The Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem) Model is an “online” regional scale prediction system designed to simulate many detailed meteorological, gas-phase chemical and aerosol processes, with full coupling between the different components. The impacts of aerosol particles are complex and spatially heterogeneous, their impacts varying greatly at the regional scale. Modelling the properties and impacts in a systematic manner requires the coupling between different chemical phases, meteorological and physical parameterisations a model such as WRF-Chem offers. This manuscript documents several developments, and their evaluation, that have been made to the WRF-chem model to improve its representation of detailed gas-phase chemical and aerosol processes. The first study gives an overview of developments made for modeling the North-West European region, including the addition of a new semi-explicit chemical mechanism, N2O5 heterogeneous chemistry and modifications to the sea-spray emissions routine to include fine-mode organic material. The broad impacts of these developments were assessed in the study, while a follow up paper (included in supplementary material) investigated more deeply the impacts of N2O5 heterogeneous chemistry. The second study discusses modifications to WRF-Chem and emission products to improve modelled representation of biomass burning aerosol particles over Brazil. Model results were compared with aircraft measurements and found to represent aerosol particle size distributions and cloud condensation nuclei concentrations reasonably well, but too much biomass burning aerosol were transported up to high altitudes (4-8 km) by the model. In the third study, nested simulations (at higher resolutions than those used in the second study) over Brazil were used to evaluate the impact of aerosol particles on the local radiative balance, by comparing model results from simulations with and with- out aerosol-radiative feedbacks. The instantaneous clear sky aerosol-radiation forcings were found to have a net cooling of -5.0 W m−2 at the top of the atmosphere. Issues with resolving aerosol–cloud interactions, because of the convective parameterisation and differences in model setup across scales, made evaluating semi- and indirect effects impossible.

This work is aimed to study the capabilities of CMAQ and WRF-Chem models for predicting the PM10 and PM2.5 pollution in the west side of Saudi Arabia. To do this fairly, one-month simulations (April, 2021) are done in both models using same initial and boundary conditions, meteorology and anthropogenic emissions. Unique configurations in both models allow to compare differences in the chemical processes and natural emissions estimation of each model. Simulated PM (PM10 and PM2.5) surface concentrations and AOD are compared with available observations to assess models’ performance. Moreover, CMAQ is used to study a real air pollution episode generated by a fire in the Rabigh Electricity Power Station between April 8 and April 11, 2021.

Nowadays, megacities all over the world are facing air quality issues, especially regarding the control of secondary pollutants such as tropospheric ozone (O3) but mainly fine particles (PM2.5 ; 2.5 m in diameter), as they have important impacts on both human health and climate change. Understanding the evolution of these particles in the atmosphere requires the description of emission sources as well as the physicochemical processes involved in their formation, growth and removal. In this study, the Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem) community model, a state-of-the-art coupled meteorology-chemistry modelling system, along with experimental data collected during the Narrowing the Uncertainties on Aerosol and Climate Change in São Paulo State (NUANCE-SPS, FAPESP thematic project) campaigns performed in 2012 and 2014, were used in order to examine the main properties of atmospheric aerosol particles over the Metropolitan Area of São Paulo (MASP), in southeastern Brazil, where changes in fuel blend and consumption in recent years have affected the evolution of pollutant concentrations. The combined application of aerosol data and WRF-Chem simulations made it possible to represent some of the most important aerosol properties such as particle number concentration (PNC) and cloud condensation nuclei (CCN) activation, besides allowing us to evaluate the contributions