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Pour les réacteurs de génération IV, les carbures mixtes (U,Pu)C, avec leur grande densité en atomes fissiles et leurs excellentes propriétés thermiques, sont potentiellement des combustibles à la fois économiques (coeurs plus compacts et plus efficaces) et sûrs (marge à la fusion élevée). Un bon simulant de l’(U,Pu)C pour des études R&D sur son comportement est l’UC, puisqu’ils possèdent des structures très similaires. La synthèse par carbothermie a été utilisée car elle est la plus étudiée et celle actuellement envisagée industriellement. Cependant, elle implique la manipulation de poudres : sous air, le carbure peut réagir très violemment à température ambiante, et sous atmosphère contrôlée il est susceptible d’absorber les impuretés. Une installation inertée sous Ar, BàGCARA, a donc été utilisée. Les améliorations du procédé de fabrication ont notamment portés sur l’atmosphère de frittage afin d’évaluer l’impact sur la pureté des échantillons (vis-à-vis des quantités d’oxygène). La méthode originale d’analyse par faisceau d’ions a permis de déterminer la composition de surface (profils d’oxygène en profondeur dans les premiers 1 μm et stoechiométrie moyenne). Elle a pour la première fois été mise en oeuvre pour l’analyse de l’oxygène dans les matériaux carbonés. Les analyses DRX ont montré le passage par un intermédiaire réactionnel lors de la carbothermie et une meilleure cristallisation des échantillons fabriqués dans BàGCARA. Ils possèdent aussi une meilleure microstructure, densité et aspect visuel que ceux fabriqués par le procédé de référence. Un frittage sous vide mène à un UC plus dense avec moins de secondes phases que les frittages sous Ar, Ar/H2 ou sous contrôle de PC. Cependant, il n’a pas été possible d’analyser les carbures sans passage sous air ce qui peut impacter leur paramètre de maille et mener à leur détérioration. Lorsque l’UC est initialement exempt d’oxygène, il s’oxyde plus vite et plus intensément, de manière hétérogène. Les contraintes mécaniques induites entre les grains mènent à la fracturation du matériau et à une corrosion fissurante, puis à la décohésion du matériau. Une étude des mécanismes d’oxydation serait intéressante afin de valider et de comprendre l’évolution du matériau lorsqu’il est en contact avec l’oxygène. Une étude des mécanismes mis en jeu pourrait être envisagée par couplage des techniques d’EBSD et d’analyse par faisceau d’ions afin de vérifier s’il existe un lien entre une oxydation préférentielle des grains et leur orientation cristallographique. / Mixed carbides (U, Pu)C, are good fuel candidate for IVth generation reactors because of their high fissile atoms density and excellent thermal properties for economical (more compact and efficient cores) and safety reasons (high melting margin). UC can be imagine as a surrogate material ror R&D studies on (U,Pu)C fuel behavior, because of their similar structures. The carbothermic reaction was used because it is the most studied and now consider for industrial process. However, it involves powders manipulation : in air, carbide can strongly react at room temperature and under controlled atmosphere it can absorb impurities. An inerted installation under Ar, BàGCARA, was therefore used. Process improvements were carried out, including the sintering atmosphere in order to evaluate the impact on the sample purity (about oxygen content). The original method by ion bearn analysis was used to determine the surface composition (oxygen in-depth profiles in the first microns and stoichiometry). This oxygen analysis was set for the first time in carbonaceous materials. XRD analysis showed the formation of an intermediate compound during the carbothermic reaction and a better crystallization of the samples fabricated in BàGCARA. They also have a better microstructure, density, and visual appearance if compared to former samples. Vacuum sintering leads to a denser UC with fewer second phases if compared to Ar, Ar/H2 or controlled PC atmospheres. However, it was not possible to analyze carbides without air contact which may impact their lattice parameter and lead to their deterioration. When the carbide is initially free of oxygen, it oxidizes faster, more intensely and heterogeneously. The mechanical stress induced between the grains lead to fracturing the material, to corrosion cracking and then a debonding of the material. A study of oxidation mechanisms would be interesting to validate and understand the evolution of the material in contact with oxygen. A study of the mechanisms involved could be considered by coupling EBSD technique and ion beam analysis to check whether there is a link between a preferential oxidation of the grains and their crystallographic orientation.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du programme de recherche et développement en cours auprès de l'installation européenne ALTO (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) à l'Institut de Physique Nucléaire d'Orsay afin de fournir de nouveaux faisceaux de noyaux exotiques riches en neutrons, les plus intenses possibles. La production de tels faisceaux permettra de réaliser des expériences cruciales pour l'avancement de nos connaissances dans le domaine de la physique nucléaire. A ALTO, les noyaux riches en neutrons sont produits par photofission dans des cibles épaisses de carbure d’uranium. Afin d’améliorer les intensités des faisceaux radioactifs, et notamment ceux constitués d'isotopes de vie courte, il est nécessaire de développer des cibles denses et poreuses, deux propriétés a priori antagonistes mais indispensables pour favoriser respectivement la quantité de fragments de fission produits et leur diffusion hors de la cible. Des résultats récents obtenus dans le cadre de projets européens ont démontré la possibilité d'obtenir des faisceaux de noyaux inaccessibles jusqu'à présent, grâce à des cibles réfractaires dotées d'une structure nanométrique. Une étude systématique des paramètres de fabrication (broyage et mélange des