Doppelt diffusive Konvektion im Fingerregime wurde mittels einer elektrochemischen Zelle untersucht. Kupferionen bilden die destabilisierende und Temperatur die stabilisierende Komponente. In diesen System existieren Finger und thermohaline Treppen, obwohl die Gesamtdichtestratifizierung instabil ist. Fingerströmung wird durch Konvektionsrollen ersetzt, wenn die Konvektion schnell genug ist um Temperaturdiffusion zwischen den Fingern zu unterbinden, bzw. wenn die thermische Auftriebskraft 1/30 der chemischen Auftriebskraft beträgt. Am Übergang ist der Ionentransport größer, als ohne stabilisierenden Temperaturgradienten.

Konvektions- und Erstarrungsvorgänge sind sowohl in natürlichen als auch in technischen Prozessen von grundlegender Bedeutung und stehen dabei miteinander in komplexer Wechselwirkung. Die vorliegende Arbeit beschreibt die Entwicklung eines experimentellen Aufbaus, mit dem sich vielfältige Formen dendritischer Erstarrung und thermosolutaler Konvektion in optisch transparenten Materialsystemen initiieren lassen. Besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Implementierung optischer Messtechnik und automatisierter Bildauswertung. Die hier entwickelte komplexe Bildverarbeitung erlaubt die simultane Anwendung verschiedener Verfahren der Strömungs- und Temperaturmessung: Eine automatisierte Bildsegmentierung quantifiziert unterschiedliche Feststofffraktionen; mittels Lagrangian Particle Tracking (LPT) werden die Trajektorien frei beweglicher Kristalle bestimmt und Particle Image Velocimetry/Thermometry (PIV/T) misst Strömungs- und Temperaturfeld im Fluid. Für die simultane Verwendung dieser Verfahren unter Minimierung von Quereffekten stellt die vorliegende Arbeit eine Reihe von Erweiterungen und Neuentwicklungen oben genannter Standardverfahren vor: Mit dem neuartigen Ansatz des Spectral Random Masking kann das Geschwindigkeitsfeld einer (unmaskierten) Teilchenfraktion (PIV-Tracer) ohne den Einfluss einer zweiten (maskierten) Teilchenfraktion (Blasen oder Feststoffpartikel) bestimmt werden. Dieser neuartige Algorithmus maskiert entsprechende Bildbereiche mittels zufälliger Intensitätsmuster und vermeidet so Probleme herkömmlicher Verfahren. Die Verwendung von Thermochromic Liquid Crystal (TLC)-Partikeln als Strömungstracer ermöglicht zusätzlich zur Particle Image Velocimetry (PIV) die Visualisierung des Temperaturfeldes mittels Liquid Crystal Thermometry (LCT). Um dabei genaue quantitative Messungen bei Anwesenheit mehrerer Feststofffraktionen zu erreichen, wurde eine neue Methode der Farbinterpolation entwickelt. Diese generiert RGB-Bilder, welche nur die Färbung der TLC-Partikel repräsentieren. Die anschließende Verarbeitung von RGB-Tripeln und räumlichen Farbabhängigkeiten durch ein künstliches neuronales Netz (KNN) ermöglicht es, verlässliche globale Temperaturfelder zu bestimmen. Die Kombination dieses KNN-Systems mit einem entsprechenden Kalibrierverfahren verbessert dabei die Genauigkeit und den messbaren Temperaturbereich der Liquid Crystal Thermometry (LCT) im Vergleich zu herkömmlichen Verfahren. Mit dem hier etablierten experimentellen Aufbau und Messschema können quantitative globale Studien zur gegenseitigen Beeinflussung von Erstarrung und Strömung unter simultaner Betrachtung verschiedener Feldgrößen durchgeführt werden. Damit ist ein tieferes Verständnis der komplexen physikalischen Vorgänge möglich. Die vorliegende Arbeit demonstriert dies anhand einer experimentellen Studie über die doppelt-diffusive Konvektion während der Kristallisation einer wässrigen Ammoniumchloridlösung NH4Cl(aq).:Zusammenfassung Danksagung 1. Einleitung 2. Physikalische Grundlagen 2.1. Konvektion 2.1.1. Freie thermische Konvektion 2.1.2. Doppelt-diffusive Konvektion 2.2. Erstarrung 2.3. Wechselwirkung zwischen Erstarrung und Strömung 3. Methoden der bildgebenden optischen Messtechnik 3.1. Digitale Bildverarbeitung 3.2. Optische Strömungsmessung 3.2.1. Particle Image Velocimetry 3.2.2. Lagrangian Particle Tracking 3.3. Liquid Crystal Thermometry 3.3.1. Farbkalibrierung 3.3.2. Simultane Temperatur- und Strömungsmessung 3.4. Bisheriger Einsatz optischer Messtechniken für Erstarrungsexperimente 4. Experimenteller Aufbau 4.1. Ammoniumchlorid als transparentes Modellsystem 4.2. Messzelle 4.3. Labortechnik 4.3.1. Temperaturmesstechnik 4.3.2. Temperaturregelung 4.3.3. Temperaturregime und experimenteller Ablauf 4.4. Bildgebung 4.4.1. Laser-Lichtschnittverfahren 4.4.2. Durchlichtverfahren 