Th. 3e cycle--Géophys.--Grenoble 1, 1981. N°: 113. / Rés. en angl.

Th. 3e cycle--Géophys.--Grenoble 1, 1980. N°: 20.

Thèse doctorat : Thermique et Energétique : Villeurbanne, INSA : 2005. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 179-184.

Th.--Sci. phys.--Pau, 1977. N°: 23.

Th. 3e cycle--Méc.--Lille 1, 1980. N°: 853.

L'interaction entre les particules de glace présentes dans l'atmosphère et les molécules halogénées a suscité beaucoup d'intérêt ces dernières années. En effet, ces molécules, en interaction avec la glace, peuvent produire des radicaux destructeurs pour la couche d'ozone. La première partie de cette thèse est consacrée à la détermination d'une surface d'énergie potentielle paramétrée sur des données ab initio reproduisant l'interaction entre Cl2 et une molécule d'eau puis l'interaction entre Cl2 et le substrat de glace pour les états fondamental et excité. La seconde partie traite de l'adsorption de Cl2 et CH3Cl sur une surface de glace. L'adsorption de la molécule de Cl2 a été étudiée à 190 K et 235 K à l'aide d'un programme de dynamique moléculaire classique dans lequel nous avons implémenté le champ de forces issue de la paramétrisation développée en première partie. Nous avons pu observer que la molécule s'adsorbe en faisant un angle de 80° avec la normale à la surface. De plus, la molécule, faiblement liée à la surface, est très mobile sur celle-ci. L'adsorption de la molécule CH3Cl sur la glace a été étudiée à l'aide d'un logiciel commercial (GROMACS) à une température de 235 K. L'étude de la dynamique nous a appris que la molécule est adsorbée de manière à ce que l'axe chlore - carbone soit presque parallèle à la surface, le groupement méthyle pointant vers cette dernière et le chlore vers la phase gaz. Comme pour Cl2, CH3Cl est plutôt faiblement lié à la surface et est particulièrementmobile sur celle-ci. / The interaction between atmospheric ice particles and halogenated molecules generated much interest in the recent years. Indeed, theses species can produce destructive radicals for the ozone layer and these reactions are enhanced at the ice surface. The first part of this thesis presents the development of a potential energy surface describing the Cl2-ice interaction, on the basis of ab initio data describing the ground and the first excited states for the Cl2-H2O dimer. The second part is dedicated to the adsorption of Cl2 and CH3Cl on a hexagonal ice surface at stratospheric temperatures. The dynamics of Cl2 at the ice surface was study at 190 K and 235 K by implementing the developped potential energy surface in a classical molecular dynamics program. According to these simulations, the Cl2 molecule adsorbs forming an angle of 80° with respect to the normal of the ice surface. The results suggest the interaction between the molecule and the surface is rather weak, the pollutant molecule diffusing freely at the surface.Since, a classical force field was available to describe the CH3Cl interaction with the ice surface, the adsorption of methyl chloride on ice was investigated using the GROMACS package. The main result is that at 235 K the molecule is adsorbed with the chlorine-carbon axis parallel to the ice surface, the methyl group pointing toward the ice and the chloride toward the gas phase. Similarly to Cl2, CH3Cl forms weak bonds with the surface and consequently, does not remain trapped in a given adsorption site.

Thèse (M.Sc.Géogr.) -- Université Laval, 2004. / Bibliogr.: f. 100-108. Publié aussi en version électronique.

