O presente estudo aborda a evolução temporal de filmes finos compostos por materiais ferroantiferromagnéticos que apresentam interação de troca, visando a melhor compreensão da origem desse comportamento. Técnicas como a de irradiação iônica e tratamento térmico foram utilizadas para a modificação dos sistemas magnéticos em questão. Após submetidos a essas ferramentas de indução do efeito de exchange bias (viés de troca), as amostras foram expostas a campos magnéticos durante determinado intervalo de tempo `a temperatura ambiente. Após realizada a exposição, a medida de histerese magnética era feita, seus os campos de interesse foram computados, e os resultados são expostos frente ao tempo de exposição há campo magnético. As amostras apresentaram comportamentos distintos dependentes das técnicas de indução. Após irradiação iônica, o estado magnético permanece instável, devido a configuração energética imposta pela irradiação; desse modo efeitos térmicos de baixa amplitude podem fornecer energia para que a camada ferromagnética mude as orientações das magnetizações de grãos interfaciais. Por outro lado, o tratamento térmico promoveu ao sistema de interesse uma configuração energeticamente estável, eliminando ou reduzindo os efeitos térmicos induzidos pós-tratamento. Além disso, o desenvolvimento de uma ferramenta computacional foi necessário na tentativa de obtenção dos resultados obtidos experimentalmente. Este software usa como base a bem conhecida teoria do micromagnetismo a qual, auxiliada pela equação de Landau-Lifshitz-Gilbert, é uma ótima ferramenta tanto para prever como para reproduzir o comportamento de sistemas magnéticos. Todos os procedimentos para o desenvolvimento desse software encontram-se definidos nas seções seguintes, incluindo um método de soma em memória compartilhada, o qual visa melhorar o desempenho computacional para o cálculo dos efeitos provinientes de interações dipolares. Para finalizar, resultados experimentais e computacionais são expostos, mostrando a meta-instabilidade presente nos sistemas magnéticos abordados. / The present study examines the temporal evolution of thin magnetic films composed by ferro and antiferromagnetic materials that present exchange interactions, aiming a better understanding of the origin of their behavior. Techniques such as ion irradiation and magnetic annealing were used for modification of the systems studied. Once used such tools for initialization of the exchange-bias effect, the samples were exposed to magnetic fields during a certain time interval at room temperature. Subsequently, room temperature magnetization hysteresis loops were measured and the corresponding fields of interest were extracted. Depending on the different exchange-bias induction techniques, the samples showed distinct behaviors. After light ion irradiation, the magnetic state remained unstable, most probably due to thermal fluctuations that can alter the magnetic orientation of interface grains. The annealing, from other side, enabled a favorable energy configuration of the system, eliminating or reducing post-treatment thermally-induced effects in our the systems. Moreover, the development of a computational tool turned to be necessary when attempting to reproduce the experimental results. This software built is based on the well-established micromagnetic theory which, by additionally utilizing by the Landau-Lifshitz-Gilbert equation, represents a powerful tool used to predict and/or reproduce the behavior of magnetic systems. All procedures for the development of this software are defined in the following sections, including a shared memory programming, developed in order to increase the computational performance when reproducing dipolar interaction effects. Finally, experimental and simulation results are presented, demonstrating the metastable states of the magnetic systems studied here.

