Des boîtes quantiques à fort confinement tridimensionnel et de très basse densité (106cm-2) ont été démontrées dans des structures qui ont été originellement développées comme des double puits quantique de GaAs/AlAs avec des barrières de GaAlAs. Le fait que ces structures soient de type II permet de détecter les boîtes quantiques très facilement grâce à la très longue durée de vie des excitons indirects (de l'ordre de quelques millisecondes) et à leur capacité à diffuser efficacement (jusqu'à 100mm) dans les pièges zéro dimensionnels. Cet effet est généralement difficile à obtenir dans les structures directes. Les boîtes quantiques peuvent donc être facilement remplies par des excitons, provoquant la formation, non seulement d'excitons, mais aussi d'excitons chargés et de biexcitons, et également de molécules excitoniques plus complexes montrant un caractère zéro dimensionnel.<br />Ce travail est consacré à l'étude des complexes excitoniques fortement confinés, à leur nature et aux processus permettant leur formation.<br />Nous présentons des études spectroscopiques de l'émission d'une boîte quantique unique sous différentes conditions d'excitation et détectée de différentes manières.<br /> La possibilité de contrôler optiquement le nombre d'électrons et de trous qui occupent les niveaux discrets des boîtes quantiques nous a permis d'étudier la formation de complexes multi-excitoniques en fonction de la densités d'excitons. Les effets observés sont décrits par le modèle de la normalisation des bandes d'énergie comprenant les effets multi-corps, les interactions d'échange et les effets de corrélation.<br />L'influence d'un champ magnétique sur les complexes multi-excitoniques est d'abord discutée. De manière générale, il est montré comment l'application d'un champ magnétique modifie la structure énergétique des transitions observées. Des propriétés typiques de boîtes quantiques telles que l'effet Zeeman, décalage diamagnétique et l'énergie de liaison excitonique sont discutées. Ces études ont permis une analyse de la symétrie et de la taille du potentiel de confinement des boîtes.<br />Ensuite, les mécanismes de capture d'excitons dans les boîtes sont considérés. Le rôle important des processus de diffusion contribuant au temps de relaxation de l'émission des boîtes quantiques uniques est discuté sur la base d'expériences de spectroscopie résolue en temps.<br />Le rôle des processus radiatifs et non radiatifs dans l'émission de complexes multi-excitoniques est montré dans l'émission thermiquement activée de boîtes quantiques uniques.<br />Les mesures de corrélation de photon ont permis la classification des différentes lignes d'émission des complexes multi-excitoniques, d'étude du caractère de mécanisme de capture des porteurs photo-créés et la dynamique des fluctuations de charge caractéristiques d'une boîte quantique unique.<br />L'approche expérimentale à un problème de boîte quantique unique est largement discutée et des modèles théoriques sont appliqués pour décrire les effets observés.

L’oxyde de zinc est un matériau prometteur pour la réalisation de composants optoélectroniques dans la gamme des émetteurs UV. Pour cela il faut développer des hétéro-structures tel que des puits quantiques ZnO/(Zn, Mg)O afin de mieux contrôler les propriétés d’émissions. Ce travail porte sur la caractérisation de telles structures crûes sur le plan A, surface non polaire, de ZnO massif. A partir de mesures de spectroscopie optiques (réflectivité, photoluminescence en excitation continue et photoluminescence résolue en temps) nous avons déterminé les différents phénomènes physiques mis en jeux lors de la recombinaison radiative des porteurs dans ces puits quantiques. Dans un premier temps, nous avons étudié en détail l’émission des photons par les barrières de (Zn, Mg)O. Grace à l’étude en température nous avons montré que l’émission optique de la barrière correspond à la recombinaison de paires électron trou en interactions (excitons) qui sont à basses températures localisées dans des fluctuations de potentiel. Sous l’effet de la température ils se délocalisent et se recombinent comme des exciton libres. L’étude détaillée des déclins temporels de photoluminescence nous à permis de démontrer que nous avions affaire à deux états excitoniques différents qui présentent des dynamiques de recombinaisons différentes. Un modèle est proposé pour rendre compte des différentes observations. La partie principale de ce travail porte sur le comportement des excitons dans le puits quantique. Le résultat majeur de cette