Il est maintenant bien établi que les cirrus ont un impact important sur le climat. Cependant, l'estimation de cet effet est difficile car notre connaissance des propriétés microphysiques de ce type de nuage est encore incertaine. L'objectif de cette thèse est donc d’améliorer notre compréhension de la microphysique complexe du cirrus composé principalement de cristaux de glace de forme irrégulière et d'estimer ainsi un contenu en glace (ice water content, IWC) plus précis. Pour cela, nous avons développé un algorithme permettant de restituer le profil vertical d'IWC du cirrus. La méthodologie considère une synergie entre les mesures d'un lidar et celles d'un radiomètre infrarouge thermique (IRT) effectuées depuis le sol, via une méthode d'estimation optimale. Ce travail s’est déroulé en trois étapes: (1) Le contenu en glace intégré verticalement (ice water path, IWP) est estimé à partir des mesures passives IRT. (2) L'information sur la distribution verticale d'IWC à l'intérieur du nuage est obtenue avec les mesures actives du lidar. Cette restitution dépend fortement du rapport entre la rétrodiffusion et l'extinction des cristaux de glace obtenu avec un modèle microphysique. La fonction de phase du modèle utilisée pour définir ce rapport ne prend pas en compte le pic de rétrodiffusion. Nous montrons que cette hypothèse aboutit à des résultats non réalistes par rapport aux mesures IRT. (3) Par conséquent, les deux types d’informations sont combinées en synergie pour estimer, lors de la restitution des profils verticaux d'IWC, un facteur correctif permettant de rendre compte de ce pic de rétrodiffusion. Finalement, les résultats et les hypothèses associées sont discutés. / There is a broad consensus that cirrus clouds strongly influence the climate of the Earth. However, their net radiative effect is still poorly quantified nowadays due to an insufficient knowledge of their microphysical properties. This thesis aims to improve our understanding of the complex microphysics of this cloud type mainly composed of irregularly shaped ice crystals and thereby improve estimates of the ice water content (IWC). For this purpose, we developed an algorithm to retrieve vertical profiles of the IWC of cirrus clouds. The methodology combines the measurements of a ground-based lidar and a thermal infrared (TIR) radiometer in a common optimal estimation framework. It follows three steps: (1) An algorithm to retrieve the vertically integrated amount of ice (ice water path, IWP) from the passive TIR measurements is established. (2) The information about the vertical distribution of the IWC inside the cloud is obtained from the active lidar measurements. These retrievals strongly depend on the backscatter-to-extinction ratio of the ice crystals which is obtained from a bulk ice microphysical model. The scattering phase function of this model used to define the backscatter-to-extinction ratio assumes a flat ending without backscattering peak. We show that this assumption is unrealistic since it results in the retrieval of IWC profiles which are inconsistent with the TIR measurements. (3) Consequently, both types of measurements are combined in a synergistic algorithm allowing to estimate together with the IWC profiles a correction factor for the phase function in backscattering direction. Finally, the retrieval results and associated hypotheses are discussed.

Th. 3e cycle--Cristallogr.--Grenoble 1, 1979. N°: 29.