4.4.3. LED-Lichtschnittverfahren 4.4.4. Kombinationsmöglichkeiten und Einsatz der Bildgebungsverfahren 5. Implementierung und Weiterentwicklung der digitalen Bildverarbeitung 5.1. Detektion und Quantifizierung verschiedener Feststofffraktionen 5.1.1. Bildsegmentierung 5.1.1.1. Statische Hintergrundmaskierung 5.1.1.2. Dynamische Segmentierung 5.1.2. Bestimmung der Feststoffanteile 5.1.3. Quantifizierung der Bewegung der äquiaxialen Kristalle 5.2. Bestimmung des Geschwindigkeitsfeldes der kontinuierlichen Phase 5.2.1. Spectral Random Masking 5.2.2. PIV-Analyse der kontinuierlichen Phase 5.3. Messung des Temperaturfeldes der kontinuierlichen Phase 5.3.1. Farbinterpolation mittels maskierter Faltung 5.3.2. Kalibrierung der Liquid Crystal Thermometry 5.3.2.1. Bestimmung des Farbspiels der TLC-Partikel 5.3.2.2. Temperaturmessung mittels künstlicher neuronaler Netze 5.3.3. Anwendung und Genauigkeit der Temperaturmessung 5.4. Simultane Quantifizierung von Erstarrung, Strömung und Temperatur 6. Demonstration der Messtechnik anhand ausgewählter Experimente 6.1. Analyse globaler Merkmale der Erstarrungsexperimente 6.1.1. Entwicklung verschiedener Konvektionsregime 6.1.2. Wachstum verschiedener Kristallfraktionen 6.2. Bedingungen lokaler äquiaxialer Erstarrung 6.2.1. Äquiaxiales Kristallwachstum infolge lokaler Unterkühlung 6.2.2. Nukleation äquiaxialer Kristalle durch kolumnares Kristallwachstum 6.3. Erkenntnisgewinn und Möglichkeiten der Experimente 7. Zusammenfassung und Ausblick 7.1. Bewertung des experimentellen Aufbaus und der entwickelten Messtechnik 7.2. Optimierungsmöglichkeiten der Messtechnik 7.3. Möglichkeiten und Bedeutung zukünftiger experimenteller Untersuchungen A. Technische Zeichnungen B. Materialeigenschaften der verwendeten NH4 Cl-Lösungen C. Weiterführende Details der Temperaturmessung und -regelung C.1. Kalibrierung der Thermoelemente C.2. Kalibrierung der Thermistoren C.3. Entwicklung und Einrichtung eines Peltier-Luftkühlers D. Weiterführende Details und Illustrationen der entwickelten Bildverarbeitung D.1. Verwendete Python Bibliotheken D.2. Signalflussplan des Spectral Random Masking D.3. Particle Image Velocimetry/Thermometry D.4. Empfindlichkeitsanalyse des künstlichen neuronalen Netzes D.5. Abschätzung der Genauigkeit der LCT während der Experimente E. Erstarrungsexperimente E.1. Lichtschnittbeleuchtung E.1.1. Thermisch stabile Schichtung E.1.2. Thermisch instabile Schichtung E.1.3. Thermisch neutrale Schichtung E.2. Hintergrundbeleuchtung und doppelwandiger Behälter E.2.1. Thermisch stabile Schichtung E.2.2. Thermisch instabile Schichtung Symbolverzeichnis Indexverzeichnis Abkürzungsverzeichnis Literatur Selbstständigkeitserklärung / Convection and solidification processes are of fundamental importance in both natural and technical processes and are subject to complex interaction. The present work presents the development of an experimental setup to initiate various forms of dendritic solidification and thermosolutal convection in optically transparent material systems. Special attention is given to the implementation of optical measurement techniques and automated image processing. The complex image processing developed here allows the simultaneous application of different methods for flow and temperature measurement: An automated image segmentation quantifies different solid fractions; with Lagrangian Particle Tracking (LPT) the trajectories of free moving crystals are determined and Particle Image Velocimetry/Thermometry (PIV/T) measures flow and temperature field in the fluid. For the simultaneous use of these methods while minimizing cross-effects, this thesis illustrates a number of extensions and new developments of the above mentioned standard methods: With the novel approach of Spectral Random Masking the velocity field of an unmasked particle fraction (PIV tracer) can be determined without the influence of a second (masked) particle fraction (bubbles or solid particles). This novel algorithm masks corresponding image areas by random intensity patterns and thus avoids typical problems of conventional methods. The use of Thermochromic Liquid Crystal (TLC) particles as flow tracers enables the visualization of the temperature field by Liquid Crystal Thermometry (LCT) in addition to flow measurements by Particle Image Velocimetry (PIV). To achieve accurate quantitative measurements in the presence of several solid fractions, a new method of color interpolation was developed. This method generates