O presente estudo aborda a evolução temporal de filmes finos compostos por materiais ferroantiferromagnéticos que apresentam interação de troca, visando a melhor compreensão da origem desse comportamento. Técnicas como a de irradiação iônica e tratamento térmico foram utilizadas para a modificação dos sistemas magnéticos em questão. Após submetidos a essas ferramentas de indução do efeito de exchange bias (viés de troca), as amostras foram expostas a campos magnéticos durante determinado intervalo de tempo `a temperatura ambiente. Após realizada a exposição, a medida de histerese magnética era feita, seus os campos de interesse foram computados, e os resultados são expostos frente ao tempo de exposição há campo magnético. As amostras apresentaram comportamentos distintos dependentes das técnicas de indução. Após irradiação iônica, o estado magnético permanece instável, devido a configuração energética imposta pela irradiação; desse modo efeitos térmicos de baixa amplitude podem fornecer energia para que a camada ferromagnética mude as orientações das magnetizações de grãos interfaciais. Por outro lado, o tratamento térmico promoveu ao sistema de interesse uma configuração energeticamente estável, eliminando ou reduzindo os efeitos térmicos induzidos pós-tratamento. Além disso, o desenvolvimento de uma ferramenta computacional foi necessário na tentativa de obtenção dos resultados obtidos experimentalmente. Este software usa como base a bem conhecida teoria do micromagnetismo a qual, auxiliada pela equação de Landau-Lifshitz-Gilbert, é uma ótima ferramenta tanto para prever como para reproduzir o comportamento de sistemas magnéticos. Todos os procedimentos para o desenvolvimento desse software encontram-se definidos nas seções seguintes, incluindo um método de soma em memória compartilhada, o qual visa melhorar o desempenho computacional para o cálculo dos efeitos provinientes de interações dipolares. Para finalizar, resultados experimentais e computacionais são expostos, mostrando a meta-instabilidade presente nos sistemas magnéticos abordados. / The present study examines the temporal evolution of thin magnetic films composed by ferro and antiferromagnetic materials that present exchange interactions, aiming a better understanding of the origin of their behavior. Techniques such as ion irradiation and magnetic annealing were used for modification of the systems studied. Once used such tools for initialization of the exchange-bias effect, the samples were exposed to magnetic fields during a certain time interval at room temperature. Subsequently, room temperature magnetization hysteresis loops were measured and the corresponding fields of interest were extracted. Depending on the different exchange-bias induction techniques, the samples showed distinct behaviors. After light ion irradiation, the magnetic state remained unstable, most probably due to thermal fluctuations that can alter the magnetic orientation of interface grains. The annealing, from other side, enabled a favorable energy configuration of the system, eliminating or reducing post-treatment thermally-induced effects in our the systems. Moreover, the development of a computational tool turned to be necessary when attempting to reproduce the experimental results. This software built is based on the well-established micromagnetic theory which, by additionally utilizing by the Landau-Lifshitz-Gilbert equation, represents a powerful tool used to predict and/or reproduce the behavior of magnetic systems. All procedures for the development of this software are defined in the following sections, including a shared memory programming, developed in order to increase the computational performance when reproducing dipolar interaction effects. Finally, experimental and simulation results are presented, demonstrating the metastable states of the magnetic systems studied here.

As propriedades magnéticas de filmes finos que apresentam exchange bias são analisadas através do método de curvas de remanência. Trata-se de uma técnica comumente empregada no estudo de interações magnéticas em sistemas que apresentam laços de magnetização simétricos. Como o deslocamento em campo da curva de histerese é uma das principais manifestações do exchange bias, os valores das magnetizações remanentes podem ser distintos em módulo, ou até possuir o mesmo sinal, para os dois ramos da magnetização. Isto impede a aplicação direta do método. Uma adaptação é proposta aqui, e testada em uma variedade de sistemas que contêm interfaces entre materiais ferromagnéticos e antiferromagnéticos. Ela envolve a redefinição do sistema de coordenadas, e acaba gerando um aumento no número de gráficos distintos que podem ser construídos, evidenciando a assimetria intrínseca que existe entre os dois ramos da magnetização. Três tipos distintos de sistemas foram estudados, todos na forma de filmes finos depositados por desbastamento iônico. São eles: bicamadas de NiCu/IrMn, nas quais a temperatura de Curie do ferromagneto é menor que a temperatura de Néel do antiferromagneto; tricamadas de Co/Cu(tCu)/IrMn, construídas com espessuras variadas do espaçador de cobre com intuito de reduzir a interação efetiva entre o cobalto e o irídio-manganês; e amostras de CoFe/IrMn que possuem diferentes espessuras de material antiferromagnético. Curvas δ M(H) e gráficos de Henkel construídos para cada uma das amostras são apresentados, e os desvios do comportamento esperado para sistemas não-interagentes investigado, traçando um paralelo com parâmetros como o campo de exchange bias e o campo coercivo. Durante a interpretação dos dados, simulações computacionais foram implementadas na tentativa de separar as contribuições dos diferentes mecanismos que influenciam os processos de reversão da magnetização. / Magnetic properties of EB thin films are analyzed using the remanence plots method. This procedure is commonly employed to probe magnetic interactions in systems presenting symmetrical hysteresis curves. Since the field shift of the magnetization loops is one of the exchange bias manifestations, distinct remanence values might be observed for the two magnetization branches. This prevents the direct application of the method. An adaptation is proposed here, and tested in a variety of systems containing ferromagnetic/antiferromagnetic interfaces. It involves a redefinition of the coordinate system and gives rise to a number of distinct plots, revealing the intrinsic asymmetry between the two magnetization branches of exchange bias samples. Three different systems were studied, all in the form of thin films deposited via sputtering. These are: NiCu/IrMn bilayers, where the Curie temperature of the ferromagnet is lower than the Néel temperature of the antiferromagnet; Co/Cu(tCu)/IrMn trilayers, where the copper spacer thickness was varied in order to diminish the cobalt/iridium-manganese effective coupling; and CoFe/IrMn samples with different antiferromagnetic layer thickness. Henkel and δM(H) plots constructed for each sample are presented, and their deviations from the non-interacting behavior investigated, tracing a parallel with exchange bias parameters such as Heb and Hc. Computational simulations were employed aiming to discriminate contributions coming from different mechanisms that might influence the magnetization reversal.