étude est la démonstration expérimentale que dans ce cas des complexes excitoniques, ici des trions chargé négativement (exciton en interaction avec un électron libre), se forment à basse température et sont responsable de la luminescence observée. De plus, en variant la densité d’excitation nous avons montré que se former également des bi-excitons (pseudo particule formée de deux exciton en interactions). Le comportement en température de la photoluminescence obtenue dans différente conditions d’excitation à permis de démontrer que sous l’effet de l’énergie thermique les complexes excitoniques se dissociés pour créer des excitons libres. Des mesures en fonction de la polarisation de la lumière émise et de la température ont permis également d’étudier l’état C de l’exciton dans le puits. Les dynamiques de recombinaison des différents complexes excitoniques sont examinées en fonction de la température. / The zinc oxide is a promising material for the realization of optoelectronic devices in the blue-UV range. For this, it is necessary to develop hetero-structures such as ZnO / (Zn, Mg) O quantum wells in order to have better control of the properties of emissions. This work concerns the characterization of such structures grown on the A-plane (non-polar surface) of bulk ZnO. From optical spectroscopies measurements (reflectivity, continuous wave and time-resolved photoluminescence) we determined the various physical phenomena involve during the radiative recombination of the carriers in these quantum wells. At first, we studied in detail the emission of photons by the barriers of (Zn, Mg) O. Thanks to the study in temperature we showed that the optical emission of the barrier corresponds to the recombination of electron hole pairs in interactions (excitons), which are at low temperatures localized in the fluctuations of the potential. Under the influence of the temperature they delocalize and recombine as free exciton. From the detailed study of the temporal decays of photoluminescence we can demonstrate that we deal with two different excitonic states, which present different dynamics of recombination. A model is proposed that explain the various observations. The main part of this work concerns the behavior of the excitons in the quantum well. The major result is the experimental demonstration that excitonics complexes are formed at low temperature, negatively charged trion (exciton in interaction with a free electron), in this system and they are responsible for the observed luminescence. Furthermore, by varying the density of excitation we showed that biexcitons are also form (pseudo-particles formed by two excitons in interactions). The behavior in temperature of the photoluminescence obtained in different conditions of excitation demonstrates that under the influence of the thermal energy the exitonic complexes are broken to create free excitons. Measures according to the polarization of the emitted light and the temperature also allowed studying the C state of the exciton in the quantum well. The dynamics of recombination of the various excitonics complexes are examined according to the temperature.

Cette thèse présente une étude théorique des oscillations de courant et l'émission de lumière THz dans les super-réseaux de semi-conducteur polarisés soumis à une excitation optique pulsée. Ce travail a été fait en étroite collaboration avec des expérimentateurs. Ceci a permis de faire des comparaisons entre la théorie et l'expérience. Dans la dernière partie de cette thèse, nous poursuivons notre étude en incluant les effets sur les oscillations de courant d'un champ magnétique parallèle au champ électrique de polarisation. Nous modélisons par une approche quantique la dynamique des porteurs de charge dans les super-réseaux lors d'une excitation optique femtosecondes au moyen des états de Wannier-Stark et excitoniques. Tous les paramètres mis en jeu dans le phénomène des oscillations de courant sont discutés. De même, nous donnons les éléments nécessaires à l'optimisation de l'émission THz. L'excellent accord entre les calculs et les résultats expérimentaux donne crédit à notre modélisation. Finalement, nous incluons les effets sur l'amplitude du courant et de l'émission suite à l'application d'un champ magnétique intense appliqué parallèlement au champ de polarisation. Nous prédisons d'importantes modifications du spectre des oscillateurs, associées à la quantification additionnelle du quasi-continuum existant dans le plan perpendiculaire au champ électrique en l'absence du champ magnétique.