of anthropogenic and biomass burning sources to the PM2.5 loadings in the MASP. For instance, on-road vehicles have a potential to form new particles between 20 and 30 % in relation to the total PM2.5 mass, whereas biomass burning, on average, accounted for 824 % (515 g m3 ) of it. In addition, biomass burning accounted for up to 20 % of the baseline PNC- and CCN-weighted relative differences over the MASP (2300 cm3 and 1400 cm3 , respectively). The results indicate the potential importance of biomass burning sources for air quality in the MASP, and underscore the need for more accurate representations of aerosol emissions to reduce uncertainties in the model predictions. / Atualmente, megacidades ao redor do mundo enfrentam problemas de qualidade do ar, especialmente aqueles relacionados ao controle de poluentes secundários como o ozônio troposférico (O3), mas principalmente partculas finas (PM2.5 ; 2.5m em diâmetro). As partculas finas têm impactos significativos na saúde humana bem como no clima, através das mudanças climáticas. O entendimento da evolução destas partculas na atmosfera requer a descrição de suas fontes de emissão e também dos processos fsico-qumicos envolvidos na sua formação, crescimento e remoção. Neste estudo, o modelo Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem), um sistema de modelagem atmosférica estado-da-arte, juntamente com dados coletados durante duas campanhas experimentais realizadas em 2012 e 2014 no âmbito do projeto Narrowing the Uncertainties on Aerosol and Climate Change in São Paulo State (NUANCE-SPS, projeto temático FAPESP), foram usados para analisar as principais propriedades do aerossol atmosférico na Região Metropolitana de São Paulo (RMSP), no sudeste do Brasil, onde mudanças na composição e no consumo dos combustveis têm afetado a evolução da concentração de poluentes. A aplicação combinada de dados experimentais e simulações numéricas com o WRF-Chem permitiu a representação de algumas das propriedades mais importantes do aerossol atmosférico como concentração do número de partculas e ativação de núcleos de condensação de nuvens, assim como a avaliação da contribuição de fontes antropogênicas e de queimadas na concentração do PM2.5 . Por exemplo, fontes veiculares têm potencial para formar novas partculas entre 20 e 30 % em relação à massa total do PM2.5, enquanto fontes de queimadas contriburam, na média, entre 824 % (515 g m3 ) da massa total deste poluente. Outrossim, fontes de queimadas contriburam em até 20 % das concen- trações base do número de partculas e de núcleos de condensação de nuvens sobre a RMSP (2300 cm3 e 1400 cm3, respectivamente). Os resultados indicam o potencial impacto das queimadas na qualidade do ar na RMSP, e enfatizam a necessidade de aprimoramentos nos modelos de emissão de aerossol, visando reduzir incertezas nas previsões do modelo.

Neste trabalho, investiga-se o impacto de diferentes cenários de inventários de emissões veiculares na qualidade do ar nas regiões metropolitanas de São Paulo, Baixada Santista, Vale do Paraíba, Sorocaba e Campinas. A construção de inventários de emissões veiculares bottom-up é complexa, tendo que agregar informações diversas, como a composição da frota veicular (com a distribuição de idade, tipos de veículos, tipos de combustível) e os processos emissores (fatores de emissão para partidas a frio, emissões de escapamento e evaporativas). Além disso, para modelos de qualidade do ar, estas emissões ainda devem ser distribuídas no tempo e no espaço. Os cenários foram construidos utilizando diferentes fontes de dados, destacando-se as simulações de tráfego e contagem de veículos da CET e SPTRANS, e registros de deslocamentos de veículos através de GPS para a distribuição espaço-temporal do fluxo veicular. Para o cálculo de emissões foi desenvolvido um software open source chamado VEIN (Vehicular Emissions Inventories, disponível em https://github.com/ibarraespinosa/vein). As emissões simuladas para as regiões metropolitanas de São Paulo são maiores do que as emissões estimadas pela CETESB para todos os poluentes. A partir destes cenários, foram realizadas simulações de qualidade do ar com o modelo WRF-Chem. Os resultados variam para os diferentes poluentes. De uma forma geral, a variação diurna dos poluentes é bem simulada, mostrando que as emissões estão consistentes. Apesar dos maiores valores de emissão encontrados neste trabalho, as concentrações simuladas dos poluentes