É bem conhecido que técnicas experimentais que fazem uso de feixes iônicos induzem sobre a superfície dos alvos irradiados o depósito de diversos tipos de impurezas. Este depósito é causado pelas interações entre o feixe de íons, as moléculas de gás residual no interior das câmaras de irradiação e a superfície da amostra. Apesar do fato deste processo poder alterar significativamente os parâmetros de irradiações, bem como afetar a análise de materiais tratados, os parâmetros experimentais que influenciam na deposição das impurezas ainda não são bem conhecidos e nem o depósito se encontra suficientemente quantificado. No presente trabalho relatamos um estudo quantitativo da deposição de carbono sobre amostras de Si (100) irradiadas com feixes de He e H. A deposição de carbono foi determinada em função da fluência de irradiação, variando diversos parâmetros experimentais, tais como: pressão na câmara de irradiação, temperatura do alvo, densidade de corrente do feixe, energia do feixe e o estado da carga do íon. Em todos os casos a análise das amostras irradiadas foi feita pela técnica de Retroespalhamento de Rutherford em direção Canalizada (RBS/C) e através da reação nuclear ressonante 12C(a, a´)12C na energia de 4265 keV. Os resultados experimentais mostram que se consegue minimizar a deposição de C através: a) da redução do tempo de irradiação, b) da redução da pressão na câmara de irradiação, c) do aumento da temperatura do alvo durante a irradiação e d) minimização do poder de freamento do íon no alvo.

É bem conhecido que técnicas experimentais que fazem uso de feixes iônicos induzem sobre a superfície dos alvos irradiados o depósito de diversos tipos de impurezas. Este depósito é causado pelas interações entre o feixe de íons, as moléculas de gás residual no interior das câmaras de irradiação e a superfície da amostra. Apesar do fato deste processo poder alterar significativamente os parâmetros de irradiações, bem como afetar a análise de materiais tratados, os parâmetros experimentais que influenciam na deposição das impurezas ainda não são bem conhecidos e nem o depósito se encontra suficientemente quantificado. No presente trabalho relatamos um estudo quantitativo da deposição de carbono sobre amostras de Si (100) irradiadas com feixes de He e H. A deposição de carbono foi determinada em função da fluência de irradiação, variando diversos parâmetros experimentais, tais como: pressão na câmara de irradiação, temperatura do alvo, densidade de corrente do feixe, energia do feixe e o estado da carga do íon. Em todos os casos a análise das amostras irradiadas foi feita pela técnica de Retroespalhamento de Rutherford em direção Canalizada (RBS/C) e através da reação nuclear ressonante 12C(a, a´)12C na energia de 4265 keV. Os resultados experimentais mostram que se consegue minimizar a deposição de C através: a) da redução do tempo de irradiação, b) da redução da pressão na câmara de irradiação, c) do aumento da temperatura do alvo durante a irradiação e d) minimização do poder de freamento do íon no alvo.

