolite A, zeolite ZK-4, a range of aluminophosphates and silicoaluminophosphates, as well as two types of titanium silicates (ETS-4, CTS-1). These adsorbents were compared with one another from different aspects such as CO2 capacity, CO2 selectivity, cyclic performance, working capacity, cost of synthesis, etc. Each of the tested adsorbents has its advantages and disadvantages. Serval phosphates were identified as potentially good CO2 adsorbents, but the high cost of their synthesis must be addressed in order to develop these adsorbents for applications. / <p>At the time of the doctoral defence the following papers were unpublished and had a status as follows: Papers 4-8: Manuscripts.</p>

Ši daktaro disertacija glaudžiai siejasi su Ignalinos AE uždarymo ir radioaktyviųjų atliekų utilizavimo problemomis bei paieškomis medžiagų, galinčių atlikti technogeninių ir gamtinių barjerų funkcijas. Tuo tikslu šiame darbe buvo įvertinti pusiausvyros ir kinetiniai sorbcijos parametrai heterogeninėse sistemose bei ištirti vyksmai, lemiantys radionuklidų pašalinimą iš skystųjų radioactyvųjų atliekų bei sulaikymą dirbtiniais ir gamtiniais barjerais. Darbe buvo ištirti titano silikatai susintetinti Ukrainos Sorbcijos ir endoekologijos problemų institute bei geležies oksidai susintetinti ir apibūdinti Fizikos institute, naudojant Mesbauerio spektroskopiją. Taip pat laboratoriniams tyrimams buvo paimti molių, parinktų paviršinės saugyklos Lietuvoje dirbtiniams barjerams, ėminiai iš Galilaukės aikštelės (moreninis priemolis) ir pramoninio Šaltiškių karjero (triaso molis). Titano silikatų, geležies oksidų ir molio mėginių sorbcinė geba nustatyta Cs, Pu ir Am elementams, įvertinti jų pusiausvyros bei kinetiniai sorbcijos parametrai (pasiskirstymo koeficientas, Kd, sulaikymo faktorius, Rf). Nustatyta, kad didžiausia Cs sorbcijos geba pasižymėjo titano silikatai, susintetinti naudojant TiOSO4, geresnė Pu sorbcijos kinetika nustatyta sintetiniams geležies oksidams. Didelę reikšmę Cs, Am ir Pu izotopų sulaikymui turi pH verčių kaita bei konkuruojančių jonų koncentracijų gradientas. Nustatyti du skirtingi Cs sorbcijos mechanizmai, esant mažoms ir didelėms Cs koncentracijoms... [toliau žr. visą tekstą] / This PhD thesis is closely linked to the Ignalina NPP decommissioning activities and radioactive waste management as well as related to the searching for effective and low-cost materials which could operate as technogenic and natural barriers. The aim of the work is to evaluate equilibrium and kinetic sorption parameters in heterogeneous systems as well as to investigate sorption mechanisms and processes responsible for radionuclide removal from liquid radioactive waste and retention by artificial and natural barriers. Synthesized sorbents (titanium silicates and iron oxides) were used in sorption experiments. Samples of loam originated from the Galilaukė site and Triassic clay from industrial Šaltiškiai quarry selected as a candidate for the engineered barrier of the Lithuanian near-surface repository were taken for laboratory investigations. The sorption parameters (distribution coefficient (Kd), kinetic coefficients) of Cs, Pu and Am for newly synthesized inorganic sorbents, iron oxides and clay minerals have been evaluated. It has been determined that titanium silicates synthesized using TiOSO4 are the most suitable for Cs isotope removal from contaminated solutions. The largest Pu Kd values and better sorption kinetics were determined for synthesized iron oxides. It has been found that gradients of competitive ion concentrations and variations in pH values can interfere Cs, Am and Pu retention by engineered barriers made from Šaltiškiai clay. It has been determined... [to full text]

This PhD thesis is closely linked to the Ignalina NPP decommissioning activities and radioactive waste management as well as related to the searching for effective and low-cost materials which could operate as technogenic and natural barriers. The aim of the work is to evaluate equilibrium and kinetic sorption parameters in heterogeneous systems as well as to investigate sorption mechanisms and processes responsible for radionuclide removal from liquid radioactive waste and retention by artificial and natural barriers. Synthesized sorbents (titanium silicates and iron oxides) were used in sorption experiments. Samples of loam originated from the Galilaukė site and Triassic clay from industrial Šaltiškiai quarry selected as a candidate for the engineered barrier of the Lithuanian near-surface repository were taken for laboratory investigations. The sorption parameters (distribution coefficient (Kd), kinetic coefficients) of Cs, Pu and Am for newly synthesized inorganic sorbents, iron oxides and clay minerals have been evaluated. It has been determined that titanium silicates synthesized using TiOSO4 are the most suitable for Cs isotope removal from contaminated solutions. The largest Pu Kd values and better sorption kinetics were determined for synthesized iron oxides. It has been found that gradients of competitive ion concentrations and variations in pH values can interfere Cs, Am and Pu retention by engineered barriers made from Šaltiškiai clay. It has been determined... [to full text] / Ši daktaro disertacija glaudžiai siejasi su Ignalinos AE uždarymo ir radioaktyviųjų atliekų utilizavimo problemomis bei paieškomis medžiagų, galinčių atlikti technogeninių ir gamtinių barjerų funkcijas. Tuo tikslu šiame darbe buvo įvertinti pusiausvyros ir kinetiniai sorbcijos parametrai heterogeninėse sistemose bei ištirti vyksmai, lemiantys radionuklidų pašalinimą iš skystųjų radioactyvųjų atliekų bei sulaikymą dirbtiniais ir gamtiniais barjerais. Darbe buvo ištirti titano silikatai susintetinti Ukrainos Sorbcijos ir endoekologijos problemų institute bei geležies oksidai susintetinti ir apibūdinti Fizikos institute, naudojant Mesbauerio spektroskopiją. Taip pat laboratoriniams tyrimams buvo paimti molių, parinktų paviršinės saugyklos Lietuvoje dirbtiniams barjerams, ėminiai iš Galilaukės aikštelės (moreninis priemolis) ir pramoninio Šaltiškių karjero (triaso molis). Titano silikatų, geležies oksidų ir molio mėginių sorbcinė geba nustatyta Cs, Pu ir Am elementams, įvertinti jų pusiausvyros bei kinetiniai sorbcijos parametrai (pasiskirstymo koeficientas, Kd, sulaikymo faktorius, Rf). Nustatyta, kad didžiausia Cs sorbcijos geba pasižymėjo titano silikatai, susintetinti naudojant TiOSO4, geresnė Pu sorbcijos kinetika nustatyta sintetiniams geležies oksidams. Didelę reikšmę Cs, Am ir Pu izotopų sulaikymui turi pH verčių kaita bei konkuruojančių jonų koncentracijų gradientas. Nustatyti du skirtingi Cs sorbcijos mechanizmai, esant mažoms ir didelėms Cs koncentracijoms... [toliau žr. visą tekstą]