Oxid uraničitý (UO2) je v současnosti nejčastěji používaným materiálem jakožto palivo v komerčních jaderných reaktorech. Největší nevýhodou UO2 je jeho velmi nízká tepelná vodivost, a protože se při štěpení UO2 v jaderném reaktoru vytváří velké množství tepla, vzniká v UO2 peletě velký teplotní gradient. Tento teplotní gradient způsobuje vznik velkého tepelného napětí uvnitř pelety, což následně vede k tvorbě trhlin. Tyto trhliny napomáhají k šíření štěpných plynů při vysoké míře vyhoření paliva. Tvorba trhlin a zvýšený vývin štěpného plynu posléze vede ke značnému snížení odolnosti jaderného paliva. Tato práce se zabývá problematikou zvyšování tepelné vodivosti jaderného paliva na modelu materiálu (CeO2). V této práci jsou studovány podobnosti chování CeO2 a UO2 při konvenčním slinováním a při „spark plasma sintering.“ Způsob jak zvýšit tepelnou vodivost použitý v této práci je včlenění vysoce tepelně vodivého materiálu, karbidu křemíku (SiC), do struktury CeO2 pelet. Od karbidu křemíku je očekáváno, že zvýší tok tepla z jádra pelety, a tím zvýší tepelnou vodivost CeO2. V této práci je také porovnávána podobnost chování SiC v CeO2 matrici s chováním SiC v UO2, které bylo popsáno v literatuře.

L'objectif de ce travail est de caractériser et de modéliser le comportement mécanique des oxydes d'uranium (UO2) en situation d'Accident d'Injection de Réactivité (RIA). Les sollicitations vues par le combustible durant un RIA sont caractérisées par de fortes vitesses de déformation (jusqu'à 1/s) et de fortes températures (1000-2500°C). Deux lots de pastilles d'UO2 (de type industriel et à forte densité) ont donc fait l'objet d'une campagne d'essais de compression à vitesses de déplacements imposées (0,1-100 mm/min auxquelles correspondent des vitesses de déformations de 10−4-10−1/s) et à températures régulées (1100-1350-1550-1700°C). Les résultats expérimentaux obtenus (évolution de la géométrie, de la contrainte d'écoulement et de la microstructure) ont permis de définir un modèle de fluage en sinus hyperbolique ainsi qu'un critère de Drucker-Prager avec plasticité associée, modélisant la fragmentation des joints de grain à l'échelle macroscopique. Des simulations Éléments Finis de ces essais et de plus de 200 essais de fluage ont servi à valider la réponse du modèle sur une grande gamme de températures (1100°C-1700°C) et de vitesses de déformation (10−9-10−1/s). Enfin, une loi de comportement dite L3F (Loi Fluage Fissuration Fracturation des joints de grain) a été développée pour l'UO2 en ajoutant, au modèle précédent, le fluage d'irradiation et la fissuration macroscopique en traction. Cette loi a alors été utilisée dans le code crayon combustible ALCYONE-RIA pour simuler, à l'aide d'une modélisation 1,5D, les essais REP-Na effectués dans le réacteur expérimental CABRI. Les résultats de simulation sont en bon accord avec les observations post-essais. / The aim of this work is to characterize and model the mechanical behavior of uranium dioxide (UO2) during a Reactivity Initiated Accident (RIA). The fuel loading during a RIA is characterized by high strain rates (up to 1 /s) and high temperatures (1000°C - 2500°C). Two types of UO2 pellets (commercial and high density) were therefore tested in compression with prescribed displacement rates (0.1 to 100 mm / min corresponding to strain rates of 10-4 - 10-1 /s) and temperatures (1100°C - 1350°C - 1550°C et 1700°C). Experimental results (geometry, yield stress and microstructure) allowed us to define a hyperbolic sine creep law and a Drucker-Prager criterion with associated plasticity, in order to model grain boundaries fragmentation at the macroscopic scale. Finite Element Simulations of these tests and of more than 200 creep tests were used to assess the model response to a wide range of temperatures (1100°C - 1700°C) and strain rates (10-9 /s - 10-1 /s). Finally, a constitutive law called L3F was developed for UO2 by adding to the previous model irradiation creep and tensile macroscopic cracking. The L3F law was then introduced in the 1.5D scheme of the fuel performance code ALCYONE-RIA to simulate the REP-Na tests performed in the experimental reactor CABRI. Simulation results are in good agreement with post tests examinations.