The phenomenon of energy loss that occurs when an ion interacts with matter, also called stopping power, has been investigated for more than a century, and has provided findings of interest. However, reliable procedures for obtaining accurate experimental measurements and a fully theoretical comprehension of the process are tasks still in high demand by the scientific community. Moreover, stopping power data are prerequisites in several applications in modern science, such as engineering, ion implantation and modification of materials, damage to electronics devices (e.g. space radiation), medical physics (e.g. proton therapy), among others. In this thesis we i) develop a rigorous experimental protocol to measure stopping power with high precision, and ii) investigate the collapse of the free electron gas (FEG) model in energy loss of light ions (protons) at a low energy range in transition and rare-earth metals. In the first part, we present an approach to obtain, with high accuracy, the stopping cross sections in the pure materials Al and Mo for protons in the energy range of [0.9 - 3.6] MeV by means of the transmission method. The traceability of the sources of uncertainties are fully evaluated and the final accuracy of the results is 0.63% (0.32% rand. and 0.54% syst.) for Al, and 1.5 % (0.44 % rand. and 1.4% syst.) for Mo, with both results primarily limited by the quality and homogeneity of the stopping foils. For Al, this high accuracy represents an improvement compared to the results obtained in previous studies and serves as a benchmark for our procedure. The most important sources of uncertainties were random - the uncertainty in the peak positions and in the Gaussian fits; and systematic - the non-uniformity thickness of the foils (a special procedure was developed to correct this). Even though the final uncertainty for Mo is higher than for Al, our results improve on the amount of data currently available for the energy range considered. Both data sets are compared with the most commonly employed theoretical models and Monte Carlo codes in the literature. In the second part, electronic stopping cross sections of nontrivial solids, that is, transition and rare earth metals (Ta and Gd) for slow protons are experimentally investigated, and the data were compared with the results for Pt and Au, to understand how energy losses in these metals are correlated with electronic band structures, and to understand the failure of the FEG model predictions. The higher stopping powers found for Ta and Gd cannot be explained by means of the FEG model; however, these effects are successfully correlated with the high density of states (DOS) of both the occupied and unoccupied electronic levels in these metals. For the case of Gd, the experimental data are extended in the energy range until the Bragg\'s peak is reached. The two parts of this thesis were published in Physical Review A 93 022704 (2016), and in Physical Review Letters 18 103401 (2017), respectively. / O fenômeno de perda de energia quando um íon interage com a matéria, também conhecido como poder de freamento, vem sendo investigado por mais de um século, gerando grandes descobertas. Entretanto, conseguir obter medidas experimentais com alta precisão, ou elaborar um completo entendimento teórico dos processos de perda de energia são tarefas extremamente difíceis e ainda muito requeridas pela comunidade científica. Além disso, dados de perda de energia são pré-requisitos em várias aplicações e ramos da ciência moderna, tais como: engenharia, implantação e modificação de materiais, danos em dispositivos eletrônicos (radiação espacial), física médica (próton terapia), etc. Esta tese tem dois focos: i) desenvolver um rigoroso protocolo experimental para medir stopping power com alta precisão e ii) investigar a quebra de validade do modelo de Gás de Elétrons Livres (FEG) para a perda de energia de prótons lentos em metais de transição e terra raras. Na primeira parte apresentamos uma abordagem experimental para obter com alta precisão o poder de freamento em materiais puros (Al e Mo) para prótons no intervalo de energia de [0,9 - 3,6] MeV pelo método de transmissão. A rastreabilidade das fontes de incerteza foi determinada e as incertezas finais encontradas foram: 0,63 % (0,32 % aleat. e 0,54 % sist.) para Al e 1,5 % (0,44 % aleat. e 1,4 % sist.) para Mo, ambas devido a qualidade e homogeneidade das folhas freadoras. Para Al, esta acurácia representa um avanço comparado com publicações anteriores e, assim, serviu como uma referência de nosso procedimento. As mais importantes fontes de incerteza foram: aleatória incerteza das posições dos picos e dos ajustes Gaussianos e sistemática não-uniformidade das folhas-alvo (um procedimento foi desenvolvido para corrigir isso). Embora a incerteza final do Mo é um pouco maior do que do Al, nossos resultados ajudaram a complementar a baixa quantidade de dados disponíveis para o intervalo de energia considerado. Ambos conjuntos de dados foram comparados com os mais comuns modelos teóricos e códigos de Monte Carlo na literatura. Para a segunda parte, poder de freamento em metais não tão comuns tais como transição (Ta) e terras-raras (Gd) para prótons com baixas velocidades foram experimentalmente investigados, e os dados comparados com resultados de Pt e Au, a fim de entender como o stopping power destes metais está correlacionado com as estruturas de bandas eletrônicas, e assim tentar explicar a falha do modelo de FEG. Os altos valores das perdas de energias encontradas para Ta e Gd não puderam ser explicadas pelo modelo de FEG, e portanto foram correlacionados com a densidade de estados (DOS) em ambos os níveis ocupados e não ocupados destes metais. Para o caso do Gd, os dados experimentais foram estendidos em um intervalo de energia até alcançarem o pico de Bragg. A primeira parte desta tese foi publicada na Physical Review A 93 022704 (2016), e a segunda parte na Physical Review Letters 18 103401 (2017).

