Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:15Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:10:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02531.pdf: 2279289 bytes, checksum: 1edfd4f1c6bed88132ea0c1644f03839 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

O IPEN-CNEN/SP desenvolveu e disponibilizou para produção rotineira a tecnologia de fabricação de elementos combustíveis tipo dispersão, para uso em reatores nucleares de pesquisas. O combustível fabricado no IPEN-CNEN/SP está limitado à concentração de urânio de 3,0gU/cm3, para dispersões a base de U3Si2-Al, e de 2,3gU/cm3, para dispersões a base de U3O8-Al. O aumento da concentração de urânio nas placas combustíveis possibilita aumentar a reatividade do núcleo do reator e a vida útil do combustível. É possível aumentar-se a concentração de urânio no combustível até o limite tecnológico de 4,8gU/cm3 para a dispersão U3Si2-Al, e de 3,2gU/cm3 para a dispersão U3O8-Al, as quais estão bem qualificadas ao redor do mundo. Este trabalho tem como objetivo desenvolver o processo de fabricação de ambos os combustíveis com alta concentração de urânio, redefinindo-se os procedimentos de fabricação atualmente adotados no Centro do Combustível Nuclear do IPEN-CNEN/SP. Com base nos resultados obtidos conclui-se que para atingir a concentração desejada devem ser feitas algumas alterações nos procedimentos já estabelecidos, tais como mudança no tamanho de partícula dos pós e mudança no processo de alimentação da matriz de compactação. Os estudos realizados mostraram que as placas combustíveis com alta concentração de urânio a base da dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 fabricadas atenderam às especificações vigentes. Contudo, apesar da subjetividade da análise, a aparência da microestrutura obtida no núcleo das placas combustíveis a base da dispersão U3O8-Al com 3,2 gU/cm3 não foi considerada satisfatória devido à aparência da distribuição de vazios. O novo procedimento de fabricação foi aplicado na produção de placas combustíveis de dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 com urânio enriquecido, as quais foram utilizadas na montagem do elemento combustível parcial IEA-228 para ser testado quanto ao desempenho sob irradiação no reator IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. Esses novos combustíveis têm potencial para serem utilizados no novo Reator Multipropósito Brasileiro RMB. / IPEN-CNEN/SP developed the technology to produce the dispersion type fuel elements for research reactors and made it available for routine production. Today, the fuel produced in IPEN-CNEN/SP is limited to the uranium concentration of 3.0 gU/cm3 for U3Si2-Al dispersion-based and 2.3 gU/cm3 for U3O8-Al dispersion. The increase of uranium concentration in fuel plates enables the reactivity of the reactor core reactivity to be higher and extends the fuel life. Concerning technology, it is possible to increase the uranium concentration in the fuel meat up to the limit of 4.8 gU/cm3 in U3Si2-Al dispersion and 3.2 gU/cm3 U3O8-Al dispersion. These dispersions are well qualified worldwide. This work aims to develop the manufacturing process of both fuel meats with high uranium concentrations, by redefining the manufacturing procedures currently adopted in the Nuclear Fuel Center of IPEN-CNEN/SP. Based on the results, it was concluded that to achieve the desired concentration, it is necessary to make some changes in the established procedures, such as in the particle size of the fuel powder and in the feeding process inside the matrix, before briquette pressing. These studies have also shown that the fuel plates, with a high concentration of U3Si2-Al, met the used specifications. On the other hand, the appearance of the microstructure obtained from U3O8-Al dispersion fuel plates with 3.2 gU/cm3 showed to be unsatisfactory, due to the considerably significant porosity observed. The developed fabrication procedure was applied to U3Si2 production at 4.8 gU/cm3, with enriched uranium. The produced plates were used to assemble the fuel element IEA-228, which was irradiated in order to check its performance in the IEA-R1 reactor at IPEN-CNEN/SP. These new fuels have potential to be used in the new Brazilian Multipurpose Reactor - RMB.

