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Three-dimensional polarization probing in polymer ferroelectrics, polymer-dispersed liquid crystals, and polymer ferroelectrets

Flores Suarez, Rosaura January 2011 (has links)
A key non-destructive technique for analysis, optimization and developing of new functional materials such as sensors, transducers, electro-optical and memory devices is presented. The Thermal-Pulse Tomography (TPT) provides high-resolution three-dimensional images of electric field and polarization distribution in a material. This thermal technique use a pulsed heating by means of focused laser light which is absorbed by opaque electrodes. The diffusion of the heat causes changes in the sample geometry, generating a short-circuit current or change in surface potential, which contains information about the spatial distribution of electric dipoles or space charges. Afterwards, a reconstruction of the internal electric field and polarization distribution in the material is possible via Scale Transformation or Regularization methods. In this way, the TPT was used for the first time to image the inhomogeneous ferroelectric switching in polymer ferroelectric films (candidates to memory devices). The results shows the typical pinning of electric dipoles in the ferroelectric polymer under study and support the previous hypotheses of a ferroelectric reversal at a grain level via nucleation and growth. In order to obtain more information about the impact of the lateral and depth resolution of the thermal techniques, the TPT and its counterpart called Focused Laser Intensity Modulation Method (FLIMM) were implemented in ferroelectric films with grid-shaped electrodes. The results from both techniques, after the data analysis with different regularization and scale methods, are in total agreement. It was also revealed a possible overestimated lateral resolution of the FLIMM and highlights the TPT method as the most efficient and reliable thermal technique. After an improvement in the optics, the Thermal-Pulse Tomography method was implemented in polymer-dispersed liquid crystals (PDLCs) films, which are used in electro-optical applications. The results indicated a possible electrostatic interaction between the COH group in the liquid crystals and the fluorinate atoms of the used ferroelectric matrix. The geometrical parameters of the LC droplets were partially reproduced as they were compared with Scanning Electron Microscopy (SEM) images. For further applications, it is suggested the use of a non-strong-ferroelectric polymer matrix. In an effort to develop new polymerferroelectrets and for optimizing their properties, new multilayer systems were inspected. The results of the TPT method showed the non-uniformity of the internal electric-field distribution in the shaped-macrodipoles and thus suggested the instability of the sample. Further investigation on multilayers ferroelectrets was suggested and the implementation of less conductive polymers layers too. / In dieser Arbeit wird eine zerstörungsfreie Technik zur Analyse, Optimierung, und Entwicklung neuer funktioneller Materialien für Sensoren, Wandler, Speicher und elektrooptische Anwendungen vorgestellt. Die Wärmepuls-Tomographie (engl. Thermal-Pulse Tomography, TPT) liefert dreidimensionale Abbildungen hoher Auflösung von elektrischen Feldern und Polarisationsverteilungen eines Materials. Bei dieser thermischen Methode wird ein fokussierter, gepulster Laserstrahl durch eine undurchsichtige Oberflächenelektrode absorbiert, welche sich dadurch aufheizt. Die einsetzende Wärmediffusion führt – aufgrund der Wärmeausdehnung des Materials – zu Änderungen der Probengeometrie, welche in pyroelektrischen Materialien einen Kurzschlussstrom oder eine Änderung des Oberflächenpotentials zur Folge hat. Diese wiederum enthalten wichtige Informationen über die räumliche Verteilung elektrischer Dipole und Raumladungen im untersuchten Material. Aus dem gemessenen Kurzsschlussstrom kann anschließend das interne elektrische Feld und die Polarisationsverteilung im Material mittels verschiedener Skalentransformations- und Regularisierungsmethoden rekonstruiert werden. Auf diese Weise ermöglichte die TPT-Methode erstmals die Darstellung inhomogener ferroelektrischer Schaltvorgänge in polymeren ferroelektrischen Filmen, welche mögliche Materialien für die Datenspeicherung sind. Die Ergebnisse zeigen eine typische Haftschicht im ferroelektrischen Polymer und unterstützen die Hypothese einer ferroelektrischen Umpolung auf einer der Korngröße äquivalenten Längenskala über Keimbildung und anschließendes Wachstum. Um die Lateral- und Tiefenauflösung zu untersuchen, wurden sowohl die TPT-Methode als auch die äquivalente Methode in der Zeitdomäne (Focused Laser Intensity Modulation Method, FLIMM) auf ferroelektrischen Filme mit Gitterelektroden angewendet. Die Ergebnisse beider Techniken zeigen nach der Datenauswertung mit unterschiedlichen Regularisierungs- und Scale-Methoden eine vollkommene Übereinstimmung. Des Weiteren stellte sich heraus, dass bisherige Untersuchungen der lateralen Auflösung von FLIMM diese möglicherweise überschätzen. Damit behauptet sich TPT als effiziente und verlässliche thermische Methode. Nach einer Optimierung der Optik wurde die TPT-Methode in polymerdispergierten Flüssigkristallen (polymer-dispersed liquid crystals, PDLC), welche in elektrooptischen Anwendungen von Interesse sind, angewendet. Die Ergebnisse deuten auf eine mögliche elektrostatischeWechselwirkung zwischen den COH-Gruppen des Flüssigkristalls und den Fluoratomen der verwendeten ferroelektrischen Matrix hin. Die durch rasterelektronenmikroskopische Aufnahmen (scanning electron microscopy, SEM) gewonnenen geometrischen Parameter der Flüssigkristalltröpfchen konnten mittels TPT reproduziert werden. Für weitere Anwendungen werden schwach ferroelektrische Polymermatrices vorgeschlagen. Im Bestreben neue polymere Ferroelektrete zu entwickeln und deren Eigenschaften zu optimieren, wurden neuartige Mehrschichtsysteme untersucht. Die Ergebnisse aus der TPT-Methode zeigen eine Abweichung der Uniformität der inneren Verteilung des elektrischen Feldes in den geformten Makrodipolen, was auf eine Instabilität der Probe hindeutet. Ebenfalls wurden weitere Untersuchungen an Mehrschicht-Ferroelektreten und die Anwendung von halbleitenden Polymerschichten vorgeschlagen.

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