The phenomenon of energy loss that occurs when an ion interacts with matter, also called stopping power, has been investigated for more than a century, and has provided findings of interest. However, reliable procedures for obtaining accurate experimental measurements and a fully theoretical comprehension of the process are tasks still in high demand by the scientific community. Moreover, stopping power data are prerequisites in several applications in modern science, such as engineering, ion implantation and modification of materials, damage to electronics devices (e.g. space radiation), medical physics (e.g. proton therapy), among others. In this thesis we i) develop a rigorous experimental protocol to measure stopping power with high precision, and ii) investigate the collapse of the free electron gas (FEG) model in energy loss of light ions (protons) at a low energy range in transition and rare-earth metals. In the first part, we present an approach to obtain, with high accuracy, the stopping cross sections in the pure materials Al and Mo for protons in the energy range of [0.9 - 3.6] MeV by means of the transmission method. The traceability of the sources of uncertainties are fully evaluated and the final accuracy of the results is 0.63% (0.32% rand. and 0.54% syst.) for Al, and 1.5 % (0.44 % rand. and 1.4% syst.) for Mo, with both results primarily limited by the quality and homogeneity of the stopping foils. For Al, this high accuracy represents an improvement compared to the results obtained in previous studies and serves as a benchmark for our procedure. The most important sources of uncertainties were random - the uncertainty in the peak positions and in the Gaussian fits; and systematic - the non-uniformity thickness of the foils (a special procedure was developed to correct this). Even though the final uncertainty for Mo is higher than for Al, our results improve on the amount of data currently available for the energy range considered. Both data sets are compared with the most commonly employed theoretical models and Monte Carlo codes in the literature. In the second part, electronic stopping cross sections of nontrivial solids, that is, transition and rare earth metals (Ta and Gd) for slow protons are experimentally investigated, and the data were compared with the results for Pt and Au, to understand how energy losses in these metals are correlated with electronic band structures, and to understand the failure of the FEG model predictions. The higher stopping powers found for Ta and Gd cannot be explained by means of the FEG model; however, these effects are successfully correlated with the high density of states (DOS) of both the occupied and unoccupied electronic levels in these metals. For the case of Gd, the experimental data are extended in the energy range until the Bragg\'s peak is reached. The two parts of this thesis were published in Physical Review A 93 022704 (2016), and in Physical Review Letters 18 103401 (2017), respectively. / O fenômeno de perda de energia quando um íon interage com a matéria, também conhecido como poder de freamento, vem sendo investigado por mais de um século, gerando grandes descobertas. Entretanto, conseguir obter medidas experimentais com alta precisão, ou elaborar um completo entendimento teórico dos processos de perda de energia são tarefas extremamente difíceis e ainda muito requeridas pela comunidade científica. Além disso, dados de perda de energia são pré-requisitos em várias aplicações e ramos da ciência moderna, tais como: engenharia, implantação e modificação de materiais, danos em dispositivos eletrônicos (radiação espacial), física médica (próton terapia), etc. Esta tese tem dois focos: i) desenvolver um rigoroso protocolo experimental para medir stopping power com alta precisão e ii) investigar a quebra de validade do modelo de Gás de Elétrons Livres (FEG) para a perda de energia de prótons lentos em metais de transição e terra raras. Na primeira parte apresentamos uma abordagem experimental para obter com alta precisão o poder de freamento em materiais puros (Al e Mo) para prótons no intervalo de energia de [0,9 - 3,6] MeV pelo método de transmissão. A rastreabilidade das fontes de incerteza foi determinada e as incertezas finais encontradas foram: 0,63 % (0,32 % aleat. e 0,54 % sist.) para Al e 1,5 % (0,44 % aleat. e 1,4 % sist.) para Mo, ambas devido a qualidade e homogeneidade das folhas freadoras. Para Al, esta acurácia representa um avanço comparado com publicações anteriores e, assim, serviu como uma referência de nosso procedimento. As mais importantes fontes de incerteza foram: aleatória incerteza das posições dos picos e dos ajustes Gaussianos e sistemática não-uniformidade das folhas-alvo (um procedimento foi desenvolvido para corrigir isso). Embora a incerteza final do Mo é um pouco maior do que do Al, nossos resultados ajudaram a complementar a baixa quantidade de dados disponíveis para o intervalo de energia considerado. Ambos conjuntos de dados foram comparados com os mais comuns modelos teóricos e códigos de Monte Carlo na literatura. Para a segunda parte, poder de freamento em metais não tão comuns tais como transição (Ta) e terras-raras (Gd) para prótons com baixas velocidades foram experimentalmente investigados, e os dados comparados com resultados de Pt e Au, a fim de entender como o stopping power destes metais está correlacionado com as estruturas de bandas eletrônicas, e assim tentar explicar a falha do modelo de FEG. Os altos valores das perdas de energias encontradas para Ta e Gd não puderam ser explicadas pelo modelo de FEG, e portanto foram correlacionados com a densidade de estados (DOS) em ambos os níveis ocupados e não ocupados destes metais. Para o caso do Gd, os dados experimentais foram estendidos em um intervalo de energia até alcançarem o pico de Bragg. A primeira parte desta tese foi publicada na Physical Review A 93 022704 (2016), e a segunda parte na Physical Review Letters 18 103401 (2017).