La banquise arctique décroît en étendue, en épaisseur et en âge. Autrefois pluriannuelle et épaisse, la glace de mer est aujourd'hui remplacée par une glace saisonnière mince qui se forme et disparaît au sein d'une même année. Ces transformations s'accompagnent d'une modification des propriétés structurelles et par conséquent, d'un changement des quantités de lumière transmises et disponibles pour la photosynthèse. Pour mieux évaluer les impacts des grands bouleversements que subit la banquise sur la production primaire en Arctique à la base des chaînes trophiques, les liens intrinsèques entre les propriétés structurelles et optiques doivent être étudiés plus attentivement pour développer une meilleure intuition du transfert radiatif dans le milieu. Cependant, les mesures optiques *in situ* à l'intérieur de la glace acquises par le passé sont peu nombreuses et sont limitées en qualité; la majorité ayant été inférée à partir d'instruments volumineux perturbant le milieu, créant de l'auto-ombrage et offrant une faible résolution verticale et angulaire. De là s'est établi l'objectif principal de ce projet de recherche, soit la conception d'un instrument passif miniaturisé pour la collecte de la distribution angulaire de la luminance spectrale en différents points spatiaux à l'intérieur de la glace de mer arctique. La solution retenue est une caméra 360-degrés grand public composée de deux systèmes électro-optiques à large champ de vue. Cette dernière capte les rayons dans toutes les directions et à l'intérieur trois bandes spectrales visibles. Ces types de caméras sont compactes, faciles d'usage, peu coûteuses et accessibles. Dans un premier temps, les méthodes d'étalonnage et de caractérisation pour son usage en tant que radiomètre scientifique sont détaillées. Une évaluation de la justesse de l'étalonnage à partir d'une série temporelle de luminance d'un ciel partiellement nuageux mesurée avec la caméra et un radiomètre commercial fiable (C-OPS, Biospherical Inc.) a dévoilé des écarts relatifs sous 21 %. En deuxième temps, le capteur a été testé lors de deux sorties terrain; soit dans une glace pluriannuelle en Haute Arctique et dans une glace de première année côtière dans la Baie-des-Chaleurs. À l'intérieur de trous de 5 cm de diamètre, la géométrie du champ lumineux a été acquise en plusieurs profondeurs couvrant les épaisseurs totales de 2.0 m et 0.8 m pour les glaces de l'Arctique et de la Baie-des-Chaleurs respectivement. Tous les éclairements et plusieurs propriétés optiques apparentes ont pu être calculés dont les cosinus moyens de la luminance, montrés pour la première fois sous forme de profils dans la glace de mer. De plus, nous présentons une première tentative d'inversion manuelle des propriétés optiques inhérentes résolues en profondeur en ajustant les éclairements observés et simulés avec le modèle HydroLight. Dans la couche interne, les coefficients de diffusion réduit entre 0.8-4.8 m$^\textup{-1}$ pour la glace pluriannuelle et entre 2.8-6.4 m$^\textup{-1}$ pour la glace saisonnière ont été inférés. Les propriétés optiques inhérentes des deux sites sont dans des plages similaires à celles d'études antérieures en comparant leurs paramètres de similarité. / The Arctic ice pack is decreasing in extent, thickness, and age. Once multi-year and thick, the sea ice is now replaced by seasonal thin ice that forms and melts within the same year. These transformations come with changes in structural properties and consequently, modifications of the amount of transmitted light fluxes available for photosynthesis. To better asses the impacts of these great disruptions of the ice pack on primary production in the Arctic, the intrinsic links between structural and optical properties need to be studied more closely to improve our intuition of the radiative transfer inside the medium. However, *in situ* internal optical properties collected previously are few and limited in quality; most of them have been inferred from bulky instruments disturbing the ice, creating self-shadow as well as offering low vertical and angular resolution. This led to the main objective of this research project being the development of a miniaturized passive instrument to collect the angular distribution of the spectral radiance at given spatial positions inside sea ice. To this end, the selected solution is a consumer-grade 360-degree camera composed of two electro-optical assemblies having wide field of view that capture light rays in all directions inside three visible spectral bands. These types of cameras are compact, easy to use, inexpensive, and widely available. First, the calibration and characterization methodologies for its usage as a scientific radiometer are detailed. An evaluation of the calibration accuracy was performed by comparing the camera measurements of a partly cloudy sky radiance time series with a reliable commercial radiometer (C-OPS, Biospherical Inc.), which revealed relative errors below 21 %. Secondly, we tested the sensor during two field trips: inside multi-year ice in the High Arctic and in landfast first-year ice in Chaleur Bay. Inside 5-centimeter diameter holes, the light field geometry was captured at several depths covering the total thicknesses of 2.0 m and 0.8 m for the Arctic and Chaleur Bay ice respectively. From these measurements, we computed all the irradiances quantity and several apparent optical properties including the average cosines of the angular radiance distributions given for the first time as a vertical profile in sea ice. We also show a first attempt in manually inverting the inherent optical properties by fitting the observed irradiances with the ones simulated from HydroLight radiative transfer model. In interior ice, reduced scattering coefficients between 0.8-4.8 m$^\textup{-1}$ for the multi-annual ice and between 2.8-6.4 m$^\textup{-1}$ for the seasonal ice were inferred. The inherent optical properties of both sites are within ranges of values reported by previous studies when comparing similarity parameters.