primários foi, em média, menor do que as concentrações observadas. Isto provavelmente é decorrente do fato dos ventos simulados serem mais fortes do que os ventos observados. Este trabalho mostra novos métodos para desenvolver inventários de emissões com diferentes dados fornecendo um novo enfoque para compreender os problemas de qualidade do ar. / In this work, the impact of different vehicle emission inventory scenarios on air quality in the metropolitan areas of São Paulo, Baixada Santista, Vale do Paraíba, Sorocaba and Campinas is investigated. The construction of bottom-up vehicular emissions inventories is complex, being necessary to aggregate diverse information, such as the composition of the vehicle fleet (with the distribution of age, types of vehicles, types of fuel) and the emitting processes (emission factors for cold starts, exhaust and evaporative emissions). In addition, for air quality models, these emissions must still be distributed in time and space. The scenarios were constructed using different data sources, highlighting traffic simulations and vehicle counting of CET and SPTRANS, and records of vehicular displacements through GPS for the spatial-temporal distribution of vehicular flow. For the calculation of emissions, an open source software called VEIN (Vehicular Emissions Inventories, available at https://github.com/ibarraespinosa/vein) was developed. The simulated emissions for the metropolitan regions of São Paulo are larger than the emissions estimated by CETESB for all pollutants. From these scenarios, air quality simulations were performed with the WRF-Chem model. The results vary for different pollutants. In general, the daily variation of the pollutants is well simulated, showing that emissions are consistent. Despite the higher emission values found in this work, the simulated concentrations of the primary pollutants were, on average, lower than the observed concentrations. This is probably due to the fact that the simulated winds are stronger than the observed winds. This work shows new methods to develop emission inventories with different data providing a new approach to understanding air quality problems.

Este trabalho teve como objetivo avaliar o impacto da mudança dos fatores de emissão veicular na formação de ozônio troposférico na Região Metropolitana de São Paulo (RMSP), Brasil, comparando os anos de 2004 e 2011. Essa avaliação foi realizada por meio de modelagem numérica com o modelo de qualidade do ar Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem), configurado sobre um domínio com 4 grades aninhadas: 27, 9, 3 e 1 km; e com o mecanismo químico considerado, o RADM2, acionado apenas nas grades de 3 e 1 km. Os inventários de emissão foram baseados em informações estimadas de número de veículos, fatores de emissão de compostos químicos e número médio de quilômetros percorridos por dia pelos distintos tipos de veículos considerados. Os períodos de estudo 06 a 09 de setembro de 2004 e 12 a 15 de novembro de 2011 foram selecionados, principalmente, por apresentarem episódios de altas concentrações de ozônio e pela existência de dados experimentais de determinação de fatores de emissão. Para avaliar a performance das simulações foram utilizados dados observados de temperatura, umidade relativa, vento, concentração de ozônio, óxidos de nitrogênio e monóxido de carbono das estações de qualidade do ar da rede de monitoramento da Companhia de Tecnologia de Saneamento Ambiental (CETESB). Os resultados mostraram que as configurações físicas e químicas estabelecidas no modelo conseguiram representar adequadamente os ciclos de formação do ozônio, no entanto, com defasagens e intensidades máximas menores, características relacionadas com o cálculo das distribuições espaço/temporal das emissões como também pelo transporte não só do ozônio, mas também de seus precursores desde regiões externas à RMSP. Por outro lado, dadas as características de emissão em 2004 e 2011, encontrou-se que a atmosfera da RMSP estava caracterizada por um regime COV-limitante naqueles anos, principalmente no ano 2004. Finalmente, o cenário de emissão para 2011 considerando os mesmos fatores de emissão de 2004 mostrou um grande impacto na formação do ozônio troposférico, considerando a grade de 1 km de espaçamento. Esse resultado foi 8 produto do estabelecimento de uma razão média COV/NOx mais eficiente em termos de formação de ozônio, apesar das emissões dos seus precursores ter diminuído em relação a 2004. / The objective of this work was to evaluate the impact of vehicular emission factors change on tropospheric ozone formation in the Metropolitan Area of São Paulo (MASP), Brazil for 2004 and 2011. Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem) model was used as the photochemical modeling tool. WRF-Chem was set up to run with four nested grid cells: 27, 9, 3 and 1 km. The Regional Acid Deposition Model (RADM) version 2 was the chemical mechanism considered, turned it on barely in 3 and 1 km grid cells. The emission inventories were based on the estimated information of number of vehicles, emission factors and average driving kilometers for vehicle per day. The study periods September 06-09, 2004 and November 12-15, 2011 were chosen due to the high ozone concentrations observed, and the experimental data available for these periods. Observation of temperature, relative humidity, winds, and O3, CO and NOx concentrations from the air quality monitoring network of Companhia de Tecnologia de Saneamento Ambiental do Estado de São Paulo (CETESB) were used to evaluate WRF-Chem simulations performance. The results showed that the chemical and physics configurations in WRF-Chem represented adequately the ozone formation cycles; however, with mismatches and maximum concentrations lower than observations, characteristics related with the estimative of the spatial and temporal distributions of the emissions as well as by the transportation of ozone and its precursors from external regions to MASP. On the other hand, given the characteristics of emission in 2004 and 2011, we found that MASP was under a strong COV-limited regime, principally in 2004. Finally, the scenario considering the emission factor of 2004 valid for 2011 in MASP showed a great impact in tropospheric ozone formation with high concentrations calculated for 2011 considering 1 km grid cell (with the most realistic vehicular activity), as result of a more efficient COV/NOx ratio calculation in terms of ozone formation.

As altas concentrações de ozônio troposférico e outros poluentes constituem riscos à saúde da população da Região Metropolitana de São Paulo (RMSP), sendo regidas por complexos fatores de origem antrópica (como a emissão de poluentes precursores) e natural (como a disponibilidade de radiação solar). Na primeira etapa do estudo, as estações de monitoramento da CETESB foram classificadas de acordo com o uso e ocupação do solo, através de critérios sugeridos pelo OMS, em veicular, comercial, residencial e background urbano. Foi realizada a avaliação de séries temporais, de 1996-2011, medidas em estações da CETESB, principalmente pela comparação do ciclo sazonal de ozônio nas estações com diferentes classificações de uso do solo. A segunda etapa se caracterizou pela realização, no modelo atmosférico WRF/Chem 3.2.1, de testes de sensibilidade, onde alterações nas características de emissão e uso do solo foram realizadas por meio de programas em SIG, configurando diferentes cenários que foram comparados à um cenário de controle, durante um período de intensa insolação na região de estudo (verão de 2014). Os resultados da primeira etapa indicaram concentrações médias de ozônio mais elevadas em estações de uso do solo residencial ou de background urbano (com média mensal mais alta de 57 gm-3 ou 28 ppb em outubro na estação Pico do Jaraguá), e mais baixas em estações com uso do solo veicular e comercial (com média mensal mais baixa de 6 gm-3 ou 3 ppb em junho na estação Lapa); o oposto do verificado para outros poluentes, tanto na escala diurna como na sazonal. Os resultados da segunda etapa (modelagem) demonstraram que o tamanho das áreas onde as emissões antropogênicas veiculares foram alteradas influencia diretamente na intensidade e distribuição espacial das alterações de ozônio e poluentes primários avaliados. Os cenários com redução mais intensa da emissão (100%) também indicaram alterações mais intensas do que os com redução moderada (50%). Os cenários com número total de veículos reduzido apresentaram as reduções mais expressivas de ozônio, com redução média de 18 gm-3 ou 9 ppb durante o dia no cenário que simula um pedágio urbano no centro de São Paulo. A circulação local de brisa marítima foi determinante para o transporte do excesso ou déficit de ozônio e poluentes precursores para diferentes regiões da RMSP. A modificação de uso do solo acarretou em diferentes propriedades