poudres précurseurs, pressage, épaisseur, carburation...) a conduit à la mise au point de protocoles de synthèse de cibles nano-structurées. Quatorze types d'échantillons différents ont ainsi été élaborés ; après avoir caractérisé leurs propriétés physico-chimiques, les échantillons ont été irradiés avec un faisceau de deutons délivré par l’accélérateur tandem du laboratoire et les fractions relâchées d'une quinzaine d'éléments ont été mesurées par spectrométrie gamma. L'analyse statistique des résultats, effectuée dans un cadre multidimensionnel, a permis d'établir des corrélations fortes entre les propriétés de relâchement et certaines propriétés structurales, notamment la porosité (quantité et répartition sur des pores de faible dimension), la taille des grains et des agrégats. / This thesis is part of the research and development program performed at the ALTO facility (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) at the Institut de Physique Nucléaire d’Orsay (IPNO) in order to provide new beams of exotic neutron-rich nuclei, as intense as possible. The production of such beams will allow performing crucial experiments for the advancement of knowledge in the field of nuclear physics. At ALTO, the neutron-rich nuclei are produced by photofission in thick uranium carbide targets. To improve the radioactive beam intensities, in particular those formed by short-lived isotopes, it is necessary to develop dense and porous targets, two properties a priori antagonistic but essential to increase respectively the amount of fission fragments produced and their diffusion out of the target. Recent results obtained in the framework of European projects have demonstrated the possibility to obtain beams of nuclei unreachable up to now using refractory targets with a nanoscaled structure. A systematic study of the manufacturing parameters (grinding and mixing of precursor powders, pressing, thickness, carburization...) led us to develop synthesis protocols of nanostructured targets. Fourteen different samples were produced and their physicochemical properties have been characterized. Then the samples were irradiated with the deuteron beam delivered by the tandem accelerator of the laboratory and the released fractions of about fifteen elements were measured by gamma spectrometry. The statistical analysis of the results, carried out using a multivariate approach, allow us to establish strong correlations between the release properties and some structural properties, namely the porosity (quantity and distribution on small pores), the grain and aggregate size.

Grâce aux progrès de la production de faisceaux radioactifs au cours de deux dernières décennies, nous sommes à présent capables d'étudier les systèmes nucléaires très loin de la vallée de stabilité. La région de 78Ni reste encore inexplorée. Cette région, avec de très riches en neutrons 78Ni, noyau encore inconnu supposé doublement magique, est très intéressante en termes de structure nucléaire. En effet, les informations expérimentales obtenues sur l’espace de valence ouvert au dessus de 78Ni, nous permettront de construire des interactions effectives pour cette région. Nous avons étudié la désintégration de l’isotope 84Ga riche neutrons auprès de l'installation ALTO à l'IPN d'Orsay. Les fragments de fission ont été produites par photo-fission induite par l’interaction d’un faisceau d’électron de 50 MeV avec une cible épaisse de carbure d’uranium. Pour la première fois, ALTO a été utilisé dans ses conditions optimales, tant du point de vue de l’intensité du faisceau primaire (10 µA d’électrons à 50 MeV) que de la méthode d’ionisation. En effet, les atomes de gallium ont été sélectivement ionisés à l’aide d’une source d'ions laser. Grâce à cette nouvelle source l'ionisation du gallium était plus de dix fois supérieure à celui de la source à ionisation de surface utilisée précédemment par notre groupe. Les ions séparés par le séparateur de masse PARRNe ont été implantés sur une bande de mylar mobile, entourée de deux détecteurs germanium placés en géométrie rapprochés d’ un détecteur plastique pour le marquage des désintégrations bêta. Je présenterai les résultats de notre expérience obtenus pour les noyaux riches en neutrons 83,84Ge et 84As. Nous discuterons de leur structure et les comparerons aux résultats obtenus avec des calculs « modèle en couches » effectués avec la nouvelle interaction ni78 - jj4b construite dans le cadre de cette thèse. / Thanks to advances in production of radioactive nuclear beams in the last two decades, we are able to study nuclear systems very far from stability. The region of the nuclear landscape in the vicinity of 78Ni remains still unexplored. This region, with very neutron-rich 78Ni hypothetically considered as a doubly magic core, is interesting in terms of nuclear structures. The experimental information is equally important to guide the emerging shell-model effective interactions in this region. We have studied -decay of a neutron rich 84Ga isotope at the ALTO facility in IPN Orsay (France). The fission fragments were produced with photo-fission reaction induced by 50 MeV electron beam in a thick UCx target. For the first time the maximum electron driver beam intensity at ALTO - 10uA - was used. The gallium atoms were selectively ionized with a newly developed laser ion source. With this ion source the ionization of the gallium was more than ten times higher compared to the surface ion source previously used by our group. The ions were separated with the PARRNe mass separator and implanted on a movable mylar tape. Two germanium detectors in close geometry were used for the detection of gamma-rays and gamma-gamma coincidence measurement, and a plastic for beta tagging. We present the results of our experiment: the improved level schemes of the neutron-rich 83,84Ge and 84As isotopes. We discuss their structure and compare the experimental results with the shell model calculations made with the new effective interaction ni78-jj4b with 78Ni core, constructed in the framework of this thesis.