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Détermination de la stabilité cinétique des complexes uranium-substances humiques dans le bassin versant du fleuve St-Laurent

Nadeau, Kenny 20 April 2018 (has links)
Le bassin versant du St-Laurent (BVSL), constitué des Grands Lacs et du fleuve Saint-Laurent, est un écosystème d’eau douce unique puisqu’il est le seul dans le monde à avoir accueilli tous les stades du cycle du combustible nucléaire. La présence d’activités nucléaires sur les rives de l’écosystème nécessite une connaissance approfondie du comportement environnemental des radionucléides. Comme la plupart des actinides ont une origine anthropique, ils vont se comporter selon des paramètres thermodynamiques qui peuvent être estimés selon divers modèles. Le cas des TENORM (matériaux présentant une radioactivité naturelle renforcée), comme l’uranium (U) irradié, est différent, puisque ces matériaux auront à compétitionner avec l’uranium naturel déjà à l’équilibre dans l’environnement. Dans une telle situation, non seulement les paramètres thermodynamiques mais également certains paramètres cinétiques, influeront sur la distribution et la spéciation des isotopes. Ce mémoire présente les travaux effectués sur la grande partie du projet de maîtrise, soit la détermination de la stabilité cinétique des complexes uranium-substances humiques. Les travaux accomplis au cours de cette maîtrise incluent l’optimisation des paramètres cinétiques dans un milieu test artificiel (pH, température et concentration), ainsi que l’approfondissement de nos connaissances sur l’utilisation de techniques de séparation (dialyse, ultrafiltration et chromatographie d’exclusion stérique). De plus, les concentrations d’uranium ont été analysées par spectrométrie de masse couplée à un plasma inductif (ICP-MS). / The watersheds composed of the Great Lake basin (GLB) and the St-Lawrence River basin (SLRB) is unique in that it is one of the only freshwater ecosystems in the world that is home of all stages of the nuclear fuel cycle. The presence of nuclear activities on the shore of these watersheds requires a thorough knowledge of the environmental behaviour of radionuclides. Considering that most actinides are anthropogenic, they behave following thermodynamic parameters that can be estimated by diverse models. The case of technologically enhanced naturally occurring radioactive material (TENORM), such as irradiated uranium, is slightly different since it competes, upon release, with naturally occurring uranium which is already at equilibrium in the environment. In this situation, the thermodynamic stability of the system is involved and the kinetic stability could influence its environmental distribution. This master’s thesis presents the main results of a master’s degree study on : the determination of the kinetic stability of the complex humic substances-uranium. The accomplished work during this master’s degree include the optimization of kinetic parameters on an artificial test environment (pH, temperature and concentration) and deepening our knowledge on the use of separation techniques (dialysis, ultrafiltration and size exclusion chromatography). In addition, uranium concentrations were analyzed by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS).
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Méthodologie combinant la fusion automatisée à la chromatographie d'extraction pour la dissolution de l'uranium dans des échantillons environnementaux pour la détermination par spectrométrie de masse

Milliard, Alex 17 April 2018 (has links)
La dissolution acide est une technique efficace et communément utilisée pour dissoudre des échantillons environnementaux. En revanche, cette technique possède de nombreux problèmes, incluant sa vitesse d'exécution, l'utilisation d'acides potentiellement dangereux et sa digestion incomplète de composés réfractaires comme les oxydes d'actinides. Une méthodologie améliorée basée sur la dissolution par fusion automatisée suivie par de la chromatographie d'extraction pour la détection et la quantification des actinides dans des échantillons environnementaux a été développée. Un protocole de fusion pour la calcination complète et la dissolution de divers échantillons a été optimisé. La contamination croisée entre les échantillons a été étudiée et les résultats démontrent qu'un tel phénomène est négligeable, et ce, même sans le lavage des creusets entre les échantillons. L'unité de fusion automatisée améliore aussi la répétabilité dans la préparation des échantillons comparativement à des fusions dites manuelles. Les problèmes instrumentaux dus à la présence d'une haute concentration en lithium dans les solutions après la fusion au métaborate de lithium ont aussi été examinés. Conséquemment, une méthode utilisant la chromatographie d'extraction a été développée pour réduire la charge en métaborate de lithium et minimiser la matrice environnementale tout en conservant tous les actinides en solution. La méthode globale a été validée à l'aide de plusieurs échantillons de référence certifiés de nature différente. La possibilité d'appliquer cette technique à d'autres éléments a aussi été tentée. Cette méthodologie a aussi été appliquée à la détection d'uranium aéroporté dans trois villes québécoises : Kuujjuurapik, Montréal et Québec.

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