[pt] A vida pode ter se originado de moléculas prebióticas que aqui chegaram trazidas por corpos extraterrestres. Modelagens necessitam de informações sobre a interação delas com raios cósmicos: rendimentos de sputtering, seções de choque de dissociação molecular, parâmetros de modificações cristalográficas. Para este objetivo, os efeitos das colisões de íons leves rápidos com amostras quirais do aminoácido valina são aqui estudados. Filmes finos de valina, depositados sobre pastilhas de KBr, foram irradiados por feixes de íons de H mais, He mais e N mais com energias de 0,5, 1,0 e 1,5 MeV, produzidos no acelerador Van de Graaff da PUC-Rio. Empregou-se a espectroscopia óptica no infravermelho (FTIR) para analisar os efeitos da irradiação na valina: identificação de produtos, determinação das seções de choque de compactação e de destruição da valina, e taxas de sputtering. Como a radiólise de aminoácidos por feixes iônicos na faixa do MeV tem sido pouco estudada, a metodologia correspondente não estava bem estabelecida. Parte significativa deste trabalho foi dedicada à busca das melhores condições para as medidas. Foram examinados os efeitos provocados pela corrente do feixe, pelo método de preparo do substrato e da amostra, pela espessura e temperatura/recozimento do alvo e por uma eventual dependência deles com a quiralidade. As novas bandas IR da radiólise encontradas são atribuídas ao CO2, CO, C2H6, C3H8 e a ligações N-H; observou-se que a seção de choque de destruição sigma dap diminui à medida que a temperatura da amostra aumenta e que ela varia com o stopping power aproximadamente como Se3/2. / [en] One of the main theories on the origin of life proposes that the falling down of extraterrestrial bodies caused the appearance of prebiotic molecules on Earth. Quantitative development of this model requires information on the interaction between cosmic rays and these molecules; the dissociation and compaction cross sections, and sputtering yields are particularly needed. Aiming this goal, the current work analyses the effects produced by the impact of fast ions on chiral samples of valine. Valine thin films, deposited on KBr substrates, were irradiated by H positive, He positive and N positive ions with 0.5, 1.0 and 1.5 MeV, produced by the PUC-Rio Van de Graaff accelerator. Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) was used to analyse the irradiation effects on valine, to identify products and to determine compaction and destruction cross sections and sputtering yields. So far, amino acid radiolysis by MeV ion beams has been poorly studied and an adequate methodology for this analysis is not yet established. Substantial part of this work was then dedicated on the search of optimum experimental conditions. Effects due to sample thickness, temperature/annealing and chirality, as well as substrate and sample preparation, were studied. It was observed that bands attributed to CO2, CO, C2H6, C3H8 and N-H links appear in the FTIR spectrum during irradiation and that destruction cross section decreases as the valine temperature increases. Compaction due to irradiation may be affected by chirality. The obtained results suggest that destruction cross sections follow approximately Se3/2, where Se is the electronic stopping power.