Le fluoroborate de calcium Ca5(BO3)3F (CBF) et l'aluminoborate d'yttrium YAl3(BO3)4 (YAB) ont été étudiés pour respectivement la génération de 3ème et 4ème harmonique de laser proche infrarouge tel que YAG :Nd émettant à 1064 nm. Dans l'optique d'améliorer la qualité cristalline du CBF, nous avons étudié les paramètres de sa synthèse par réaction à l'état solide et ceux de sa cristallogénèse par la méthode Czochralski. Les acceptances thermiques pour la génération de 2nde harmonique à 1064 nm en type I et II ont également été déterminés. Et un cristal de CBF a permis de générer une énergie de 131,4 µJ à 355 nm par génération de 3ème harmonique, soit un rendement de conversion de 6,1%. Concernant le YAB, le flux à base de LaB3O6 a été étudié pour sa croissance cristalline par la méthode TSSG : des cristaux de tailles centimétriques sans fracture, ni inclusion ont été obtenus. Les défauts structuraux des cristaux (stries de croissance, macles etc.) ont été analysés. Par ailleurs, des investigations sur la réduction carbothermique ont été menées pour limiter la pollution en fer des cristaux. Une énergie laser de 163 µJ a été obtenue par doublage de fréquence de 532 nm à 266 nm, soit un rendement de conversion de 14,7%. / Calcium fluoroborate Ca5(BO3)3F (CBF) and yttrium aluminum borate YAl3(BO3)4 were studied respectively for 3rd and 4th harmonic generation of near infrared laser as Nd:YAG laser emitting at 1064 nm. In order to improve the crystalline quality of CBF, solid state reaction parameters and crystal growth conditions by using Czochralski furnace were investigated. Thermal acceptances for second harmonic generation at 1064 nm for type I and II were determined. 131,4 µJ energy at 355 nm was obtained by 3rd harmonic generation, corresponding to a conversion efficiency of 6,1%. When it came to YAB, LaB3O6 based flux was investigated for its crystal growth by TSSG method: centimeter size, inclusion and crack free crystals were obtained. Structural defects of crystals (striations, twins etc.) were analyzed. Furthermore, carbothermal reduction investigation was carried out to limit iron pollution in crystals. Eventually 163 µJ at 266 nm were obtained by frequency doubling from 532 nm to 266 nm, corresponding to a conversion efficiency of 14,7%.