Les corrélations de photons sont à la base d'un certain nombre d'expériences et d'applications (spectroscopie de corrélation de photons, profilométrie haute résolution, cryptographie quantique, téléportation). L'évaluation de ces propriétés de corrélation revêt dès lors une importance toute particulière et correspond à la thématique dans laquelle s'inscrit ce travail de thèse de Doctorat. Tout d'abord, les concepts de compteur de photons par absorption à deux photons ont été (ré)évalués expérimentalement dans différents semiconducteurs et nous ont conduits à établir les bases d'un modèle quantique du comptage à deux photons. Par la suite, l'absorption à deux photons dans les semiconducteurs est appliquée dans une nouvelle technique qui permet la mesure du degré de cohérence d'ordre deux de sources optiques continues de faibles puissances (0,1 µW au minimum) avec une bande passante allant de 1,1 à 1,7 µm et une résolution de l'ordre de la femtoseconde. Expérimentalement, le montage est conceptuellement proche d'un interféromètre de Hanbury Brown et Twiss où, dans notre cas, les deux sous-faisceaux décalés dans le temps sont recombinés sur un compteur à deux photons. Grâce à la très large bande passante à deux photons, les corrélations de sources larges spectralement sont caractérisées au moyen de ce montage qui permet la mesure du degré de cohérence d'ordre deux de sources chaotiques aussi bien que d'un générateur paramétrique à la dégénérescence ou hors de la dégénérescence. Pour la première fois, le phénomène de bunching des photons issus d'un corps noir a été vérifié par une mesure directe. Pour ce qui est de la lumière paramétrique, après avoir développé une source de photons jumeaux, nous avons démontré que notre montage expérimental était à même de mesurer les coïncidences exactes des photons issus d'une même paire aussi bien que les coïncidences accidentelles entre photons de paires différentes en contrôlant les phénomènes de dispersion chromatiques à l'aide d'une paire de prismes. Enfin, deux modèles théoriques originaux de corrélation de photons jumeaux ont été développés, basées sur les approches quantique et classique, et sont en excellent accord avec l'ensemble de nos résultats expérimentaux.

Nous présentons dans ces travaux de thèse la caractérisation optique d'un nouveau type de boîtes quantiques : les boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe. <br />Cette étude comprend de la spectroscopie optique standard, où l'on mesure les raies d'émission d'une boite quantique unique en fonction de leur énergie, mais aussi de la spectroscopie résolue en temps, comme des mesures de temps de déclin ou des mesures de corrélation. Les expériences présentées nous ont permis d'étudier la structure fine de l'exciton avec la mesure de l'énergie entre l'exciton noir et l'exciton brillant et le temps de spin flip entre ces deux états. Puis les mesures de corrélation entre chacun des états brillants d'une boîte quantique unique nous ont permis de montrer que nos émetteurs de photons sont des sources de photons uniques de qualité jusqu'à haute température (220 K), et de proposer un modèle décrivant les différents états de cette boîte et leur dynamique de relaxation. <br />Pour finir, nous nous sommes intéressé à la largeur importante des raies d'émission et aux temps caractéristiques de la diffusion spectrale qui en est responsable. Pour cela, nous avons présenté une nouvelle méthode expérimentale basée sur des mesures de corrélation entre des bandes spectrales de la raie permettant de directement mesurer le temps caractéristique de la diffusion spectrale et d'en étudier le comportement en fonction de différents paramètres comme la puissance d'excitation et la température.

Dans la configuration dite " NSOM à ouverture ", la résolution optique est dans le meilleur des cas comprise entre 50 et 100 nm. Afin de sonder les propriétés optiques de nanosystèmes, aux dimensions toujours plus petites, une résolution optique plus fine est souhaitable. Pour remplir cet objectif, la solution que nous proposons est l'utilisation d'une sonde active. Une telle sonde repose sur le greffage d'un nano-objet fluorescent à l'apex d'une pointe optique classique. En théorie, la résolution latérale en champ proche devrait être dictée par la taille de ce nano-émetteur (<< 50 nm). Sur la base des travaux réalisés précédemment dans le laboratoire, nous présentons ici deux nouvelles méthodes pour réaliser une telle sonde. Celles-ci impliquent deux types de nanoparticules complémentaires à la taille et aux propriétés optiques attrayantes (forte émission dans le visible, photostabilité). Une première approche a été développée à partir d'un ensemble de nanoparticules de YAG, dopées par des ions cérium, produites et déposées en bout de pointe par LECBD (Low Energy Cluster Beam Deposition). La seconde approche consiste à sélectionner et à fixer en bout de pointe de manière contrôlée (grâce à un polymère) un nanodiamant, contenant des centres colorés (NV), déposé sur une lame de microscopie. L'avancement des travaux est présenté pour les deux types de nano-objets. La mise au point et l'utilisation pour l'imagerie NSOM d'une sonde active à photons uniques, basée sur nanodiamant de 20 nm contenant un seul centre NV et fonctionnant à température ambiante, sont aussi discutées. Au-delà du gain en résolution que peut apporter une telle sonde, ce nouveau type de pointe à photons uniques ouvre de nouvelles perspectives aussi bien en optique et plasmonique quantiques qu'en magnétométrie à haute résolution et haute sensibilité.

Ce travail concerne l'élaboration de matériaux hybrides à base de matrices hôtes polymères et de nanocristaux de carbure de silicium (SiC) et l'étude de leurs propriétés électro-optiques. Dans ce contexte, différents échantillons de SiC ont été synthétisés par pyrolyse laser d'un mélange gazeux (silane, acétylène) et deux nanopoudres représentatives ont principalement été exploitées. Les études spectroscopiques ont révélé des états de surface différents, conditionnant les interfaces au sein du composite final. Le dépôt de films minces hybrides a été effectué à partir de suspensions précurseurs homogènes de qualité contrôlée, suivi de traitements thermiques et électriques appropriés. Enfin, au travers de l'étude de différents paramètres (concentration en nanocristallites SiC, état de surface, nature du polymère, etc.), la mesure des coefficients électro-optiques effectifs (Pockels et Kerr), par l'utilisation d'un montage adapté à la géométrie des échantillons, a révélé le rôle prépondérant de l'interface SiC-polymère sur la réponse des composites. Avec des coefficients électro-optiques effectifs de l'ordre de 5 à 7 pm/V, ces composites présentent des performances comparables à celle des cristaux électro-optiques standards et permettent d'envisager une application du système hybride SiC/polymère pour l'optoélectronique intégrée.