O IPEN-CNEN/SP desenvolveu e disponibilizou para produção rotineira a tecnologia de fabricação de elementos combustíveis tipo dispersão, para uso em reatores nucleares de pesquisas. O combustível fabricado no IPEN-CNEN/SP está limitado à concentração de urânio de 3,0gU/cm3, para dispersões a base de U3Si2-Al, e de 2,3gU/cm3, para dispersões a base de U3O8-Al. O aumento da concentração de urânio nas placas combustíveis possibilita aumentar a reatividade do núcleo do reator e a vida útil do combustível. É possível aumentar-se a concentração de urânio no combustível até o limite tecnológico de 4,8gU/cm3 para a dispersão U3Si2-Al, e de 3,2gU/cm3 para a dispersão U3O8-Al, as quais estão bem qualificadas ao redor do mundo. Este trabalho tem como objetivo desenvolver o processo de fabricação de ambos os combustíveis com alta concentração de urânio, redefinindo-se os procedimentos de fabricação atualmente adotados no Centro do Combustível Nuclear do IPEN-CNEN/SP. Com base nos resultados obtidos conclui-se que para atingir a concentração desejada devem ser feitas algumas alterações nos procedimentos já estabelecidos, tais como mudança no tamanho de partícula dos pós e mudança no processo de alimentação da matriz de compactação. Os estudos realizados mostraram que as placas combustíveis com alta concentração de urânio a base da dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 fabricadas atenderam às especificações vigentes. Contudo, apesar da subjetividade da análise, a aparência da microestrutura obtida no núcleo das placas combustíveis a base da dispersão U3O8-Al com 3,2 gU/cm3 não foi considerada satisfatória devido à aparência da distribuição de vazios. O novo procedimento de fabricação foi aplicado na produção de placas combustíveis de dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 com urânio enriquecido, as quais foram utilizadas na montagem do elemento combustível parcial IEA-228 para ser testado quanto ao desempenho sob irradiação no reator IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. Esses novos combustíveis têm potencial para serem utilizados no novo Reator Multipropósito Brasileiro RMB. / IPEN-CNEN/SP developed the technology to produce the dispersion type fuel elements for research reactors and made it available for routine production. Today, the fuel produced in IPEN-CNEN/SP is limited to the uranium concentration of 3.0 gU/cm3 for U3Si2-Al dispersion-based and 2.3 gU/cm3 for U3O8-Al dispersion. The increase of uranium concentration in fuel plates enables the reactivity of the reactor core reactivity to be higher and extends the fuel life. Concerning technology, it is possible to increase the uranium concentration in the fuel meat up to the limit of 4.8 gU/cm3 in U3Si2-Al dispersion and 3.2 gU/cm3 U3O8-Al dispersion. These dispersions are well qualified worldwide. This work aims to develop the manufacturing process of both fuel meats with high uranium concentrations, by redefining the manufacturing procedures currently adopted in the Nuclear Fuel Center of IPEN-CNEN/SP. Based on the results, it was concluded that to achieve the desired concentration, it is necessary to make some changes in the established procedures, such as in the particle size of the fuel powder and in the feeding process inside the matrix, before briquette pressing. These studies have also shown that the fuel plates, with a high concentration of U3Si2-Al, met the used specifications. On the other hand, the appearance of the microstructure obtained from U3O8-Al dispersion fuel plates with 3.2 gU/cm3 showed to be unsatisfactory, due to the considerably significant porosity observed. The developed fabrication procedure was applied to U3Si2 production at 4.8 gU/cm3, with enriched uranium. The produced plates were used to assemble the fuel element IEA-228, which was irradiated in order to check its performance in the IEA-R1 reactor at IPEN-CNEN/SP. These new fuels have potential to be used in the new Brazilian Multipurpose Reactor - RMB.

