Nous étudions de façon expérimentale les mécanismes d'excitation et de relaxation électroniques, sous irradiation par impulsion laser (UV et IR) ultracourte (60 fs - 1 ps), dans les matériaux diélectriques à large bande interdite. Les régimes explorés vont de l'ionisation sans modification permanente (quelques TW/cm²) jusqu'au régime ablatif (dizaines de TW/cm²). L'objectif de ce travail à caractère fondamental est la compréhension du processus d'endommagement laser dans nos conditions d'irradiation. D'abord, la connaissance de la densité électronique du matériau irradié aux différents stades d'excitation permet la quantification de cette interaction. La technique d'interférométrie résolue en temps est utilisée pour mesurer de façon directe cette quantité d'excitation. Cette mesure, effectuée au seuil de claquage pour différentes durées d'impulsion remet en question l'utilisation de densité d'excitation critique comme critère universel d'endommagement. Un nouveau critère, lié à l'énergie échangée est proposé. D'autre part, l'utilisation d'un schéma expérimental à deux impulsions " pompes " a permis la distinction des mécanismes d'excitation intervenant à l'échelle temporelle de l'ordre de la durée des impulsions utilisées. Nos résultats indiquent des comportements différents selon les matériaux utilisés. L'existence d'une avalanche électronique est observée dans certains matériaux (SiO2, NaCl) alors que ceci n'est pas le cas pour d'autres (Al2O3, MgO). Ces différences seront discutées en détail. Ensuite, nous mesurons le spectre en énergie des électrons excités par une technique complémentaire : la spectroscopie de photoémission. Ces résultats ont permis d'une part de montrer l'existence d'un effet croisé entre deux impulsions " pompes " qui se traduit par une augmentation de l'énergie des photoélectrons et d'autre part la mesure des temps caractéristiques de relaxation des électrons selon leur énergie cinétique. Enfin, une étude morphologique des cratères résultants de l'ablation a été effectuée et ce pour différents paramètres d'irradiation avec une seule impulsion (nombre de tirs, énergie et durée de l'impulsion) ainsi que pour le cas de l'association de deux impulsions en fonction de leur délai.

Quels sont les processus d'excitation électronique impliqués dans le claquage optique des solides diélectriques ? Cette question, débattue depuis la fin des années 60, a récemment connu un regain d'intérêt, dans le cas où le claquage est induit par des impulsions laser picoou femtosecondes. Dans cette gamme de durée, un modèle a récemment été proposé, selon lequel les électrons de conduction seraient essentiellement injectés par une très forte avalanche électronique, initiée par une faible densité de porteurs libres excités par absorption multiphotonique. Jusqu'à présent, les seules observations expérimentales en faveur de ce modèle sont des mesures de seuils de claquage en fonction de la durée de l'impulsion laser. Nous avons adopté une approche expérimentale plus directe de ce problème, fondée sur deux expériences pompe-sonde. Grâce à la technique d'interférométrie fréquentielle, nous avons mesuré la densité totale d'électrons de conduction excités par une impulsion laser ultra-brève, en fonction de la durée et de l'intensité de cette dernière, aussi bien en-dessous qu'au-dessus du seuil de claquage. Ces mesures démontrent de façon très directe que l'absorption multiphotonique par les électrons de valence est le processus dominant d'injection de porteurs : aucune avalanche électronique ne se produit avec des impulsions lasers de moins de quelques picosecondes. L'ionisation par impact des électrons de valence par les électrons de conduction est une étape cruciale dans les modèles d'avalanche. Nous avons donc réalisé une expérience de photoémission résolue en temps, afin d'évaluer l'efficacité de ce processus dans les diélectriques. Des électrons étaient injectés dans la bande de conduction, au-dessus du seuil d'ionisation par impact, grâce à une impulsion pompe UV (40 eV) femtoseconde. La relaxation de ces électrons était ensuite sondée au moyen d'une impulsion infrarouge intense. En mesurant la distribution en énergie des photoélectrons émis par le solide en fonction du délai pompe-sonde, nous avons montré que le processus d'ionisation par impact se produit sur une échelle de temps caractéristique de quelques dizaines de picosecondes pour des électrons de conduction de quelques dizaines d'eV dans SiO2 : cette faible efficacité pourrait expliquer pourquoi il ne peut pas se produire d'avalanche électronique avec des impulsions ultra-brèves, comme nous l'avons démontré par interférométrie fréquentielle.