In der vorliegenden Arbeit werden Al2O3-geträgerte Eisenoxid-Katalysatoren auf ihre Eignung in der Nachbehandlung von Dieselabgasen getestet. Hierbei werden die Oxidationsreaktionen von Kohlenmonoxid, Propen, Stickstoffmonoxid sowie Ammoniak getestet. Weiterhin wird die Katalysatoraktivität bei der Stickoxidminderung nach dem SCR-Verfahren untersucht. Basierend auf einer detaillierten Charakterisierung wird eine Struktur-Aktivitäts-Korrelation entwickelt, auf deren Basis ein Verständnis für die Art der aktiven Zentren solcher Katalysatoren generiert wird. Zudem wird ein Modell entwickelt, mit Hilfe dessen die spezifische Aktivität der verschiedenen Typen an aktiven Zentren bewertet werden kann. Darüber hinaus wird in dieser Arbeit auf die Stickoxidminderung nach dem SCR-Verfahren fokussiert, was die Untersuchungen des Reaktionsmechanismus sowie die Struktur-Aktivitäts-Korrelation an hydrothermal gealterten Katalysatoren beinhaltet.

In der vorliegenden Arbeit werden Al2O3-geträgerte Eisenoxid-Katalysatoren auf ihre Eignung in der Nachbehandlung von Dieselabgasen getestet. Hierbei werden die Oxidationsreaktionen von Kohlenmonoxid, Propen, Stickstoffmonoxid sowie Ammoniak getestet. Weiterhin wird die Katalysatoraktivität bei der Stickoxidminderung nach dem SCR-Verfahren untersucht. Basierend auf einer detaillierten Charakterisierung wird eine Struktur-Aktivitäts-Korrelation entwickelt, auf deren Basis ein Verständnis für die Art der aktiven Zentren solcher Katalysatoren generiert wird. Zudem wird ein Modell entwickelt, mit Hilfe dessen die spezifische Aktivität der verschiedenen Typen an aktiven Zentren bewertet werden kann. Darüber hinaus wird in dieser Arbeit auf die Stickoxidminderung nach dem SCR-Verfahren fokussiert, was die Untersuchungen des Reaktionsmechanismus sowie die Struktur-Aktivitäts-Korrelation an hydrothermal gealterten Katalysatoren beinhaltet.:Inhalt 1. Einleitung 2. Aufgabenstellung 3. Grundlagen 3.1 Schadstoffbildung bei der Verbrennung fossiler Energieträger 3.2 Verfahren zur Schadstoffminderung bei Kraftfahrzeugen 3.3 Aktueller Stand der Entwicklung edelmetallfreier Katalysatoren für die dieselmotorische Abgasnachbehandlung 4. Verwendete Analysemethoden und Aufbau der Laborapparaturen 4.1 Untersuchungen zur Struktur der Katalysatoren 4.1.1 Stickstoff-Physisorption 4.1.2 Temperaturprogrammierte Experimente 4.1.3 Röntgendiffraktometrie 4.1.4 DRUV/VIS-Spektroskopie 4.1.5 Diffuse Reflexions-Infrarot-Fourier-Transformations-Spektroskopie 4.1.6 Transmissionselektronenmikroskopie 4.1.7 Mößbauer-Spektroskopie 4.1.8 Raman-Spektroskopie 4.2 Untersuchungen zur Analyse von Gasen 4.2.1 Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR) 4.2.2 Massenspektrometrie 4.3 Aufbau der Laborapparaturen 4.3.1 Laborapparatur für Aktivitätsmessungen sowie für temperaturprogrammierte Experimente 4.3.2 Laborapparatur zur Durchführung von DRIFTS-Experimenten 5 Experimentelle Ergebnisse 5.1 Katalysatorpräparation 5.2 Charakterisierung der frischen Katalysatoren 5.3 Charakterisierung der hydrothermal gealterten Katalysatoren 5.4 Aktivitätsmessungen 5.4.1 Oxidation von Kohlenmonoxid 5.4.2 Oxidation von Propen 5.4.3 Oxidation von Stickstoffmonoxid 5.4.4 Oxidation von Ammoniak 5.5 Untersuchungen zur Standard-SCR-Reaktion 5.5.1 Aktivitätsuntersuchung an frischen Katalysatoren 5.5.2 Aktivitätsuntersuchung an hydrothermal gealterten Katalysatoren 5.5.3 Untersuchungen zum Mechanismus der SCR-Reaktion 6. Diskussion der Ergebnisse 6.1 Struktur-Aktivitäts-Beziehung der FexO/Al2O3-Katalysatoren 6.1.1 Struktur der Eisenoxidspezies 6.1.2 Quantifizierung der Eisenoxidspezies 6.1.3 Modell zur Berechnung der spezifischen Aktivität der Katalysatoren 6.1.4 Sensitivitätsanalyse des entwickelten Modells 6.1.5 Anwendung des Modells bei der Oxidation von CO, C3H6, NO und NH3 6.1.6 Struktur-Aktivitäts-Beziehung der FeOx/Al2O3-Katalysatoren bei der Oxidation von CO, C3H6, NO und NH3 6.2 Evaluation der SCR-Aktivität der FeOx/Al2O3-Katalysatoren 6.2.1 Untersuchungen an frischen Katalysatoren 6.2.2 Einfluss der hydrothermalen Alterung auf die Katalysatorstruktur und -aktivität bei der Standard-SCR-Reaktion 6.3 Mechanismus der Standard-SCR-Reaktion an FeOx/Al2O3-Katalysatoren 7. Ausblick 8. Literaturverzeichnis 9. Anhang