On étudie le contrôle de systèmes quantiques en dimension finie soumis à des champs laser externes. Après avoir examiné l'exemple concret de l'alignement d'une molécule diatomique en milieu dissipatif, on s'intéresse au problème spécifique du contrôle optimal, où l'objectif est d'amener le système d'un état initial à un certain état final tout en minimisant une fonctionnelle de coût. Le principe du maximum de Pontryagin (PMP) fournit les conditions nécessaires d'optimalité, en établissant que toute trajectoire optimale est la solution extrémale d'un problème étendu de structure Hamiltonienne. Dans ce contexte, on procède à l'analyse de deux systèmes particuliers. Le premier est un système dissipatif à 2 niveaux, dont on souhaite déterminer l'ensemble des trajectoires en temps minimum; le second est un système conservatif à 3 niveaux non complètement contrôlable, où une mesure projective permet d'assister le processus de contrôle.