On s'intéresse à la modélisation des matériaux granulaires composé d'agrégats non convexes et cohésifs en vue d'application à la rhéologie des poudres d'UO2 . L'influence du degré de non-convexité des particules est analysé en termes de grandeurs macroscopiques (frottement interne et cohésion de Coulomb) et de paramètres micro-mécaniques tels que l'anisotropie de la texture et la transmission des efforts. Il apparaît en particulier que la compacité évolue d'une manière complexe avec la non-convexité et que la résistance au cisaillement augmente mais sature sous l'effet d'imbrication entre agrégats. Des modèles simples sont introduits pour décrire ces comportements en termes de paramètres micro-mécaniques. De même, des études systématiques par cisaillement, compaction uniaxiale et compression simple montrent que la cohésion interne augmente avec la non-convexité mais est fortement contrôlée par les conditions aux limites et l'apparition de bandes de cisaillement ou de concentrations de contraintes.

The aim of this work was to study the separate effect of fission fragment damage on the structural integrity and matrix dissolution of uranium dioxide in water. Radiation damage similar to fission damage was created by irradiating bulk undoped and doped ‘SIMFUEL’ disks of UO2, undoped bulk CeO2 and thin films of UO2 and CeO2 with high energy Xe and U ions. The UO2 thin films, with thicknesses in the range of 90 – 150 nm, were deposited onto (001), (110) and (111) orientations of single crystal LSAT (Al10La3O51Sr14Ta7) and YSZ (Yttria-Stabilised Zirconia) substrates. The CeO2 thin films were deposited onto single crystal silicon (001) substrates. Part of the bulk UO2 and CeO2 samples, the thin films of UO2 on the LSAT substrates and the thin films of CeO2 were irradiated with 92 MeV 129Xe23+ ions to a fluence of 4.8 × 1015 ions/cm2 to simulate the damage produced by fission fragments in uranium dioxide nuclear fuel. Part of the bulk UO2 and CeO2 samples and the thin films of UO2 on the YSZ substrates were irradiated with 110 MeV 238U31+ ions to a fluence of 5 × 1010, 5 × 1011 and 5 × 1012 ions/cm2 to study the accumulation of the damage induced. The irradiated and unirradiated samples were studied using scanning electron microscopy (SEM), focused ion beam (FIB), atomic force microscopy (AFM), energy dispersive X-ray (EDX) spectroscopy, electron probe microanalysis (EPMA), X-ray diffraction (XRD), electron backscatter diffraction (EBSD), secondary ion mass spectrometry (SIMS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques to characterise the as-produced samples and assess the effects of the ion irradiations. Dissolution experiments were conducted to assess the effect of the Xe ion irradiation on the dissolution of the thin film UO2 samples on the LSAT substrates and the bulk and thin film CeO2 samples. The solutions obtained from the leaching of the irradiated and unirradiated samples were analysed using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). XRD studies of the bulk UO2 samples showed that the ion irradiations resulted in an increased lattice parameter, microstrain and decreased crystallite size, as expected. The irradiated UO2 thin films on the LSAT substrates underwent significant microstructural and crystallographic rearrangements. It was shown that by irradiating thin films of UO2 with high energy, high fluence ions, it is possible to produce a structure that is similar to a thin slice through the high burn-up structure. It is expected that the ion irradiation induced chemical mixing of the UO2 films with the substrate elements (La, Sr, Al, Ta). As a result, a material similar to a doped SIMFUEL with induced radiation damage was produced.