termodinâmicas de superfície e emissão de compostos biogênicos associados à formação do ozônio, acarretando em concentrações mais altas dentro das áreas modificadas (com aumento médio de 10 gm-3 ou 5 ppb durante todos os horários do dia no cenário em que se simula a construção de um parque urbano em São Paulo) e transporte para regiões mais distantes. Concluiu-se que, nas condições ambientais e de infraestrutura atuais encontradas na RMSP, a implementação de um parque deverá acarretar na elevação das concentrações médias de ozônio na área alterada (com possíveis impactos de aumento ou redução também em áreas adjacentes e distantes, de acordo com a circulação atmosférica predominante). Sugere-se o foco no transporte público e não motorizado, além do ordenamento adequado do uso e ocupação do solo e políticas de desenvolvimento de combustíveis mais limpos para a mitigação destes problemas e implementação de parques urbanos sem aumento das concentrações de ozônio. / High concentrations of pollutants such as tropospheric ozone pose health risks for the population of the São Paulo Metropolitan Area (SPMA). It is influenced by complex factors from anthropogenic (emission of precursor pollutants) and natural (such as the availability of sunlight) origin, typical of the study region. In the first part of the study, state Environmental Agency (CETESB) monitoring stations were classified per their land use, using WHO criteria, into vehicular, commercial, residential and urban background. Also, pollutant time series from 1996-2011 from these stations were analysed, mainly through the comparison of the ozone seasonal cycle in monitoring stations with different land use classes. The second part of the study was focused on the evaluation in the atmospheric model WRF/Chem 3.2.1, of sensitivity tests, where changes on the emission and land use characteristics were performed in GIS softwares, configuring different scenarios which were compared to a control simulation during a period of intense availability of sunlight in the study region. Results from the first part indicated that higher average ozone concentrations were found in stations with residential and urban background land use classes (with the highest monthly average of 57 gm-3 or 28 ppb in October at Pico do Jaraguá station), and lower in vehicular and commercial stations (with the lowest monthly average of 6 gm-3 or 3 ppb in June at Lapa station), the opposite of what was found for other pollutants, both in the diurnal and seasonal scales. Significant correlations were calculated between stations with similar land use classes. Results from the second part (atmospheric modelling) showed that the size of the altered area strongly impacts the intensity and spatial distribution of the changes simulated for ozone and other primary pollutants evaluated. The scenarios with more intense emission decrease (100%) also indicated more intense changes compared to the scenarios with moderated decrease (50%). Scenarios with decreased total vehicle number also presented significant reduction in ozone, with an average decrease of 18 gm-3 or 9 ppb during the day in a scenario simulating an urban toll in downtown São Paulo. The local sea breeze circulation determined the transport of the excess or deficit of ozone and other precursor pollutants to different regions within the SPMA. Changes in land use induced different atmospheric circulation characteristics by changing the surface thermodynamic properties and by the emission of biogenic compounds which act as precursors for ozone, resulting in higher concentrations within the modified areas (with an increase of 10 gm-3 or 5 ppb during all hours of the day in the scenario which simulates the building of an urban park in Sao Paulo) and transport for more distant areas. As a conclusion, the building of a park within the current infrastructure and environmental conditions in the SPMA should increase average ozone concentrations in the modified areas (with possible impacts of increase and reduction in near and far regions, according to the prevailing atmospheric circulation), specially if it is located relatively near avenues with intense vehicle circulation. We suggest focus on public and non-motorized transport systems, proper land use management and policies for the development of cleaner fuels for the mitigation of these problems and implementation of urban parks without increasing ozone concentrations.