Nous investiguons dans ce travail la création d'échantillons permettant l'étude du comportement des polaritons excitoniques dans les matériaux semi-conducteurs organiques. Le couplage fort entre les états excités d'électrons et des photons impose la création de nouveaux états propres dans le milieu. Ces nouveaux états, les polaritons, ont un comportement bosonique et sont donc capables de se condenser dans un état fortement dégénéré. Une occupation massive de l'état fondamental permet l'étude de comportements explicables uniquement par la mécanique quantique. La démonstration, au niveau macroscopique, d'effets quantiques promet d'éclairer notre compréhension de la matière condensée. De plus, la forte localisation des excitons dans les milieux organiques permet la condensation des polaritons excitoniques organiques à des températures beaucoup plus hautes que dans les semi-conducteurs inorganiques. À terme, les échantillons proposés dans ce travail pourraient donc servir à observer une phase cohérente macroscopique à des températures facilement atteignables en laboratoire. Les cavités proposées sont des résonateurs Fabry-Perot ultraminces dans lesquels est inséré un cristal unique d'anthracène. Des miroirs diélectriques sont fabriqués par une compagnie externe. Une couche d'or de 60 nanomètres est ensuite déposée sur leur surface. Les miroirs sont ensuite mis en contact, or contre or, et compressés par 2,6 tonnes de pression. Cette pression soude la cavité et laisse des espaces vides entre les lignes d'or. Une molécule organique, l'anthracène, est ensuite insérée par capillarité dans la cavité et y est cristallisée par la suite. Dans leur état actuel, les cavités présentent des défauts majeurs quant à la planarité des miroirs et à l'uniformité des cristaux. Un protocole détaillé est présenté et commenté dans ce travail. Nous y proposons aussi quelques pistes pour régler les problèmes courants de l'appareil. / In this work we investigate the creation of samples for the study of the behavior of excitonic polaritons in organic semiconductor materials. The strong coupling between the excited states of electrons and photons implies the creation new eigenstates in the medium. These new states, called polaritons, are composite bosons and are therefore capable of condensing in a strongly degenerated state. A massive occupation of the ground state allows the study of behaviors that are only explainable by quantum mechanics. A macroscopic demonstration of quantum effects offers a rare opportunity for scientific research and discoveries. The strong localization of excitons in organic materials allows condensation of exciton polaritons at temperatures much higher than in inorganic semiconductors. Therefore the samples proposed in this work could ultimately be used to observe a macroscopic coherent phase at temperatures easily attainable in a laboratory. The cavities proposed in this work are Fabry-Perot resonators in which anthracene is inserted and crystalized. The mirrors used in the resonator are dielectric reflectors made by a external company according to our specifications. A gold layer of 60 nm is deposited on their surface. The mirrors are then brought into contact, gold against gold, and compressed by 2.6 tons of pressure. This pressure seals the cavity and leaves voids between the gold lines. An organic molecule, anthracene, is then inserted in by capillary inside the cavity voids and subsequently crystallized by controlled cooling. In their current state cavities have defects regarding the planarity of the mirrors and the uniformity of the crystals. A detailed protocol is presented and discussed in this work.

Cette thèse est consacrée à l’étude du dépôt uniforme et de l’alignement à haute densité en nanotubes de carbone monoparois (NTCMP) sur différents substrats, à l’analyse qualitative des propriétés optiques excitoniques et aux modes de vibration des échantillons à NTCMP, et à la fabrication de guides d’onde optiques à base de NTCMP, en vue de composants photoniques pour les télécoms, autour de 1550 nm. Deux types de NTCMP ont été étudiés durant cette thèse : des NTCMP « HiPCO » (« high pressure carbon monoxide ») issus de la décomposition du monoxyde de carbone à haute pression, et des NTCMP « LV » (« laser vaporization ») provenant de l’ablation laser d’une cible en graphite. Plusieurs méthodes de dépôt de ces NTCMP ont été développées, telles que la méthode de dépôt assistée-par-tube, la méthode de dépôt en sillon, la méthode par pulvérisation, la méthode par centrifugation à grande vitesse, la méthode optimisée par centrifugation à vitesse réduite (MOCVR) et la méthode à jet d’encre. La qualité, l’épaisseur et l’uniformité des films de NTCMP sont caractérisées par observations au microscope électronique à balayage (MEB). Il est montré ici que l’uniformité des films à base de NTCMP HiPCO dépend fortement de la concentration en surfactants de la dispersion à base de NTCMP