Les sources d'atomes, la protection thermique pour la rentrée atmosphérique et la dépollution de l'air par couplage plasma-catalyseur voici quelques exemples d'applications pour lesquelles l'interaction plasma-surface joue un rôle principal. Les mécanismes des réactions hétérogènes dans les plasmas contenant les gaz atmosphériques N2/O2 sont encore peu compris. La précision et la capacité de prédiction des modèles cinétiques sont limitées par la connaissance des conditions de la surface. Dans la première partie de ce travail, nous avons étudié l'adsorption et les réactions chimiques des atomes O et N sur des surfaces de différents oxydes (silice, Pyrex, TiO2) sous exposition plasma. Nous avons utilisé la spectroscopie d'absorption par laser accordable, la spectroscopie d'absorption UV, la fluorescence induite par laser à deux photons (TALIF) et la spectrométrie de masse pour suivre l'interaction entre les espèces en phase gaz et les surfaces. L'analyse chimique de surface a été effectuée par spectrométrie photoélectronique X (XPS). Nous avons montré que des atomes stables Nads et Oads peuvent être chimisorbés sur la surface par plasma dans O2 et N2 à basse pression (~ 1 mbar). Leur densité et la réactivité ont été évaluées par réactions avec des molécules stables (NO, C2H2) et des radicaux (O, N) sur la surface prétraitée. Le rôle des atomes chimisorbés pour la recombinaison hétérogène d'atomes a été étudié en utilisant l'échange isotopique 15N ↔ 14Nads et 18O ↔ 16Oads sous exposition plasma. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des molécules de N2 sur des surfaces catalytiques par la technique de titrage infrarouge (IR). Des mélanges contenant 0,05 - 1% de CO2 (CO ou N2O) dans N2 à la pression p = 1,3 mbar ont été excités par une décharge dc pulsée. La cinétique de la relaxation vibrationnelle des traceurs IR dans la post-décharge a été mesurée par un laser à cascade quantique. Grace à un couplage très efficace entre N2 et CO2 (CO ou N2O), l'excitation vibrationnelle de CO2 (CO ou N2O) reflet l'excitation de N2. Un modèle numérique de la cinétique vibrationnelle a été développé afin d'interpréter les mesures de relaxation. La probabilité de perte d'un quanta vibrationnel de N2 sur la surface a été déterminée à partir du meilleur accord entre l'expérience et le modèle.