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Suspensions de microgels thermosensibles à la transition vitreuse : Dynamique hétérogène, corrélation, fluctuation et réponse rotationelles d'aiguilles

Colin, Rémy 16 October 2012 (has links) (PDF)
Quand un liquide est refroidi suffisamment rapidement en dessous de sa température de solidification, il peut se former à la place du cristal un solide désordonné et hors équilibre appelé verre, après un ralentissement brutal de la dynamique du liquide. Cette transition vitreuse est très largement répandue, mais la cause du ralentissement reste pour une grande part mal comprise. Les suspensions colloïdales présentent une telle transition quand la fraction volumique en particules croît. Dans cette thèse, la dynamique de suspensions colloïdales de microgels thermosensibles est étudiée expérimentalement à l'approche de la transition vitreuse et au delà. Le diamètre de ces sphères molles dépend de la température du bain, ce qui permet de moduler de façon réversible la fraction volumique et d'étudier ainsi la transition vitreuse continument sur un seul et même échantillon. Dans un premier temps les hétérogénéités de la dynamique qui se développent simultanément au ralentissement de la dynamique, et jouent un rôle théorique majeur dans les tentatives d'explication de la transition vitreuse, sont étudiées en vidéo-microscopie. Sur des temps courts, une hétérogénéité purement spatiale de la dynamique est mise en évidence. Des zones lentes et rapides de dynamique homogène coexistent dans l'échantillon, l'amplitude des variations entre zones croissant à l'approche de la transition et restent grandes dans le verre. Dans un second temps, l'extension spatiale de ces zones homogènes est mesurée en corrélation d'image, et trouvée croissante à l'approche de la transition. Enfin, une méthode de mesure du mouvement brownien rotationnel en trois dimensions d'aiguilles micrométriques est développée et appliquée à la mesure des propriétés microrhéologiques de fluides complexes puis à la comparaison entre fluctuations et fonction de dissipation, mesurée grâce à la réponse des aiguilles superparamagnétiques à des champs magnétiques oscillants, dans des fluides modèles puis dans des suspensions vitreuses.

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