Pesquisadores em todo o mundo buscam métodos alternativos que minimizem o tempo de deposição de filmes finos semicondutores cotados como promissores candidatos em aplicações médicas como detectores de raios-X em radiografias digitais. O iodeto de chumbo (PbI2) é considerado, entre outros, como um bom candidato para a fabricação de detectores usados à temperatura ambiente. Outros pesquisadores fabricaram protótipos de detectores usando esse material. Seus experimentos mostraram alta resolução e sensibilidade para imagens em tempo real, mostrando que o material possui potencialidade para aplicações médicas futuramente. Não obstante, uma das desvantagens de seus métodos é o longo tempo necessário para a deposição na fabricação de filmes finos. Este trabalho apresenta uma nova metodologia usada para a deposição de filmes finos de iodeto de chumbo (PbI2). O método alternativo de crescimento dos filmes é chamado de spray pyrolysis. A técnica possui uma vantagem intrínseca pelo fato de a deposição ser facilmente expandida para grandes áreas de substrato que é desejado nas linhas de produção industrial. O pó de iodeto de chumbo foi dissolvido em água deionizada a 100ºC (água em ebulição) onde a solubilidade é maior que à temperatura ambiente. Após a dissolução do pó, a solução foi resfriada até a temperatura ambiente e filtrada para a remoção do excesso de cristais formados. Os filmes foram depositados a partir de solução aquosa sobre substrato de vidro em diferentes temperaturas (de 150 a 270ºC). O tempo total de deposição foi de 2,5 horas levando a uma espessura de . Em adição foram investigadas as propriedades estruturais (Difração de raios-X e espalhamento Raman), eletrônicas (condutividade elétrica no escuro em função da temperatura) e da superfície (por AFM) obtidas com os filmes produzidos. Com o intuito de aumentar o tamanho dos grãos cristalinos após a deposição dos filmes, as amostras originais foram submetidas a tratamento térmico a 350ºC durante 3 horas em atmosfera ambiente e posteriormente em atmosfera controlada (N2). No primeiro caso foi observada a influência do oxigênio com dopante da amostra. Foram analisadas as dimensões dos grãos cristalinos (relativo ao pico principal – 001) para diferentes temperaturas de deposição e de tratamento térmico, bem como a energia de ativação no transporte elétrico. Obteve-se um valor de energia de ativação de aproximadamente 0,50 eV para filmes depositados a 200ºC. Para outras temperaturas de deposição entre 150 e 250ºC foi obtido um mínimo e máximo de energia de ativação de 0,45 e 0,66 eV, respectivamente. Em resumo, as propriedades estruturais e eletrônicas são discutidas e relacionadas com o método de deposição e tratamento térmico. Acreditamos que filmes finos com interessantes propriedades estruturais e eletrônicas podem ser produzidos por spray pyrolysis com baixo tempo de deposição. / Researchers in the whole world search alternative methods that minimize the time of deposition of thin films of promising semiconductor candidates for medical applications, such as X-rays detectors for digital radiography. Lead iodide (PbI2) has been among those as a good candidate for the fabrication of room temperature detectors. Other authors have fabricated prototype detectors using this material. Their experiments show high resolution and sensitivity for real time imaging, thus showing the material potentiality for medical applications in the future. Nevertheless, one of the drawbacks of their methods is the long deposition time needed for the fabrication of the thin films. In this work we present a new experimental methodology used for the deposition of thin films of lead iodide (PbI2). The alternative growth method is called spray pyrolysis. Note that an intrinsic advantage of the technique is the fact that it can be easily expanded for large area substrates as desired by the industrial fabrication line. Lead iodide powder was dissolved in deionized water at 100ºC (boiling water) where its solubility is higher than at room temperature. After the dissolution of the powder, the solution is cooled down to ambient temperature and filtered for the removal of the excess of formed crystals. The films were deposited from aqueous solutions on glass substrates sitting at different temperatures (from 150 to 270ºC). The total deposition time is about 2.5 hours leading to a film thickness of . In addition we also investigate the structural (X-ray diffraction and Raman scattering), electronic (dark conductivity as a function of temperature) and atomic force microscopy (AFM) properties of the obtained films. In order to induce crystalline grain growth after the deposition of the films, the original samples were also submitted to thermal treatment at 350ºC during 3 hours either in ambient or under controlled atmosphere (N2). The influence of oxygen doping was only observed in the first case. We analyze the variation of the size of the crystals (relative to the main peak - 001) and the activation energies for electric transport. The activation energy for films deposited at 200ºC is about 0.50 eV. For other deposition temperatures, varying from 150 to 250ºC, it was experimentally measured a minimum and maximum value of activation energy of 0.45 and 0.66 eV, respectively. In summary, the electronic and structural properties are correlated and discussed based on the deposition method, and thermal treatments. It is the present authors belief that thin films with interesting structural and electronic properties can be produced by spray pyrolysis with short deposition time.