Foram fabricadas amostras de placas combustíveis contendo núcleos de cermets U3O8-Al com concentrações de U3O8 variando de 10 a 90% em peso (3,4 a 55,5% em volume). Amostras contendo núcleos com 58% em peso de U3O8, foram fabricadas a partir de compactados com densidades variando de 75 a 95% da densidade teórica. É discutida a influência da concentração de U3O8 e da porosidade do compactado de partida sobre a porosidade e uniformidade da espessura do núcleo obtido. Os núcleos U3O8-Al foram submetidos a ensaios de corrosão por água deionizada nas temperaturas 30, 50, 70 e 90°C, onde os núcleos foram expostos através de um defeito artificial produzido no revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão dos núcleos é acompanhada pela liberação de hidrogênio. O volume total de hidrogênio liberado (V) e o tempo transcorrido até que seja observado o início da liberação de hidrogênio (tempo de incubação ti, são dependentes da porosidade do núcleo e da temperatura absoluta (T), podendo ser descritos pelas equações: V = K1 eα1 P - K2 T eα2 P e ti = eK1 + K2 P + K3 / T + K4 P / T onde P é a fração volumétrica de vazios (porosidade) e K1, K2, K3,K4, α1 e α2 são constantes. É proposto e discutido um mecanismo para o processo de corrosão de núcleos U3O8-Al. O revestimento das amostras de placas combustíveis foi submetido a ensaios de corrosão sob condições similares às encontradas no reator IEA-R1 operando às potências de 2 MW, 5 MW e 10 MW. Foi verificado o efeito da presença de heterogeneidades superficiais e de um tratamento de limpeza química sobre o comportamento da corrosão do revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão é regulada pela dissolução/erosão da camada de óxido formada e segue lei linear para as três condições de testes e que a presença de heterogeneidades superficiais ou o tratamento de limpeza química não alteram significativamente a corrosão do revestimento para tempos de exposição de até 20 dias. Estão apresentadas as velocidades de corrosão e as espessuras das camadas de óxido observadas nos três ensaios efetuados. Não foi observado ataque localizado significativo. / Fuel plate specimens containing U3O8-Al cermet cores were fabricated with the U3O8 concentration varying between 10 and 90% by weight (3.4 to 55.5% in volume). Fuel plate specimens containing 58% U3O8 by weight were also fabricated from compacts with densities varying between 75 and 95% of the theoretical density. The influence of U308 concentration and porosity of the initial compact on the porosity and uniformity of thickness of the core are discussed. The U3O8-Al cores were corrosion tested in deionized water at 30, 50, 70 and 90°C, where in the cores were exposed to the deionized water by means of an artificially produced cladding defect. The results indicate that core corrosion is accompanied by hydrogen evolution. The total volume of hydrogen evolued (V) and the time to initiation of hydrogen evolution (incubation time ti), vary with the porosity of the core and temperature (T), according to equations: V = K1 eα1 P - K2 T eα2 P e ti = eK1 + K2 P + K3 / T + K4 P / T where P is the volumetric fraction of pores and K1, K2, K3,K4, α1 e α2, are constants. A mechanism for the U3O8-Al core corrosion has been proposed and discussed. The cladding of the fuel plats specimens was also corrosion tested under conditions similar to those encountered in the IEA-R1 reactor operating at 2, 5 and 10 MW. The effect of the presence of surface heterogeneities and a chemical surface treatment on the corrosion behavior of the cladding have been studied. The results reveal that the corrosion is regulated by dissolution/erosion of the oxide layer, and follows a linear law under the three test conditions. The presence of surface heterogeneities or the chemical surface treatment did not significantly alter the cladding corrosion for test times of up to 20 days. The corrosion rates and the oxide layer thicknesses observed under the three test conditions are also presented. No significant localized attack was observed.