déposée. Des films uniformes de NTCMP LV ont été obtenus par la MOCVR et leur épaisseur couvre une gamme de 600nm à 900nm (avec une erreur <10%), qui dépend de la nature du substrat. L’alignement par diélectrophorèse (DEP) de NTCMP HiPCO et LV a été développé et optimisé. Ainsi, une nouvelle méthode (DEP « assistée-parchauffage ») est proposée afin d’obtenir un alignement à très haute densité en NTCMP. Cette méthode d’alignement par DEP assistée-par-chauffage a fait l’objet de travaux de simulation pour comprendre l’effet de la température. Les propriétés optiques excitoniques et les modes de vibration des NTCMP en solution et en film sur substrat ont été caractérisés par spectroscopies d’absorption, de photoluminescence (PL), d’excitation de la PL et Raman. Les niveaux de défauts et d’isolement des NTCMP HiPCO, les distributions en diamètre et en chiralité, les cartographies de l’uniformité et de l’épaisseur des films à base de NTCMP, et l’effet du laser à forte puissance, ont été qualitativement étudiés par spectroscopie Raman. Le rendement quantique interne en PL de NTCMP HiPCO en film est estimée à une valeur de 5%. Le transfert d’exciton entre NTCMP HiPCO individualisés, le rôle du polymère environnant sur les propriétés excitoniques des NTCMP LV, et les excitons sombres sont discutés dans cette thèse. Le design et la fabrication de guides optiques hybrides à une dimension, contenant une ou trois couches de NTCMP HiPCO, et de guides optiques à deux dimensions à base de NTCMP LV ont été menés. Les étapes de fabrication des guides optiques sont ici examinées en détails. La propagation à 1550nm de ces guides d’onde à base de NTCMP est observée. La propagation de la lumière dans les guides d’onde à base de NTCMP LV est une caractéristique préliminaire pour toute cavité optique et confère un fort potentiel aux NTCMP LV pour les composants photoniques de la future génération. / This thesis concentrates on the uniform deposition and highdensity alignment of single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) on various substrates, the qualitative analysis of optical and excitonic properties, as well as vibrational modes of SWCNTbased samples by absorption, photoluminescence (PL) and Raman spectroscopies, and the fabrication of SWCNT-based optical waveguides towards photonics devices in the 1.55μm telecom window. Two types of SWCNT were studied during this thesis: “HiPCO” SWCNT from high pressure carbon monoxide conversion process (HiPCO) and “LV” SWCNT from catalytic growth of SWCNT assisted by laser vaporization (LV) of graphite. Several methods for the deposition of these SWCNTs were investigated and performed, including tube-assisted deposition method, groove deposition method, spraying method, high-speed spin coating method, improved low-speed spin coating method (ILSSCM) and inkjet printing method. The quality, thickness and uniformity of SWCNT films are characterized by scanning electron microscopy (SEM). The uniformity of HiPCO SWCNT-based film is shown to depend strongly on the surfactants concentration in deposited SWCNTbased dispersion. Uniform LV SWCNTbased films using ILSSCM were obtained with thicknesses ranging from 600nm to 900nm (with thickness error <10%), depending on substrates nature. Alignment of HiPCO and LV- SWCNTs using a dielectrophoresis method, combining microtechnological processes and SEM observations, is investigated and optimized. Thus, a new method (“heating-enhanced DEP”) for ultra-high alignment density of HiPCO SWCNTs is proposed. The effect of temperature in this heating-enhanced DEP process is further explained by simulation works. Optical and excitonic properties, vibrational modes of SWCNT solutions and films are characterized by absorption, PL and PL excitation, Raman spectroscopies. The defects and the isolation levels of HiPCO SWCNT, the chirality- and diameterdistributions of SWCNT, the uniformity and the thickness mapping of SWCNT-based films, and the effect of high energy laser are qualitatively analyzed by Raman spectra. We estimated the PL quantum efficiency value of HiPCO SWCNT film of around 5%. The exciton energy transfer between individualized HiPCO SWCNTs, the role of polymer environment on excitonic properties of LV SWCNTs, and the dark excitons are discussed in this thesis. One-layer and three-layers of HiPCO SWCNT-based onedimensional slab optical waveguides of hybrid core structures, and LV SWCNT-based twodimensional optical waveguides are designed and fabricated. The fabrication process steps of the optical waveguides are investigated in details. 1.55μm propagation in these SWCNT-based waveguides is highlighted. Single- or multi-mode emissions around 1.5μm and 1.6μm are observed in LV SWCNTbased optical waveguides. The light propagation in the LV SWCNT-based optical waveguide is the preliminary characteristic of an optical cavity, which confers great potential for future generation LV SWCNT-based photonics devices.