Pesquisadores em todo o mundo buscam métodos alternativos que minimizem o tempo de deposição de filmes finos semicondutores cotados como promissores candidatos em aplicações médicas como detectores de raios-X em radiografias digitais. O iodeto de chumbo (PbI2) é considerado, entre outros, como um bom candidato para a fabricação de detectores usados à temperatura ambiente. Outros pesquisadores fabricaram protótipos de detectores usando esse material. Seus experimentos mostraram alta resolução e sensibilidade para imagens em tempo real, mostrando que o material possui potencialidade para aplicações médicas futuramente. Não obstante, uma das desvantagens de seus métodos é o longo tempo necessário para a deposição na fabricação de filmes finos. Este trabalho apresenta uma nova metodologia usada para a deposição de filmes finos de iodeto de chumbo (PbI2). O método alternativo de crescimento dos filmes é chamado de spray pyrolysis. A técnica possui uma vantagem intrínseca pelo fato de a deposição ser facilmente expandida para grandes áreas de substrato que é desejado nas linhas de produção industrial. O pó de iodeto de chumbo foi dissolvido em água deionizada a 100ºC (água em ebulição) onde a solubilidade é maior que à temperatura ambiente. Após a dissolução do pó, a solução foi resfriada até a temperatura ambiente e filtrada para a remoção do excesso de cristais formados. Os filmes foram depositados a partir de solução aquosa sobre substrato de vidro em diferentes temperaturas (de 150 a 270ºC). O tempo total de deposição foi de 2,5 horas levando a uma espessura de . Em adição foram investigadas as propriedades estruturais (Difração de raios-X e espalhamento Raman), eletrônicas (condutividade elétrica no escuro em função da temperatura) e da superfície (por AFM) obtidas com os filmes produzidos. Com o intuito de aumentar o tamanho dos grãos cristalinos após a deposição dos filmes, as amostras originais foram submetidas a tratamento térmico a 350ºC durante 3 horas em atmosfera ambiente e posteriormente em atmosfera controlada (N2). No primeiro caso foi observada a influência do oxigênio com dopante da amostra. Foram analisadas as dimensões dos grãos cristalinos (relativo ao pico principal – 001) para diferentes temperaturas de deposição e de tratamento térmico, bem como a energia de ativação no transporte elétrico. Obteve-se um valor de energia de ativação de aproximadamente 0,50 eV para filmes depositados a 200ºC. Para outras temperaturas de deposição entre 150 e 250ºC foi obtido um mínimo e máximo de energia de ativação de 0,45 e 0,66 eV, respectivamente. Em resumo, as propriedades estruturais e eletrônicas são discutidas e relacionadas com o método de deposição e tratamento térmico. Acreditamos que filmes finos com interessantes propriedades estruturais e eletrônicas podem ser produzidos por spray pyrolysis com baixo tempo de deposição. / Researchers in the whole world search alternative methods that minimize the time of deposition of thin films of promising semiconductor candidates for medical applications, such as X-rays detectors for digital radiography. Lead iodide (PbI2) has been among those as a good candidate for the fabrication of room temperature detectors. Other authors have fabricated prototype detectors using this material. Their experiments show high resolution and sensitivity for real time imaging, thus showing the material potentiality for medical applications in the future. Nevertheless, one of the drawbacks of their methods is the long deposition time needed for the fabrication of the thin films. In this work we present a new experimental methodology used for the deposition of thin films of lead iodide (PbI2). The alternative growth method is called spray pyrolysis. Note that an intrinsic advantage of the technique is the fact that it can be easily expanded for large area substrates as desired by the industrial fabrication line. Lead iodide powder was dissolved in deionized water at 100ºC (boiling water) where its solubility is higher than at room temperature. After the dissolution of the powder, the solution is cooled down to ambient temperature and filtered for the removal of the excess