Dans cette thèse nous explorons le diagramme de phase des fullerènes intercalées avec des métaux alcalins lourds, Rb6C60 et Cs6C60, à très haute pression (<50 GPa) et à très haute température (de l'ambiante à 1500 K).<br /><br />Ce travail inclue des expériences d'absorption de rayons X, de diffraction de rayons X, de spectroscopie Raman, ainsi que des calculs DFT ab initio à haute pression.<br /><br />Le couplage entre expériences et calculs permet d'observer que la présence de la forte interaction ionique entre chaque molécule et les ions alcalins, empêche la polymérisation des fullerènes sous pression. Dans le cas de Cs6C60, ceci a permis d'étendre le domaine de stabilité en pression des molécules de C60 d'au moins un facteur deux par rapport aux cristaux de C60 non-intercalés. Dans le cas de Rb6C60 une transition réversible est observée à 35 GPa.<br /><br />Nous avons mis en évidence la déformation progressive de la molécule de fullerène sous pression dans les systèmes étudiés. La compressibilité des deux cristaux a été mesurée et calculée.