Nous investiguons dans ce travail la création d'échantillons permettant l'étude du comportement des polaritons excitoniques dans les matériaux semi-conducteurs organiques. Le couplage fort entre les états excités d'électrons et des photons impose la création de nouveaux états propres dans le milieu. Ces nouveaux états, les polaritons, ont un comportement bosonique et sont donc capables de se condenser dans un état fortement dégénéré. Une occupation massive de l'état fondamental permet l'étude de comportements explicables uniquement par la mécanique quantique. La démonstration, au niveau macroscopique, d'effets quantiques promet d'éclairer notre compréhension de la matière condensée. De plus, la forte localisation des excitons dans les milieux organiques permet la condensation des polaritons excitoniques organiques à des températures beaucoup plus hautes que dans les semi-conducteurs inorganiques. À terme, les échantillons proposés dans ce travail pourraient donc servir à observer une phase cohérente macroscopique à des températures facilement atteignables en laboratoire. Les cavités proposées sont des résonateurs Fabry-Perot ultraminces dans lesquels est inséré un cristal unique d'anthracène. Des miroirs diélectriques sont fabriqués par une compagnie externe. Une couche d'or de 60 nanomètres est ensuite déposée sur leur surface. Les miroirs sont ensuite mis en contact, or contre or, et compressés par 2,6 tonnes de pression. Cette pression soude la cavité et laisse des espaces vides entre les lignes d'or. Une molécule organique, l'anthracène, est ensuite insérée par capillarité dans la cavité et y est cristallisée par la suite. Dans leur état actuel, les cavités présentent des défauts majeurs quant à la planarité des miroirs et à l'uniformité des cristaux. Un protocole détaillé est présenté et commenté dans ce travail. Nous y proposons aussi quelques pistes pour régler les problèmes courants de l'appareil. / In this work we investigate the creation of samples for the study of the behavior of excitonic polaritons in organic semiconductor materials. The strong coupling between the excited states of electrons and photons implies the creation new eigenstates in the medium. These new states, called polaritons, are composite bosons and are therefore capable of condensing in a strongly degenerated state. A massive occupation of the ground state allows the study of behaviors that are only explainable by quantum mechanics. A macroscopic demonstration of quantum effects offers a rare opportunity for scientific research and discoveries. The strong localization of excitons in organic materials allows condensation of exciton polaritons at temperatures much higher than in inorganic semiconductors. Therefore the samples proposed in this work could ultimately be used to observe a macroscopic coherent phase at temperatures easily attainable in a laboratory. The cavities proposed in this work are Fabry-Perot resonators in which anthracene is inserted and crystalized. The mirrors used in the resonator are dielectric reflectors made by a external company according to our specifications. A gold layer of 60 nm is deposited on their surface. The mirrors are then brought into contact, gold against gold, and compressed by 2.6 tons of pressure. This pressure seals the cavity and leaves voids between the gold lines. An organic molecule, anthracene, is then inserted in by capillary inside the cavity voids and subsequently crystallized by controlled cooling. In their current state cavities have defects regarding the planarity of the mirrors and the uniformity of the crystals. A detailed protocol is presented and discussed in this work.

La technique originale de spectroscopie par saturation d'absorption, dite holeburning spectral, est mise en oeuvre pour étudier l'élargissement homogène de transitions optiques à 1,55 μm dans deux types de nanostructures. Pour les boîtes quantiques GaN/AlN, notre expérience constitue la première mesure directe de la largeur homogène de la transition intrabande s − pz. Des études en puissance démontrent le rôle prédominant des processus Auger dans la relaxation de population des niveaux. Le profil spectral d'absorption homogène s'avère gaussien. La forte augmentation de la largeur homogène entre 5K et 30K suggère des mécanismes de décohérence autres que le couplage aux phonons acoustiques, comme la diffusion spectrale. Dans le cas des nanotubes de carbone, notre dispositif expérimental permet d'étudier finement l'évolution du spectre d'absorption homogène de la transition électronique fondamentale sur une large gamme de puissance et pour des températures allant de 5K à 300 K. Les études en puissance mettent en évidence quantitativement la contribution prédominante de l'élargissement collisionnel et la contribution marginale de la réduction de force d'oscillateur au signal nonlinéaire. Deux processus d'interaction à deux excitons sont analysés : l'annihilation exciton-exciton (EEA) et la diffusion exciton-exciton (EES), et nous révélons la nature hybride Wannier-Frenkel particulière des excitons dans les nanotubes de carbone. Finalement, nous étudions le déphasage assisté par phonons et nous mettons en évidence les caractéristiques du couplage exciton-phonon, liées au caractère unidimensionnel.