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:34:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:10:01Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:34:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:10:01Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O IPEN/CNEN-SP fabrica combustíveis para uso no seu reator nuclear de pesquisas, o IEA-R1. Para qualificar os seus combustíveis tem que comprovar o bom desempenho destes sob irradiação. Como o Brasil não possui reator nuclear de pesquisa com altos fluxos de nêutrons ou células quentes apropriadas para a realização de exames pós-irradiação de combustíveis nucleares, o IPEN/CNEN-SP conduziu um programa de qualificação operacional de elementos combustíveis empregando compostos de urânio já internacionalmente testados sob irradiação e qualificados para uso em reatores de pesquisas, obtendo experiência nas etapas de desenvolvimento tecnológico de fabricação de placas combustíveis, irradiação e ensaios não destrutivos pós-irradiação. Foram fabricados e irradiados diretamente no núcleo do IEA-R1, com sucesso, elementos combustíveis contendo dispersões com baixas frações volumétricas de combustível. Entretanto, existem planos no IPEN/CNEN-SP para aumentar a densidade de urânio dos seus combustíveis. O objetivo deste trabalho de tese consistiu no estudo e proposição de aplicação de um conjunto de métodos não destrutivos para a qualificação dos combustíveis a dispersão de U3O8-Al e U3Si2-Al com alta densidade de urânio fabricados no IPEN/CNEN-SP. Para tanto, foram considerados os recursos de irradiação e a aplicação, na piscina do reator IEA-R1, de métodos não destrutivos disponíveis na Instituição. A proposta consiste em especificar, fabricar e irradiar miniplacas combustíveis, nas densidades máximas já qualificadas internacionalmente e efetuar acompanhamento das condições gerais das mesmas, ao longo do período de irradiação, por meio de métodos não destrutivos na piscina do reator. Além dos métodos de inspeção visual e de sipping já empregados na Instituição, foi concluída a infraestrutura para realização de ensaios dimensionais sub-aquáticos para a avaliação do inchamento das miniplacas combustíveis irradiadas. As análises dos resultados darão subsídios para avaliar e decidir a continuidade ou não das irradiações das miniplacas, até que sejam alcançadas as queimas estipuladas para os testes de irradiação no IEA-R1. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Foram fabricadas amostras de placas combustíveis contendo núcleos de cermets U3O8-Al com concentrações de U3O8 variando de 10 a 90% em peso (3,4 a 55,5% em volume). Amostras contendo núcleos com 58% em peso de U3O8, foram fabricadas a partir de compactados com densidades variando de 75 a 95% da densidade teórica. É discutida a influência da concentração de U3O8 e da porosidade do compactado de partida sobre a porosidade e uniformidade da espessura do núcleo obtido. Os núcleos U3O8-Al foram submetidos a ensaios de corrosão por água deionizada nas temperaturas 30, 50, 70 e 90°C, onde os núcleos foram expostos através de um defeito artificial produzido no revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão dos núcleos é acompanhada pela liberação de hidrogênio. O volume total de hidrogênio liberado (V) e o tempo transcorrido até que seja observado o início da liberação de hidrogênio (tempo de incubação ti, são dependentes da porosidade do núcleo e da temperatura absoluta (T), podendo ser descritos pelas equações: V = K1 eα1 P - K2 T eα2 P e ti = eK1 + K2 P + K3 / T + K4 P / T onde P é a fração volumétrica de vazios (porosidade) e K1, K2, K3,K4, α1 e α2 são constantes. É proposto e discutido um mecanismo para o processo de corrosão de núcleos U3O8-Al. O revestimento das amostras de placas combustíveis foi submetido a ensaios de corrosão sob condições similares às encontradas no reator IEA-R1 operando às potências de 2 MW, 5 MW e 10 MW. Foi verificado o efeito da presença de heterogeneidades superficiais e de um tratamento de limpeza química sobre o comportamento da corrosão do revestimento. Os resultados obtidos mostram que a corrosão é regulada pela dissolução/erosão da camada de óxido formada e segue lei linear para as três condições de testes e que a presença de heterogeneidades superficiais ou o tratamento de limpeza química não alteram significativamente a corrosão do revestimento para tempos de exposição de até 20 dias. Estão apresentadas as velocidades de corrosão e as espessuras das camadas de óxido observadas nos três ensaios efetuados. Não foi observado ataque localizado significativo. / Fuel plate specimens containing U3O8-Al cermet cores were fabricated with the U3O8 concentration varying between 10 and 90% by weight (3.4 to 55.5% in volume). Fuel plate specimens containing 58% U3O8 by weight were also fabricated from compacts with densities varying between 75 and 95% of the theoretical density. The influence of U308 concentration and porosity of the initial compact on the porosity and uniformity of thickness of the core are discussed. The U3O8-Al cores were corrosion tested in deionized water at 30, 50, 70 and 90°C, where in the cores were exposed to the deionized water by means of an artificially produced cladding defect. The results indicate that core