Neste trabalho são analisadas as modificações provocadas pela irradiação iônica e tratamento térmico no exchange bias (EB) e no campo coercivo (HC) em filmes finos de IrMn/NiCu e IrMn/NiFe; neste último estudou-se a influência da ordem das camadas ferromagnética (FM) e antiferromagnética (AF). As irradiações foram feitas com íons de He+, Ge+ e Ar+ a diversas fluências. Flutuações temporais do EB são estudadas no sistema IrMn/NiFe através de uma análise da evolução temporal do fenômeno em diferentes temperaturas e fluências. Observa-se um grande aumento em HC no sistema IrMn/NiCu, que não apresenta EB, quando são feitas irradiações com Ar+. Tal aumento é explicado por defeitos criados na camada FM, que podem modificar a rugosidade interfacial e favorecer a quebra do FM em domínios devido à interação com o material AF. No sistema IrMn/NiFe observam-se modificações diversas no EB e HC das amostras dependendo da ordem de deposição das camadas FM/AF. No caso em que o material AF é crescido primeiro, uma investigação profunda das modificações estruturais e magnéticas foi feita. Análises estruturais mostram que tanto a irradiação iônica quanto o tratamento térmico não provocam interdifusão significante na interface IrMn/NiFe. Por outro lado, a estrutura do IrMn revelou diferenças na amostra irradiada com íons. Com o auxílio de simulações, tal efeito foi explicado por um processo de ordenamento químico da liga IrMn, que está de acordo com o maior EB obtido. As modificações na coercividade no sistema IrMn/NiFe foram investigadas com medidas de magnetização e ressonância ferromagnética. Foi observado campo de anisotropia rodável (HRA) negativo que foi explicado considerando acoplamento interfacial antiparalelo entre os momentos rodáveis e a camada FM que em campos mais elevados se alinham paralelamente. A anticorrelação entre HC e HRA foi atribuída a mudanças na constante de anisotropia dos grãos rodáveis, que se relaciona inversamente com HRA. O estudo das mudanças temporais do EB revela que a magnetização remanente da camada ferromagnética tem um papel essencial para a evolução do EB e que efeitos de aquecimento derivados da corrente utilizada na irradiação não mudam a taxa de evolução temporal do EB. / In this work we study the modifications of the exchange bias (EB) and coercive field (HC) of IrMn/NiFe and IrMn/NiCu thin films, induced by magnetic annealing (MA) and ion bombardment (IB). The last ones were done with He+, Ge+ and Ar+ ions at several fluences. The layer deposition order, ion beam fluence and current, structural changes and magnetic dynamical effects are investigated. The increase of HC with fluence is observed for the IrMn/NiCu system much higher for Ar+ implantation. This last increase is explained considering that the deffects induced by IB in the FM material, favor the domain formation through the interaction with the AF, and the increase of interfacial roughness. The modifications of EB and HC observed on the NiFe/IrMn system vary according to the layer deposition order, where a complete magnetical and structural investigation was carried out for the sample with the AF layer grown first. Structural analysis of the NiFe/IrMn system does nor show any interdiffusion induced at the FM/AF interface by MA or IB. Nevertheless a chemical ordering process is observed for the IB samples. These last effect is in agreement with the magnetic data, taht shows higher EB for the IB samples. The coercivity modifications of the NiFe/IrMn films were investigated through hysteresis loops and ferromagnetic resonance. We observed negative rotatable anisotropy field (HRA), which is explained considering field induced flips of the rotatable grains coupling (antiparallel/ parallel). The inverse correlation between HC and HRA was explained considering the changes on the rotatable grains anisotropy constant, that relates inversely to HRA. The EB time dependence was also investigated, where it is shown that the ferromagnetic remanent magnetization plays a key role in the EB temporal evolution and that heating effects driven by irradiation current do not change the temporal drift of EB.