of formed crystals. The films were deposited from aqueous solutions on glass substrates sitting at different temperatures (from 150 to 270ºC). The total deposition time is about 2.5 hours leading to a film thickness of . In addition we also investigate the structural (X-ray diffraction and Raman scattering), electronic (dark conductivity as a function of temperature) and atomic force microscopy (AFM) properties of the obtained films. In order to induce crystalline grain growth after the deposition of the films, the original samples were also submitted to thermal treatment at 350ºC during 3 hours either in ambient or under controlled atmosphere (N2). The influence of oxygen doping was only observed in the first case. We analyze the variation of the size of the crystals (relative to the main peak - 001) and the activation energies for electric transport. The activation energy for films deposited at 200ºC is about 0.50 eV. For other deposition temperatures, varying from 150 to 250ºC, it was experimentally measured a minimum and maximum value of activation energy of 0.45 and 0.66 eV, respectively. In summary, the electronic and structural properties are correlated and discussed based on the deposition method, and thermal treatments. It is the present authors belief that thin films with interesting structural and electronic properties can be produced by spray pyrolysis with short deposition time.

Two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDCs) aroused significant interest in the last years as semiconductor materials for application in the field of electronics, due to their tunable bandgap, good carrier mobility, and strong light absorption. Among TMDCs, two-dimensional molybdenum disulfide (2D-MoS2) has been the most investigated for electronic and optoelectronic applications, like transistors and photodetectors. 2D-MoS2 can particularly benefit from the excellent light matter interaction properties in the UV-VIS spectrum combined with good charge carrier transport properties. The literature reports photodetectors based on 2D-MoS2 fabricated with different techniques, including exfoliation, chemical vapor deposition (CVD) and wet chemical synthesis. However, it is still challenging to scale the proposed devices to the industrial level, due to the lack of a versatile fabrication process that ensures both reproducibility and scalability. A possible solution to this could rise from wet chemical synthesis. In the first part of this work, I discuss the development and optimization of a fabrication method for MoS2 thin films based on a sol-gel process which allows for scalable productions. This route allowed the fabrication of large area (~cm2) MoS2 thin films of 200 nm thickness on technological relevant substrates (i.e., glass, gold, silicon). The films displayed good uniformity, although the crystallinity was affected by residual impurities. The films produced with this technique were employed for the fabrication of photodetectors, displaying responsivity of few mA/W in the NUV-VIS-NIR spectrum. However, the performance of the device was affected by a still limited quality of the MoS2 films obtained with the current method that require further optimization. Further studies will overcome the current limitations and solutions to be investigated in future works are proposed. The second part of this work focuses on expanding the detection capability of 2D-MoS2 (currently limited to the UV-VIS-NIR spectrum), by exploring for the first time X-rays sensing, taking advantage of the X-ray cross section of MoS2 associated with the high atomic number Z of Mo. A detector based on an exfoliated MoS2 monolayer (1L-MoS2) was fabricated and characterized for the purpose. The detector showed direct detection of ~10^2 keV X-rays down to dose rates of 0.08 mGy/s, with X-ray sensitivity is in the range 10^8-10^9 µC ⋅Gy-1·cm-3, outperforming most of the reported organic and inorganic materials. A strategy to improve the device response was also studied by adding a scintillator film, which resulted in a three-fold increase of the signal. These results suggest to consider 2D-MoS2 for in-vivo dosimetry applications.