Neste trabalho, investiga-se o impacto de diferentes cenários de inventários de emissões veiculares na qualidade do ar nas regiões metropolitanas de São Paulo, Baixada Santista, Vale do Paraíba, Sorocaba e Campinas. A construção de inventários de emissões veiculares bottom-up é complexa, tendo que agregar informações diversas, como a composição da frota veicular (com a distribuição de idade, tipos de veículos, tipos de combustível) e os processos emissores (fatores de emissão para partidas a frio, emissões de escapamento e evaporativas). Além disso, para modelos de qualidade do ar, estas emissões ainda devem ser distribuídas no tempo e no espaço. Os cenários foram construidos utilizando diferentes fontes de dados, destacando-se as simulações de tráfego e contagem de veículos da CET e SPTRANS, e registros de deslocamentos de veículos através de GPS para a distribuição espaço-temporal do fluxo veicular. Para o cálculo de emissões foi desenvolvido um software open source chamado VEIN (Vehicular Emissions Inventories, disponível em https://github.com/ibarraespinosa/vein). As emissões simuladas para as regiões metropolitanas de São Paulo são maiores do que as emissões estimadas pela CETESB para todos os poluentes. A partir destes cenários, foram realizadas simulações de qualidade do ar com o modelo WRF-Chem. Os resultados variam para os diferentes poluentes. De uma forma geral, a variação diurna dos poluentes é bem simulada, mostrando que as emissões estão consistentes. Apesar dos maiores valores de emissão encontrados neste trabalho, as concentrações simuladas dos poluentes primários foi, em média, menor do que as concentrações observadas. Isto provavelmente é decorrente do fato dos ventos simulados serem mais fortes do que os ventos observados. Este trabalho mostra novos métodos para desenvolver inventários de emissões com diferentes dados fornecendo um novo enfoque para compreender os problemas de qualidade do ar. / In this work, the impact of different vehicle emission inventory scenarios on air quality in the metropolitan areas of São Paulo, Baixada Santista, Vale do Paraíba, Sorocaba and Campinas is investigated. The construction of bottom-up vehicular emissions inventories is complex, being necessary to aggregate diverse information, such as the composition of the vehicle fleet (with the distribution of age, types of vehicles, types of fuel) and the emitting processes (emission factors for cold starts, exhaust and evaporative emissions). In addition, for air quality models, these emissions must still be distributed in time and space. The scenarios were constructed using different data sources, highlighting traffic simulations and vehicle counting of CET and SPTRANS, and records of vehicular displacements through GPS for the spatial-temporal distribution of vehicular flow. For the calculation of emissions, an open source software called VEIN (Vehicular Emissions Inventories, available at https://github.com/ibarraespinosa/vein) was developed. The simulated emissions for the metropolitan regions of São Paulo are larger than the emissions estimated by CETESB for all pollutants. From these scenarios, air quality simulations were performed with the WRF-Chem model. The results vary for different pollutants. In general, the daily variation of the pollutants is well simulated, showing that emissions are consistent. Despite the higher emission values found in this work, the simulated concentrations of the primary pollutants were, on average, lower than the observed concentrations. This is probably due to the fact that the simulated winds are stronger than the observed winds. This work shows new methods to develop emission inventories with different data providing a new approach to understanding air quality problems.

Este trabalho teve como objetivo avaliar o impacto da mudança dos fatores de emissão veicular na formação de ozônio troposférico na Região Metropolitana de São Paulo (RMSP), Brasil, comparando os anos de 2004 e 2011. Essa avaliação foi realizada por meio de modelagem numérica com o modelo de qualidade do ar Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem), configurado sobre um domínio com 4 grades aninhadas: 27, 9, 3 e 1 km; e com o mecanismo químico considerado, o RADM2, acionado apenas nas grades de 3 e 1 km. Os inventários de emissão foram baseados em informações estimadas de número de veículos, fatores de emissão de compostos químicos e número médio de quilômetros percorridos por dia pelos distintos tipos de veículos considerados. Os períodos de estudo 06 a 09 de setembro de 2004 e 12 a 15 de novembro de 2011 foram selecionados, principalmente, por apresentarem episódios de altas concentrações de ozônio e pela existência de dados experimentais de determinação de fatores de emissão. Para avaliar a performance das simulações foram utilizados dados observados de temperatura, umidade relativa, vento, concentração de ozônio, óxidos de nitrogênio e monóxido de carbono das estações de qualidade do ar da rede de