O presente estudo aborda a evolução temporal de filmes finos compostos por materiais ferroantiferromagnéticos que apresentam interação de troca, visando a melhor compreensão da origem desse comportamento. Técnicas como a de irradiação iônica e tratamento térmico foram utilizadas para a modificação dos sistemas magnéticos em questão. Após submetidos a essas ferramentas de indução do efeito de exchange bias (viés de troca), as amostras foram expostas a campos magnéticos durante determinado intervalo de tempo `a temperatura ambiente. Após realizada a exposição, a medida de histerese magnética era feita, seus os campos de interesse foram computados, e os resultados são expostos frente ao tempo de exposição há campo magnético. As amostras apresentaram comportamentos distintos dependentes das técnicas de indução. Após irradiação iônica, o estado magnético permanece instável, devido a configuração energética imposta pela irradiação; desse modo efeitos térmicos de baixa amplitude podem fornecer energia para que a camada ferromagnética mude as orientações das magnetizações de grãos interfaciais. Por outro lado, o tratamento térmico promoveu ao sistema de interesse uma configuração energeticamente estável, eliminando ou reduzindo os efeitos térmicos induzidos pós-tratamento. Além disso, o desenvolvimento de uma ferramenta computacional foi necessário na tentativa de obtenção dos resultados obtidos experimentalmente. Este software usa como base a bem conhecida teoria do micromagnetismo a qual, auxiliada pela equação de Landau-Lifshitz-Gilbert, é uma ótima ferramenta tanto para prever como para reproduzir o comportamento de sistemas magnéticos. Todos os procedimentos para o desenvolvimento desse software encontram-se definidos nas seções seguintes, incluindo um método de soma em memória compartilhada, o qual visa melhorar o desempenho computacional para o cálculo dos efeitos provinientes de interações dipolares. Para finalizar, resultados experimentais e computacionais são expostos, mostrando a meta-instabilidade presente nos sistemas magnéticos abordados. / The present study examines the temporal evolution of thin magnetic films composed by ferro and antiferromagnetic materials that present exchange interactions, aiming a better understanding of the origin of their behavior. Techniques such as ion irradiation and magnetic annealing were used for modification of the systems studied. Once used such tools for initialization of the exchange-bias effect, the samples were exposed to magnetic fields during a certain time interval at room temperature. Subsequently, room temperature magnetization hysteresis loops were measured and the corresponding fields of interest were extracted. Depending on the different exchange-bias induction techniques, the samples showed distinct behaviors. After light ion irradiation, the magnetic state remained unstable, most probably due to thermal fluctuations that can alter the magnetic orientation of interface grains. The annealing, from other side, enabled a favorable energy configuration of the system, eliminating or reducing post-treatment thermally-induced effects in our the systems. Moreover, the development of a computational tool turned to be necessary when attempting to reproduce the experimental results. This software built is based on the well-established micromagnetic theory which, by additionally utilizing by the Landau-Lifshitz-Gilbert equation, represents a powerful tool used to predict and/or reproduce the behavior of magnetic systems. All procedures for the development of this software are defined in the following sections, including a shared memory programming, developed in order to increase the computational performance when reproducing dipolar interaction effects. Finally, experimental and simulation results are presented, demonstrating the metastable states of the magnetic systems studied here.

