Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attoseconde. / We present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond.

Les plus brefs flashs de lumière qui puissent être produits en laboratoire actuellement ont des durées de quelques dizaines d’attosecondes (1 as = 10-18 s), et ne peuvent être créés que dans le domaine extrême-ultraviolet (XUV). Le développement de composants optiques capables de contrôler et de mettre en forme ce rayonnement attoseconde est crucial pour permettre à ces impulsions de se généraliser. Cette thèse porte donc sur l’étude et la réalisation de tels composants.Les impulsions attosecondes ont la particularité de comporter une dérivée de fréquence intrinsèque au processus utilisé pour leur génération. Cela a pour effet d’augmenter leur durée. Nous avons donc développé des miroirs multicouches capables d’induire une dérive de fréquence opposée sur les impulsions s’y réfléchissant, permettant ainsi de les compresser. En caractérisant les impulsions attosecondes réfléchies par ces miroirs, nous avons pour la première fois observé une telle compression des impulsions attosecondes. Nous avons également développé des miroirs multicouches théoriquement capables de compresser des impulsions sous la barre symbolique des 50 as, soit en dessous du record actuel de durée d’une impulsion lumineuse.La mesure de ces impulsions requiert leur focalisation dans un spectromètre. Or les miroirs focalisants généralement utilisés peuvent très rapidement introduire des aberrations géométriques. A l’aide de simulations numériques et d’une étude analytique, nous avons montré que ces aberrations pouvaient très fortement déformer la structure spatio-temporelle des impulsions attosecondes, provoquant une augmentation de leur durée. Enfin, nous avons montré que ces effets n’étaient pas pris en compte par les techniques actuelles de caractérisation d’impulsions attosecondes, cela pouvant amener à mesurer une impulsion attoseconde plus courte qu’elle ne l’est en réalité. / The shortest flashes of light ever produced so far have durations of a few tens of attoseconds (1 as = 10-18 s), and can only be generated in the extreme ultraviolet spectral range (XUV). Developing optical components able to control and shape such attosecond radiation is crucial to generalize the use of these light pulses. This is the topic of this work.Attosecond pulses happen to be chirped due to the physical process used to generate them. This phenomenon leads to an increase in their duration. Consequently, we developed inversely chirped multilayer mirrors, allowing one to compress the pulses during their reflection off the mirrors. By measuring these reflected pulses, we observed for the first time such a compression of attosecond pulses. Moreover, we developed another set of multilayer mirrors theoretically able to compress pulses below 50 as. That is below the current pulse duration record.Furthermore, the measurement of these pulses requires that they be focussed into a spectrometer. However, typically used focusing mirrors can add geometric aberrations. By the use of numerical simulations and thanks to an analytic study, we showed that these aberrations could strongly distort the spatio-temporal structure of the pulses, and increase their duration. Moreover, we showed that this phenomenon was not taken into account by current attosecond pulse characterization techniques. This could lead to determining the pulse duration to be shorter than it actually is.

Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieu. / We present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium.

Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communauté. / When an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêmes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon. / Since the first observation of high-order harmonic spectra in gases, high harmonic generation (HHG) has demonstrated its importance, opening a door to the field of attosecond sience. The bandwidth of the emitted spectrum reaches up to the XUV. The attosecond pules reach a very high time resolution, allowing the study of electron dynamics in atoms or molecules. The generation mechanism of HHG is based on the oscillation of the attosecond electron wavepacket emitted by the atoms/molecules, accelerated by the laser field. The electron wavepacket finally recombines radiatively with its parent ion. Thus the structural information of the probed orbital is encoded in the high harmonic spectrum with a spatial resolution of one Angtröm and a temporal resolution of few femtoseconds. HHG can be used as a probe signal resolved for pump-probe spectroscopy. High harmonic spectroscopy allows the study of the orbital structure and ultra-fast molecular dynamics.In this thesis the fundamental mechanisms playing a role in atoms, molecules and condensed matter are probed using HHG. In order to understand how to extract dynamical and structural information of orbitals from a harmonic signal, we have studied an easy and well known systems: the argon atom. A new theoretical approach developped by Fabre and Pons allowed us to reproduce the experimental results in good agreement. We continued with a study of the molecular structure and dynamics of N2 and CO2. A supersonic Even-Lavie jet permitted to reach rotational temperatures lower than 10K with an excellent alignment distribution. Owing to the good alignment in such gas jet, we were able to resolve the orbital structure with a higher sensitivity and to identify the contribution of several orbitals. In the next step we used the sensitivity of HHG towards the structure of molecular orbitals in order to probe the complex dynamics of NO2 in the vicinity of a conical intersection. We applied HHG combined with transient grating spectroscopy which leads to a higher sensitivity of the excited molecules. We then continued with studying cluster. We were able to disentangle the contribution of large clusters to the harmonic signal due to a 2D spatio-spectral representation of a temperature dependent differential measurement. Our analysis suggests a new generation mechanism in clusters and allows an estimation of the electron correlation length in clusters. This thesis ends with the presentation of a XUV beamline. This technique uses the emitted fs-XUV radiation, provided by HHG, as a probe pulse for ionizing the photofragments by a one photon transition.