Les alliages nanocrystallines et les nanocomposites à base de magnesium sont des matériaux prometteurs pour le stockage d'hydrogène dans l'état solide, pour offrir une plus grande sécurité et efficaté de stockage que le H2 aux états gazeux ou liquide. Dans ce travail, la synthèse et l'élaboration de ces matériaux par les techniques de broyage à haute énergie (HEBM - High-energy Ball milling) et de déformation plastique sévère (SPD - Severe Plastic Deformation) ont été étudiés. Nanocomposites à base de MgH2 et de Mg2FeH6 ont été préparés par broyage réactif sous atmosphère d'hydrogène (une technique de HEBM) sous plusieurs conditions, pour obtenir une meilleure compréhension des effets des différents paramètres d'élaboration sur la synthèse des hydrures. De plus, l'utilisation des techniques de SPD de torsion sous haute pression (HPT - High-pressure Torsion) et extrusion en canal angulaire (ECAP - Equal Channel Angular Pressing) ont été explorés pour composer des routes d'élaboration de mélanges réactifs à base de Mg pour le stockage de H2. Les matériaux preparés par les différentes méthodes ont été caracterisés par des techniques d'analyse structurale comme, parmi d'autres, difraction de rayons-X, microscopie optique, microscopie electronique en transmission et à balayage. Le comportement pendant la désorption a été étudié par calorimetrie différentielle de balayage, et des échantillons séléctionnés on été soumis à cycles d'absorption et désorption de H2 pour mesures cinétiques. La corrélation des résultats pour les plusieurs systèmes à base de Mg a permis l'obténtion d'un meilleur contrôle de la synthèse des nanocomposites et une meilleure connaissance du potentiel d'utilisation des techniques de SPD pour composer des routes d'élaboration en envisageant les applications pour le stockage d'hydrogène.