monitoramento da Companhia de Tecnologia de Saneamento Ambiental (CETESB). Os resultados mostraram que as configurações físicas e químicas estabelecidas no modelo conseguiram representar adequadamente os ciclos de formação do ozônio, no entanto, com defasagens e intensidades máximas menores, características relacionadas com o cálculo das distribuições espaço/temporal das emissões como também pelo transporte não só do ozônio, mas também de seus precursores desde regiões externas à RMSP. Por outro lado, dadas as características de emissão em 2004 e 2011, encontrou-se que a atmosfera da RMSP estava caracterizada por um regime COV-limitante naqueles anos, principalmente no ano 2004. Finalmente, o cenário de emissão para 2011 considerando os mesmos fatores de emissão de 2004 mostrou um grande impacto na formação do ozônio troposférico, considerando a grade de 1 km de espaçamento. Esse resultado foi 8 produto do estabelecimento de uma razão média COV/NOx mais eficiente em termos de formação de ozônio, apesar das emissões dos seus precursores ter diminuído em relação a 2004. / The objective of this work was to evaluate the impact of vehicular emission factors change on tropospheric ozone formation in the Metropolitan Area of São Paulo (MASP), Brazil for 2004 and 2011. Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem) model was used as the photochemical modeling tool. WRF-Chem was set up to run with four nested grid cells: 27, 9, 3 and 1 km. The Regional Acid Deposition Model (RADM) version 2 was the chemical mechanism considered, turned it on barely in 3 and 1 km grid cells. The emission inventories were based on the estimated information of number of vehicles, emission factors and average driving kilometers for vehicle per day. The study periods September 06-09, 2004 and November 12-15, 2011 were chosen due to the high ozone concentrations observed, and the experimental data available for these periods. Observation of temperature, relative humidity, winds, and O3, CO and NOx concentrations from the air quality monitoring network of Companhia de Tecnologia de Saneamento Ambiental do Estado de São Paulo (CETESB) were used to evaluate WRF-Chem simulations performance. The results showed that the chemical and physics configurations in WRF-Chem represented adequately the ozone formation cycles; however, with mismatches and maximum concentrations lower than observations, characteristics related with the estimative of the spatial and temporal distributions of the emissions as well as by the transportation of ozone and its precursors from external regions to MASP. On the other hand, given the characteristics of emission in 2004 and 2011, we found that MASP was under a strong COV-limited regime, principally in 2004. Finally, the scenario considering the emission factor of 2004 valid for 2011 in MASP showed a great impact in tropospheric ozone formation with high concentrations calculated for 2011 considering 1 km grid cell (with the most realistic vehicular activity), as result of a more efficient COV/NOx ratio calculation in terms of ozone formation.

As altas concentrações de ozônio troposférico e outros poluentes constituem riscos à saúde da população da Região Metropolitana de São Paulo (RMSP), sendo regidas por complexos fatores de origem antrópica (como a emissão de poluentes precursores) e natural (como a disponibilidade de radiação solar). Na primeira etapa do estudo, as estações de monitoramento da CETESB foram classificadas de acordo com o uso e ocupação do solo, através de critérios sugeridos pelo OMS, em veicular, comercial, residencial e background urbano. Foi realizada a avaliação de séries temporais, de 1996-2011, medidas em estações da CETESB, principalmente pela comparação do ciclo sazonal de ozônio nas estações com diferentes classificações de uso do solo. A segunda etapa se caracterizou pela realização, no modelo atmosférico WRF/Chem 3.2.1, de testes de sensibilidade, onde alterações nas características de emissão e uso do solo foram realizadas por meio de programas em SIG, configurando diferentes cenários que foram comparados à um cenário de controle, durante um período de intensa insolação na região de estudo (verão de 2014). Os resultados da primeira etapa indicaram concentrações médias de ozônio mais elevadas em estações de uso do solo residencial ou de background urbano (com média mensal mais alta de 57 gm-3 ou 28 ppb em outubro na estação Pico do Jaraguá), e mais baixas em estações com uso do solo veicular e comercial (com média mensal mais baixa de 6 gm-3 ou 3 ppb em junho na estação Lapa); o oposto do verificado para outros poluentes, tanto na escala diurna como na sazonal. Os resultados da segunda etapa (modelagem) demonstraram que o tamanho das áreas onde as emissões antropogênicas veiculares foram alteradas influencia diretamente na intensidade e distribuição espacial das alterações de ozônio e poluentes primários avaliados. Os cenários com redução mais intensa da emissão (100%) também indicaram alterações