Cette thèse présente le développement des modèles du transport de solutés dans un milieu à double-porosité non saturé, en utilisant la méthode d'homogénéisation asymptotique. Les modèles macroscopiques concernent les phénomènes de diffusion, diffusion-convection et dispersion-convection, selon les nombres adimensionnels caractérisant le régime du transport. Les modèles consistent en deux équations couplées, traduisant le non-équilibre local des concentrations. L'implémentation numérique des modèles à double-porosité est réalisée à l'aide du code COMSOL Multiphysics et confrontée avec la solution du même problème à l'échelle fine. Cette implémentation permet de résoudre de manière couplée l'équation de la concentration dans la macro-porosité et celle dans la micro-porosité (calculs à deux échelles). Les calculs du tenseur de dispersion ont été également réalisés. La dispersivité calculée à partir du coefficient de dispersion met en évidence l'influence du degré de saturation, des propriétés physiques du domaine de la macro-porosité et de la structure interne du milieu à double-porosité. Deux séries d'expériences ont été effectuées sur le modèle physique à double-porosité, constitué de billes d'argile solidifiée, distribuées périodiquement dans le sable d'Hostun HN38. La première série a concerné la validation du modèle de l'écoulement non saturé par des expériences du drainage. La deuxième série a été dédiée aux expériences de dispersion en régime permanent d'écoulement non saturé (teneur en eau mesurée par rayonnement gamma). La comparaison entre les simulations numériques et les observations montre un très bon accord. Ceci permet de valider les modèles développés.