Le développement des activités humaines, notamment industrielles, depuis le 19ième siècle a engendré une contamination massive de l’atmosphère à la rivière, en passant par la biosphère et les sols. Si les contaminations ont fortement diminué depuis la fin des années 1960, elles persistent notamment en milieu urbain, où se concentrent un grand nombre d’activités humaines. Afin de pouvoir gérer au mieux la pollution, il est nécessaire de comprendre la dynamique de transfert des contaminants, ainsi que leurs sources, à l’échelle du continuum atmosphère – sol – rivière. Cette étude a donc pour objectif d’évaluer les variations temporelles et spatiales de deux types de contaminants historiques, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et certains éléments traces (ET), à l’échelle du bassin versant de l’Orge (950 km2), présentant une urbanisation croissante d’amont en aval. Plusieurs approches ont été utilisées pour tracer les transferts de particules en rivière (radionucléides ⁷Be, ²¹⁰Pb, ¹³⁷Cs), et déterminer les sources de Pb (isotopes du Pb), et les sources de HAP (rapports de molécules).Les résultats ont mis en évidence un impact important des zones urbaines sur la qualité de la rivière Orge en aval du bassin : contamination importante en métaux (Cu, Zn, Sb, Pb) et en HAP de la phase particulaire, et des niveaux élevés en SO42⁻, Na⁺ et Cl⁻, Cu, Zn et Pb dans la phase dissoute. Le traçage des sédiments par les radionucléides a permis d’observer un apport de particules provenant du ruissellement urbain en aval, et d’identifier les particules de route (ou Road Deposited Sediment) comme source principale. Les signatures isotopiques du Pb ainsi que les signatures en HAP permettent de confirmer que le ruissellement urbain est le principal vecteur de contamination. Les estimations des flux d’ET et HAP annuels et saisonniers entrants (retombées atmosphériques) et sortants (exportés par la rivière) ont mis en évidence une accumulation globale à l’échelle du bassin, qui comporte déjà un stock important de contaminants dans ses sols. Cette étude montre ainsi l’importance d’étudier la Zone Critique dans son ensemble afin d’évaluer la dynamique des contaminations au sein et entre ses différents compartiments, et met en évidence l’efficacité du couplage de plusieurs approches afin de comprendre le système entier. Ces résultats pourraient à terme permettre l’établissement d’un modèle de transfert de contaminations au sein d’un bassin urbain. / The development of human societies since the 19th century has led to deleterious impacts on the Critical Zone (from atmosphere to river, including biosphere and soils). Despite the decrease of pollutions since the late 1960’s, contaminations remain especially in urban environment, concentrating human activities. To better manage this pollution, it is necessary to understand the dynamics and pathways of contaminants through the atmosphere – soil – river continuum. The goal of this study in thus to evaluate the temporal and spatial variations of two contaminants (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and trace elements (TE)) in the Orge River catchment (900 km2, France) being under increasing urban pressure from up to downstream. Several fingerprinting approaches were used to trace sediment dynamics in the river (radionuclides: ⁷Be, ²¹⁰Pb, ¹³⁷Cs), to identify lead sources (lead isotopes) and PAH sources (PAH molecular ratios). The results demonstrated the strong influence of downstream urban areas on the river quality, with an increasing contamination for Cu, Zn, Sb, Pb and PAH in the particulate phase, and for SO42⁻, Na⁺ et Cl⁻, Cu, Zn and Pb in the dissolved phase. The sediment fingerprinting using radionuclides revealed a significant input of particles originating from urban areas and transferred through urban runoff, and identified road deposited sediments as the major source of contaminated particles downstream. Source tracking of Pb and PAH confirmed urban runoff as the main pathway of river contamination. In addition, annual and seasonal PAH and TE fluxes were estimated respectively for the atmospheric inputs, and riverine exports and revealed a global accumulation of contaminant over the catchment, already containing a significant stock of pollutants in its soils. Finally, this study highlights the need to integrate the Critical Zone and the potential of coupling multiples tracking approaches to properly evaluate the contaminant dynamics. These results may be used to establish a model of contaminants transfer in urban catchments.