mais intensas do que os com redução moderada (50%). Os cenários com número total de veículos reduzido apresentaram as reduções mais expressivas de ozônio, com redução média de 18 gm-3 ou 9 ppb durante o dia no cenário que simula um pedágio urbano no centro de São Paulo. A circulação local de brisa marítima foi determinante para o transporte do excesso ou déficit de ozônio e poluentes precursores para diferentes regiões da RMSP. A modificação de uso do solo acarretou em diferentes propriedades termodinâmicas de superfície e emissão de compostos biogênicos associados à formação do ozônio, acarretando em concentrações mais altas dentro das áreas modificadas (com aumento médio de 10 gm-3 ou 5 ppb durante todos os horários do dia no cenário em que se simula a construção de um parque urbano em São Paulo) e transporte para regiões mais distantes. Concluiu-se que, nas condições ambientais e de infraestrutura atuais encontradas na RMSP, a implementação de um parque deverá acarretar na elevação das concentrações médias de ozônio na área alterada (com possíveis impactos de aumento ou redução também em áreas adjacentes e distantes, de acordo com a circulação atmosférica predominante). Sugere-se o foco no transporte público e não motorizado, além do ordenamento adequado do uso e ocupação do solo e políticas de desenvolvimento de combustíveis mais limpos para a mitigação destes problemas e implementação de parques urbanos sem aumento das concentrações de ozônio. / High concentrations of pollutants such as tropospheric ozone pose health risks for the population of the São Paulo Metropolitan Area (SPMA). It is influenced by complex factors from anthropogenic (emission of precursor pollutants) and natural (such as the availability of sunlight) origin, typical of the study region. In the first part of the study, state Environmental Agency (CETESB) monitoring stations were classified per their land use, using WHO criteria, into vehicular, commercial, residential and urban background. Also, pollutant time series from 1996-2011 from these stations were analysed, mainly through the comparison of the ozone seasonal cycle in monitoring stations with different land use classes. The second part of the study was focused on the evaluation in the atmospheric model WRF/Chem 3.2.1, of sensitivity tests, where changes on the emission and land use characteristics were performed in GIS softwares, configuring different scenarios which were compared to a control simulation during a period of intense availability of sunlight in the study region. Results from the first part indicated that higher average ozone concentrations were found in stations with residential and urban background land use classes (with the highest monthly average of 57 gm-3 or 28 ppb in October at Pico do Jaraguá station), and lower in vehicular and commercial stations (with the lowest monthly average of 6 gm-3 or 3 ppb in June at Lapa station), the opposite of what was found for other pollutants, both in the diurnal and seasonal scales. Significant correlations were calculated between stations with similar land use classes. Results from the second part (atmospheric modelling) showed that the size of the altered area strongly impacts the intensity and spatial distribution of the changes simulated for ozone and other primary pollutants evaluated. The scenarios with more intense emission decrease (100%) also indicated more intense changes compared to the scenarios with moderated decrease (50%). Scenarios with decreased total vehicle number also presented significant reduction in ozone, with an average decrease of 18 gm-3 or 9 ppb during the day in a scenario simulating an urban toll in downtown São Paulo. The local sea breeze circulation determined the transport of the excess or deficit of ozone and other precursor pollutants to different regions within the SPMA. Changes in land use induced different atmospheric circulation characteristics by changing the surface thermodynamic properties and by the emission of biogenic compounds which act as precursors for ozone, resulting in higher concentrations within the modified areas (with an increase of 10 gm-3 or 5 ppb during all hours of the day in the scenario which simulates the building of an urban park in Sao Paulo) and transport for more distant areas. As a conclusion, the building of a park within the current infrastructure and environmental conditions in the SPMA should increase average ozone concentrations in the modified areas (with possible impacts of increase and reduction in near and far regions, according to the prevailing atmospheric circulation), specially if it is located relatively near avenues with intense vehicle circulation. We suggest focus on public and non-motorized transport systems, proper land use management and policies for the development of cleaner fuels for the mitigation of these problems and implementation of urban parks without increasing ozone concentrations.

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