RGB-images, which only represent the coloration of the TLC particles. The subsequent processing of RGB triples and spatial color dependencies using an artificial neural network (ANN) allows to determine reliable global temperature fields. The combination of this ANN system with a corresponding calibration procedure improves the accuracy and measurable temperature range of the LCT compared to conventional methods. With the experimental setup and measurement scheme established here, quantitative global studies on the mutual influence of solidification and flow can be performed under simultaneous consideration of different physical quantities. Compared to previous studies, this allows a deeper understanding of the complex physical processes. The present work demonstrates this with an experimental study of double diffusive convection during crystallization of an aqueous ammonium chloride solution NH4Cl(aq).:Zusammenfassung Danksagung 1. Einleitung 2. Physikalische Grundlagen 2.1. Konvektion 2.1.1. Freie thermische Konvektion 2.1.2. Doppelt-diffusive Konvektion 2.2. Erstarrung 2.3. Wechselwirkung zwischen Erstarrung und Strömung 3. Methoden der bildgebenden optischen Messtechnik 3.1. Digitale Bildverarbeitung 3.2. Optische Strömungsmessung 3.2.1. Particle Image Velocimetry 3.2.2. Lagrangian Particle Tracking 3.3. Liquid Crystal Thermometry 3.3.1. Farbkalibrierung 3.3.2. Simultane Temperatur- und Strömungsmessung 3.4. Bisheriger Einsatz optischer Messtechniken für Erstarrungsexperimente 4. Experimenteller Aufbau 4.1. Ammoniumchlorid als transparentes Modellsystem 4.2. Messzelle 4.3. Labortechnik 4.3.1. Temperaturmesstechnik 4.3.2. Temperaturregelung 4.3.3. Temperaturregime und experimenteller Ablauf 4.4. Bildgebung 4.4.1. Laser-Lichtschnittverfahren 4.4.2. Durchlichtverfahren 4.4.3. LED-Lichtschnittverfahren 4.4.4. Kombinationsmöglichkeiten und Einsatz der Bildgebungsverfahren 5. Implementierung und Weiterentwicklung der digitalen Bildverarbeitung 5.1. Detektion und Quantifizierung verschiedener Feststofffraktionen 5.1.1. Bildsegmentierung 5.1.1.1. Statische Hintergrundmaskierung 5.1.1.2. Dynamische Segmentierung 5.1.2. Bestimmung der Feststoffanteile 5.1.3. Quantifizierung der Bewegung der äquiaxialen Kristalle 5.2. Bestimmung des Geschwindigkeitsfeldes der kontinuierlichen Phase 5.2.1. Spectral Random Masking 5.2.2. PIV-Analyse der kontinuierlichen Phase 5.3. Messung des Temperaturfeldes der kontinuierlichen Phase 5.3.1. Farbinterpolation mittels maskierter Faltung 5.3.2. Kalibrierung der Liquid Crystal Thermometry 5.3.2.1. Bestimmung des Farbspiels der TLC-Partikel 5.3.2.2. Temperaturmessung mittels künstlicher neuronaler Netze 5.3.3. Anwendung und Genauigkeit der Temperaturmessung 5.4. Simultane Quantifizierung von Erstarrung, Strömung und Temperatur 6. Demonstration der Messtechnik anhand ausgewählter Experimente 6.1. Analyse globaler Merkmale der Erstarrungsexperimente 6.1.1. Entwicklung verschiedener Konvektionsregime 6.1.2. Wachstum verschiedener Kristallfraktionen 6.2. Bedingungen lokaler äquiaxialer Erstarrung 6.2.1. Äquiaxiales Kristallwachstum infolge lokaler Unterkühlung 6.2.2. Nukleation äquiaxialer Kristalle durch kolumnares Kristallwachstum 6.3. Erkenntnisgewinn und Möglichkeiten der Experimente 7. Zusammenfassung und Ausblick 7.1. Bewertung des experimentellen Aufbaus und der entwickelten Messtechnik 7.2. Optimierungsmöglichkeiten der Messtechnik 7.3. Möglichkeiten und Bedeutung zukünftiger experimenteller Untersuchungen A. Technische Zeichnungen B. Materialeigenschaften der verwendeten NH4 Cl-Lösungen C. Weiterführende Details der Temperaturmessung und -regelung C.1. Kalibrierung der Thermoelemente C.2. Kalibrierung der Thermistoren C.3. Entwicklung und Einrichtung eines Peltier-Luftkühlers D. Weiterführende Details und Illustrationen der entwickelten Bildverarbeitung D.1. Verwendete Python Bibliotheken D.2. Signalflussplan des Spectral Random Masking D.3. Particle Image Velocimetry/Thermometry D.4. Empfindlichkeitsanalyse des künstlichen neuronalen Netzes D.5. Abschätzung der Genauigkeit der LCT während der Experimente E. Erstarrungsexperimente E.1. Lichtschnittbeleuchtung E.1.1. Thermisch stabile Schichtung E.1.2. Thermisch instabile Schichtung E.1.3. Thermisch neutrale Schichtung E.2. Hintergrundbeleuchtung und doppelwandiger Behälter E.2.1. Thermisch stabile Schichtung E.2.2. Thermisch instabile Schichtung Symbolverzeichnis Indexverzeichnis Abkürzungsverzeichnis Literatur Selbstständigkeitserklärung