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Croissance, nanostructure et réponse optique de films minces d'agrégats d'argent dans des matrices diélectriques

Toudert, Johann 01 December 2005 (has links) (PDF)
L'objectif de ce travail est d'élaborer par pulvérisation ionique des films minces nanocomposites d'agrégats d'argent dispersés dans des matrices diélectriques. Plus précisément, nous avons cherché à contrôler la morphologie des agrégats afin d'ajuster la position spectrale de la bande d'absorption associée à leur mode de résonance plasmon (1,1). Par des mesures de microscopie électronique en transmission et diffusion centrale des rayons X en incidence rasante, nous montrons que les agrégats élaborés sont de forme ellipsoïdale, de rapport hauteur/diamètre H/D dépendant fortement du mode de dépôt choisi : H/D>1 dans le cas d'un co-dépôt des espèces métallique et diélectrique, H/D§1 dans le cas d'un dépôt alterné (tricouches diélectrique/Ag/diélectrique). Pour les deux modes de dépôt, nous avons ajusté la valeur de H/D en jouant sur plusieurs paramètres d'élaboration : la quantité d'argent déposée, la nature de la matrice (Si3N4 ou BN), les conditions d'assistance (co-dépôts), et la durée de mûrissement des agrégats (tricouches). Nous utilisons ces résultats afin de discuter les mécanismes de croissance des films minces nanocomposites métastables élaborés : nous montrons que les aspects cinétiques de la croissance jouent un rôle prépondérant sur la structure finale de ces films. Nous montrons par ailleurs que H/D peut être modifié par des post-traitements (irradiations ou recuits) qui rapprochent les matériaux de leur état d'équilibre stable (H/D = 1). Ainsi, nous montrons que la position spectrale du mode (1,1) des agrégats peut être ajustée sur tout le spectre du visible en fonction de la forme des agrégats, en accord qualitatif avec les prévisions du modèle de Maxwell-Garnett. Enfin, nous présentons les résultats d'études préliminaires portant sur l'élaboration de nanocomposites auto-organisés (multicouches) et la caractérisation des résonances plasmon par spectroscopie de pertes d'énergie des électrons en réflexion.

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