A spintrônica, que está inserida na nanotecnologia, se mostra hoje muito promissora no sentido de aprimorar outras tecnologias como a própria eletrônica convencional, a fotônica, a computação quântica, etc. Ela se baseia no transporte e manipulação do spin dos portadores em sistemas de estado sólido. No entanto, para sua implementação necessitamos produzir novos materiais com características bem específicas. Destacamos aqui os semicondutores magnéticos diluídos (SMDs), que são formados pela inclusão, por exemplo, de metais de transicão (MTs) em semicondutores. Neste trabalho investigamos uma abordagem alternativa de SMDs, com a inclusão de dois tipos de MTs ao mesmo tempo nos semicondutores GaN e ZnO (especialmente utilizados em dispositivos optoeletrônicos). Estes SMDs quaternários tem o potencial de apresentar um estado fundamental antiferromagnético (AFM) com polarização de spin (talvez 100%, ou seja, sendo meio-metais), com a interessante vantagem de não ter campo magnético resultante. Para a realização deste estudo utilizamos a combinação da Teoria do Funcional da Densidade com a Aproximação Quase Química Generalizada (GQCA), sendo este último modelo teórico desenvolvido neste trabalho. Observamos que a interação entre os pares Mn/Co e Cr/Ni é tanto AFM quanto meio metálica em GaN, para uma estrutura ordenada com apenas este tipo de interação. Porém, com o emprego do método GQCA, no estudo das ligas MnxCo0,056-xGa0,944N e CrxNi0,056-xGa0,944N notamos que estas: (i) apresentam estado fundamental AFM até x em torno de 3,5%, (ii) não tem meio-metalicidade, mas apresentam polarização significativa e (iii) possuem em geral temperatura de transição magnética menor que as ligas ternárias usuais. Estudamos também, uma outra abordagem para estes sistemas: as heteroestruturas digitais magnéticas. Ressaltamos que este estudo é bem amplo e foi apenas iniciado neste trabalho, mas com alguns resultados promissores em que destacamos a monocamada de V em GaN com alta polarização de spin e temperatura crítica, ambas superando as ligas estudadas e também a investigação sistemática da interação entre camadas magnéticas.

Ce travail a pour objectif de contribuer à l’étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB2O6 (A = Fe, Co, Ni; B = Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuventêtre classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d’un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme FexCo1−x Ta2O6, FexNi1−xTa2 O6 et Cox Ni1−xTa2O6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases TN (x). Une caractéristique par- ticulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d’ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d’oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bi- dimensionnel jusqu’à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d’obtenir des constants d’échange compatibles avec les types d’ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l’importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordres observés dans le plan ab ainsi que le long de l’axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de fa¸con systematique l’espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANbxTa2−xO6 avec A = Fe, Ni et Co, tout en restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique. / Este trabalho tem por objetivo contribuir para o estudo do magnetismo em óxidos isolantes do tipo AB2O6 (A = Fe, Co, Ni; B = Ta, Sb). Esses compostos cristalizam-se numa estrutura trirutilo e apresentam uma variedade muito rica de fases magnéticas. Todos os ordenamentos observados podem ser classificados como antiferromagnéticos, embora difiram de uma ordem simples do tipo Néel. Além disso, substituições como FexCo1−xTa2O6, FexNi1−xTa2O6 e CoxNi1−xTa2O6 produzem regiões de coexistência de fases e pontos bicríticos nos digramas de fases T vs. x. Uma característica particularmente interessante desses compostos é a natureza quase-bidimensional do seu magnetismo, pois os íons de metais de transição A aparecem em planos de rede separados por dois planos de íons não magnéticos B. Também se observa uma forte anisotropia de campo cristalino sobre os sítios magnéticos devido `a orientação e distorção axial dos octaedros de oxigênio que cercam os íons A. Nossa abordagem envolve dois aspectos complementares: teórico e experimental. Do ponto de vista teórico, reformulamos o modelo bidimensional até aqui utilizado para descrever a susceptibilidade paramagnética, de forma a compatibilizá-lo com todos os ordenamentos magnéticos planares observados. Considerando que o caráter tridimensional das estruturas magnéticas reveladas por difração de nêutrons indica a importância do acoplamento entre planos, ainda que fraco, a baixas temperaturas, propomos um modelo tridimensional consistente com os ordenamentos observados tanto no plano ab como ao longo do eixo c. Do ponto de vista experimental, fazemos substituições no sítio não magnético, buscando alterar de forma sistemática o espaçamento entre planos e, consequentemente, o acoplamento entre eles. Em particular, sintetizamos compostos do tipo ANbxTa2−xO6 com A = Fe, Ni e Co, procurando permanecer na região de estabilidade da fase tetragonal, pois a presença de Nb favorece uma fase ortorrômbica. A caracterização estrutural e magnética é feita via difração de raios-X e de nêutrons, bem como medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e magnetização em função do campo aplicado. Estudamos, ainda, séries com Sb no lugar de Nb, nas quais fazemos substituições também no sítio magnético. / This work aims to contribute to the study of magnetism in insulating oxides of the type AB2O6 (A = Fe, Co, Ni, Ta = B, Sb). These compounds crystallize in a trirutile structure and present a rich variety of magnetic phases. All the observed orderings can be classified as antiferromagnetic, but they differ from a simple Néel type order. Moreover, substitutions such as FexCo1−xTa2O6, FexNi1−xTa2O6 and CoxNi1−xTa2O6 produce several regions of phase coexistence and bicritical points in the phase diagram T vs. x. A particularly interesting characteristic of these compounds is the quasi-two-dimensional nature of their magnetism, since the transition-metal ions A appear in layers separated by two planes of the non-magnetic ions B. They also show strong crystal-field anisotropy on the magnetic sites due to axial distortion of the oxygen octahedra surrounding the A ions. Our approach involves two complementary aspects: theoretical and experimental. From the theoretical point of view, a reformulation of the two-dimensional model used until now to describe the paramagnetic susceptibility allows us to obtain exchange parameters compatible with the observed planar magnetic orderings. Considering that the three-dimensional character the magnetic structures revealed by neutron diffraction indicates that the coupling between planes, although weak, plays an important role to low temperatures, we propose a three-dimensional model consistent with the observed orderings both in the ab plane and along the c axis. From the experimental point of view, we make substitutions on the non-magnetic sites, in order to systematically modify the spacing between planes and, consequently, the coupling between them. In particular, we have synthesized compounds of type ANbxTa2−xO6 with A = Fe, Ni and Co, remaining in the stability region of tetragonal phase, since the presence of Nb favors an orthorhombic phase. The structural and magnetic characterization of the systems is done via the X-ray and neutron diffraction as well as measurements of magnetic susceptibility, specific heat, and magnetization as a function of the applied field. We also study series with Sb in place of Nb where we additionally include substitutions in the magnetic site.

Neste trabalho foram estudados filmes finos que contêm camadas antiferromagnéticas de óxidos naturais, i.e., NiO e CoO, e que apresentam exchange bias. Os estudos nos filmes de NiO envolveram implantação iônica com os __ons de Fe e de Co. Um conjunto de sistemas bicamadas compostos por NiO/Co foi implantado com íons de Fe e apresentou uma diminuição do campo de exchange bias e da coercividade em função do aumento da fluência de implantação. Íons de Co foram implantados em uma matriz de NiO com o intuito de formar nanopartículas ferromagnéticas em seu interior. Tratamentos térmicos foram realizados assim como caracterizações estruturais e magnéticas, nas quais verificou-se que as amostras apresentam histerese magnética e também que as nanopartículas formadas interagem entre si e as interações favorecem o estado desmagnetizado. Amostras de Co, que foram parcialmente oxidadas em ambiente controlado, apresentaram efeitos de treinamento. Medidas de magnetização e de magnetorresistência anisotrópica foram feitas e seus resultados foram simulados numericamente utilizando um modelo policristalino para o exchange bias. A boa concordância entre os dados experimentais e os resultados da simulação mostra que a reversão da magnetização é dominada por rotação coerente, e que modificações dos domínios que apresentam anisotropia rodável são responsáveis pelo treinamento. Um estudo sistemático da fluência da implantação de íons de O em filmes de Co foi feito, o qual demonstrou que o processo de reversão da magnetização é bastante sensível a fluência de implantação, assim como o efeito de treinamento. Os resultados indicam que tratamentos térmicos tornam o sistema mais estável, com efeito de treinamento reduzido e maior temperatura de bloqueio. / In the present work, thin lms which contain antiferromagnetic oxides, namely NiO and CoO, and present exchange bias, were studied. NiO lms were implanted with Fe and Co ions. One set of NiO/Co lms was implanted with Fe ions and a decrease in both exchange bias eld and coercivity was observed with increasing implantation uence. NiO lms were also implanted with Co ions to form ferromagnetic nanoparticles inside of them. After annealing, the samples exhibit magnetic hysteresis and the results suggest the formation of nanoparticles whose interactions promote a demagnetized state. Cobalt samples, which were partially oxidized in a controlled environment, presented training e ects. Magnetization and anisotropic magnetoresistance measurement data were reproduced via numerical simulations through a polycrystalline model for exchange bias. The good agreement between experiments and simulations suggests that the magnetization reversal process is dominated by a coherent rotation and that modi cations of the rotatable grains are responsible for the training. A systematic study of the in uence of O ion implantation in Co lms was performed. It was observed that the magnetization reversal process as well as the training e ect are implantation- uence dependent. The results indicate that magnetic annealing increases the samples' stability, reduces the training e ects and increases the system's blocking temperature.

Ce travail a pour objectif de contribuer à l’étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB2O6 (A = Fe, Co, Ni; B = Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuventêtre classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d’un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme FexCo1−x Ta2O6, FexNi1−xTa2 O6 et Cox Ni1−xTa2O6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases TN (x). Une caractéristique par- ticulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d’ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d’oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bi- dimensionnel jusqu’à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d’obtenir des constants d’échange compatibles avec les types d’ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l’importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordres observés dans le plan ab ainsi que le long de l’axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de fa¸con systematique l’espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANbxTa2−xO6 avec A = Fe, Ni et Co, tout en restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique. / Este trabalho tem por objetivo contribuir para o estudo do magnetismo em óxidos isolantes do tipo AB2O6 (A = Fe, Co, Ni; B = Ta, Sb). Esses compostos cristalizam-se numa estrutura trirutilo e apresentam uma variedade muito rica de fases magnéticas. Todos os ordenamentos observados podem ser classificados como antiferromagnéticos, embora difiram de uma ordem simples do tipo Néel. Além disso, substituições como FexCo1−xTa2O6, FexNi1−xTa2O6 e CoxNi1−xTa2O6 produzem regiões de coexistência de fases e pontos bicríticos nos digramas de fases T vs. x. Uma característica particularmente interessante desses compostos é a natureza quase-bidimensional do seu magnetismo, pois os íons de metais de transição A aparecem em planos de rede separados por dois planos de íons não magnéticos B. Também se observa uma forte anisotropia de campo cristalino sobre os sítios magnéticos devido `a orientação e distorção axial dos octaedros de oxigênio que cercam os íons A. Nossa abordagem envolve dois aspectos complementares: teórico e experimental. Do ponto de vista teórico, reformulamos o modelo bidimensional até aqui utilizado para descrever a susceptibilidade paramagnética, de forma a compatibilizá-lo com todos os ordenamentos magnéticos planares observados. Considerando que o caráter tridimensional das estruturas magnéticas reveladas por difração de nêutrons indica a importância do acoplamento entre planos, ainda que fraco, a baixas temperaturas, propomos um modelo tridimensional consistente com os ordenamentos observados tanto no plano ab como ao longo do eixo c. Do ponto de vista experimental, fazemos substituições no sítio não magnético, buscando alterar de forma sistemática o espaçamento entre planos e, consequentemente, o acoplamento entre eles. Em particular, sintetizamos compostos do tipo ANbxTa2−xO6 com A = Fe, Ni e Co, procurando permanecer na região de estabilidade da fase tetragonal, pois a presença de Nb favorece uma fase ortorrômbica. A caracterização estrutural e magnética é feita via difração de raios-X e de nêutrons, bem como medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e magnetização em função do campo aplicado. Estudamos, ainda, séries com Sb no lugar de Nb, nas quais fazemos substituições também no sítio magnético. / This work aims to contribute to the study of magnetism in insulating oxides of the type AB2O6 (A = Fe, Co, Ni, Ta = B, Sb). These compounds crystallize in a trirutile structure and present a rich variety of magnetic phases. All the observed orderings can be classified as antiferromagnetic, but they differ from a simple Néel type order. Moreover, substitutions such as FexCo1−xTa2O6, FexNi1−xTa2O6 and CoxNi1−xTa2O6 produce several regions of phase coexistence and bicritical points in the phase diagram T vs. x. A particularly interesting characteristic of these compounds is the quasi-two-dimensional nature of their magnetism, since the transition-metal ions A appear in layers separated by two planes of the non-magnetic ions B. They also show strong crystal-field anisotropy on the magnetic sites due to axial distortion of the oxygen octahedra surrounding the A ions. Our approach involves two complementary aspects: theoretical and experimental. From the theoretical point of view, a reformulation of the two-dimensional model used until now to describe the paramagnetic susceptibility allows us to obtain exchange parameters compatible with the observed planar magnetic orderings. Considering that the three-dimensional character the magnetic structures revealed by neutron diffraction indicates that the coupling between planes, although weak, plays an important role to low temperatures, we propose a three-dimensional model consistent with the observed orderings both in the ab plane and along the c axis. From the experimental point of view, we make substitutions on the non-magnetic sites, in order to systematically modify the spacing between planes and, consequently, the coupling between them. In particular, we have synthesized compounds of type ANbxTa2−xO6 with A = Fe, Ni and Co, remaining in the stability region of tetragonal phase, since the presence of Nb favors an orthorhombic phase. The structural and magnetic characterization of the systems is done via the X-ray and neutron diffraction as well as measurements of magnetic susceptibility, specific heat, and magnetization as a function of the applied field. We also study series with Sb in place of Nb where we additionally include substitutions in the magnetic site.

Neste trabalho foram estudados filmes finos que contêm camadas antiferromagnéticas de óxidos naturais, i.e., NiO e CoO, e que apresentam exchange bias. Os estudos nos filmes de NiO envolveram implantação iônica com os __ons de Fe e de Co. Um conjunto de sistemas bicamadas compostos por NiO/Co foi implantado com íons de Fe e apresentou uma diminuição do campo de exchange bias e da coercividade em função do aumento da fluência de implantação. Íons de Co foram implantados em uma matriz de NiO com o intuito de formar nanopartículas ferromagnéticas em seu interior. Tratamentos térmicos foram realizados assim como caracterizações estruturais e magnéticas, nas quais verificou-se que as amostras apresentam histerese magnética e também que as nanopartículas formadas interagem entre si e as interações favorecem o estado desmagnetizado. Amostras de Co, que foram parcialmente oxidadas em ambiente controlado, apresentaram efeitos de treinamento. Medidas de magnetização e de magnetorresistência anisotrópica foram feitas e seus resultados foram simulados numericamente utilizando um modelo policristalino para o exchange bias. A boa concordância entre os dados experimentais e os resultados da simulação mostra que a reversão da magnetização é dominada por rotação coerente, e que modificações dos domínios que apresentam anisotropia rodável são responsáveis pelo treinamento. Um estudo sistemático da fluência da implantação de íons de O em filmes de Co foi feito, o qual demonstrou que o processo de reversão da magnetização é bastante sensível a fluência de implantação, assim como o efeito de treinamento. Os resultados indicam que tratamentos térmicos tornam o sistema mais estável, com efeito de treinamento reduzido e maior temperatura de bloqueio. / In the present work, thin lms which contain antiferromagnetic oxides, namely NiO and CoO, and present exchange bias, were studied. NiO lms were implanted with Fe and Co ions. One set of NiO/Co lms was implanted with Fe ions and a decrease in both exchange bias eld and coercivity was observed with increasing implantation uence. NiO lms were also implanted with Co ions to form ferromagnetic nanoparticles inside of them. After annealing, the samples exhibit magnetic hysteresis and the results suggest the formation of nanoparticles whose interactions promote a demagnetized state. Cobalt samples, which were partially oxidized in a controlled environment, presented training e ects. Magnetization and anisotropic magnetoresistance measurement data were reproduced via numerical simulations through a polycrystalline model for exchange bias. The good agreement between experiments and simulations suggests that the magnetization reversal process is dominated by a coherent rotation and that modi cations of the rotatable grains are responsible for the training. A systematic study of the in uence of O ion implantation in Co lms was performed. It was observed that the magnetization reversal process as well as the training e ect are implantation- uence dependent. The results indicate that magnetic annealing increases the samples' stability, reduces the training e ects and increases the system's blocking temperature.