corrosion is accompanied by hydrogen evolution. The total volume of hydrogen evolued (V) and the time to initiation of hydrogen evolution (incubation time ti), vary with the porosity of the core and temperature (T), according to equations: V = K1 eα1 P - K2 T eα2 P e ti = eK1 + K2 P + K3 / T + K4 P / T where P is the volumetric fraction of pores and K1, K2, K3,K4, α1 e α2, are constants. A mechanism for the U3O8-Al core corrosion has been proposed and discussed. The cladding of the fuel plats specimens was also corrosion tested under conditions similar to those encountered in the IEA-R1 reactor operating at 2, 5 and 10 MW. The effect of the presence of surface heterogeneities and a chemical surface treatment on the corrosion behavior of the cladding have been studied. The results reveal that the corrosion is regulated by dissolution/erosion of the oxide layer, and follows a linear law under the three test conditions. The presence of surface heterogeneities or the chemical surface treatment did not significantly alter the cladding corrosion for test times of up to 20 days. The corrosion rates and the oxide layer thicknesses observed under the three test conditions are also presented. No significant localized attack was observed.

This thesis presents a detailed study of life cycle greenhouse gas (GHG) emissions intensity during the uranium mining-milling phase of the nuclear fuel cycle for three paired uranium mine-mill operations in northern Saskatchewan (SK). The study period runs from 2006 – 2013 for two of the three pairs, and from 1995-2010 for the third. The life cycle analysis has been conducted based on the ISO 14040:2006 standard using a Process Chain Analysis methodology. This study differs from previous studies of GHG emissions intensity during the uranium mining-milling phase of the nuclear fuel cycle in two key respects. First, it has a very large system boundary which includes the uranium exploration and mine-mill decommissioning phases. Second, it utilizes a life cycle inventory database to include many processes which would normally fall outside of the system boundary due to their small individual contributions. These differences contribute to a more accurate result. The production-weighted average life cycle GHG emissions intensity is estimated as 45 kg CO2e/kg U3O8 at an average ore grade of 9.12% U3O8 based on relative U3O8 production volumes at Mine-Mill A, B, and C from 2006 to 2010. The 95% confidence interval for the production-weighted average result ranges from 42 to 49 kg CO2e/kg U3O8, indicating that overall uncertainty in the result is low. Life cycle GHG emission intensity for the three uranium mine-mill pairs are 84, 66, and 35 kg CO2e/kg U3O8 at average ore grades of 0.71%, 1.54%, and 11.5% U3O8 respectively. Nearly 90% of life cycle GHG emissions are associated with operation of the uranium mine-mills, primarily from energy consumption during operation (69% of total) transport of materials and personnel (7.0%), and use of reagents (5.6%). Remaining processes each individually account for less than 5% of the total. In calculating emissions from electricity consumption, the base-case emission intensities reported above use a province-wide electricity emission factor because the utility does not differentiate its emissions by region. However, the facilities included in this study are all located in Northern Saskatchewan, which is powered exclusively by hydropower. Application of a regional emission factor reduces the production-weighted average life cycle GHG emission intensity to 26 kg CO2e/kg U3O8 with a 95% confidence interval of 25 to 29 kg CO2e/kg U3O8. This represents a 42% reduction in life cycle GHG emission intensity from the base case. Due to the high uranium ore grades found in SK uranium deposits, life cycle GHG emissions intensity for uranium from SK is among the lowest in the world. Further, the life cycle GHG emission intensity estimate from uranium mining-milling in SK is a small (approximately 10%) contributor to the life cycle GHG emissions intensity from the nuclear fuel cycle for light water reactors overall, amounting to approximately 1.2 g CO2e/kWh electricity (0.6 g CO2e/kWh electricity calculated using the regional hydroelectric power source).

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:50:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:58:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 11106.pdf: 6970470 bytes, checksum: 75dd1652faa57785066487ced8605c9d (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:27Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:05:40Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP