Th. 3e cycle--Géophys.--Grenoble 1, 1981. N°: 113. / Rés. en angl.

Th. 3e cycle--Géophys.--Grenoble 1, 1980. N°: 20.

Thèse doctorat : Thermique et Energétique : Villeurbanne, INSA : 2005. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 179-184.

Th.--Sci. phys.--Pau, 1977. N°: 23.

Th. 3e cycle--Méc.--Lille 1, 1980. N°: 853.

L'interaction entre les particules de glace présentes dans l'atmosphère et les molécules halogénées a suscité beaucoup d'intérêt ces dernières années. En effet, ces molécules, en interaction avec la glace, peuvent produire des radicaux destructeurs pour la couche d'ozone. La première partie de cette thèse est consacrée à la détermination d'une surface d'énergie potentielle paramétrée sur des données ab initio reproduisant l'interaction entre Cl2 et une molécule d'eau puis l'interaction entre Cl2 et le substrat de glace pour les états fondamental et excité. La seconde partie traite de l'adsorption de Cl2 et CH3Cl sur une surface de glace. L'adsorption de la molécule de Cl2 a été étudiée à 190 K et 235 K à l'aide d'un programme de dynamique moléculaire classique dans lequel nous avons implémenté le champ de forces issue de la paramétrisation développée en première partie. Nous avons pu observer que la molécule s'adsorbe en faisant un angle de 80° avec la normale à la surface. De plus, la molécule, faiblement liée à la surface, est très mobile sur celle-ci. L'adsorption de la molécule CH3Cl sur la glace a été étudiée à l'aide d'un logiciel commercial (GROMACS) à une température de 235 K. L'étude de la dynamique nous a appris que la molécule est adsorbée de manière à ce que l'axe chlore - carbone soit presque parallèle à la surface, le groupement méthyle pointant vers cette dernière et le chlore vers la phase gaz. Comme pour Cl2, CH3Cl est plutôt faiblement lié à la surface et est particulièrementmobile sur celle-ci. / The interaction between atmospheric ice particles and halogenated molecules generated much interest in the recent years. Indeed, theses species can produce destructive radicals for the ozone layer and these reactions are enhanced at the ice surface. The first part of this thesis presents the development of a potential energy surface describing the Cl2-ice interaction, on the basis of ab initio data describing the ground and the first excited states for the Cl2-H2O dimer. The second part is dedicated to the adsorption of Cl2 and CH3Cl on a hexagonal ice surface at stratospheric temperatures. The dynamics of Cl2 at the ice surface was study at 190 K and 235 K by implementing the developped potential energy surface in a classical molecular dynamics program. According to these simulations, the Cl2 molecule adsorbs forming an angle of 80° with respect to the normal of the ice surface. The results suggest the interaction between the molecule and the surface is rather weak, the pollutant molecule diffusing freely at the surface.Since, a classical force field was available to describe the CH3Cl interaction with the ice surface, the adsorption of methyl chloride on ice was investigated using the GROMACS package. The main result is that at 235 K the molecule is adsorbed with the chlorine-carbon axis parallel to the ice surface, the methyl group pointing toward the ice and the chloride toward the gas phase. Similarly to Cl2, CH3Cl forms weak bonds with the surface and consequently, does not remain trapped in a given adsorption site.

Thèse (M.Sc.Géogr.) -- Université Laval, 2004. / Bibliogr.: f. 100-108. Publié aussi en version électronique.

Il est maintenant bien établi que les cirrus ont un impact important sur le climat. Cependant, l'estimation de cet effet est difficile car notre connaissance des propriétés microphysiques de ce type de nuage est encore incertaine. L'objectif de cette thèse est donc d’améliorer notre compréhension de la microphysique complexe du cirrus composé principalement de cristaux de glace de forme irrégulière et d'estimer ainsi un contenu en glace (ice water content, IWC) plus précis. Pour cela, nous avons développé un algorithme permettant de restituer le profil vertical d'IWC du cirrus. La méthodologie considère une synergie entre les mesures d'un lidar et celles d'un radiomètre infrarouge thermique (IRT) effectuées depuis le sol, via une méthode d'estimation optimale. Ce travail s’est déroulé en trois étapes: (1) Le contenu en glace intégré verticalement (ice water path, IWP) est estimé à partir des mesures passives IRT. (2) L'information sur la distribution verticale d'IWC à l'intérieur du nuage est obtenue avec les mesures actives du lidar. Cette restitution dépend fortement du rapport entre la rétrodiffusion et l'extinction des cristaux de glace obtenu avec un modèle microphysique. La fonction de phase du modèle utilisée pour définir ce rapport ne prend pas en compte le pic de rétrodiffusion. Nous montrons que cette hypothèse aboutit à des résultats non réalistes par rapport aux mesures IRT. (3) Par conséquent, les deux types d’informations sont combinées en synergie pour estimer, lors de la restitution des profils verticaux d'IWC, un facteur correctif permettant de rendre compte de ce pic de rétrodiffusion. Finalement, les résultats et les hypothèses associées sont discutés. / There is a broad consensus that cirrus clouds strongly influence the climate of the Earth. However, their net radiative effect is still poorly quantified nowadays due to an insufficient knowledge of their microphysical properties. This thesis aims to improve our understanding of the complex microphysics of this cloud type mainly composed of irregularly shaped ice crystals and thereby improve estimates of the ice water content (IWC). For this purpose, we developed an algorithm to retrieve vertical profiles of the IWC of cirrus clouds. The methodology combines the measurements of a ground-based lidar and a thermal infrared (TIR) radiometer in a common optimal estimation framework. It follows three steps: (1) An algorithm to retrieve the vertically integrated amount of ice (ice water path, IWP) from the passive TIR measurements is established. (2) The information about the vertical distribution of the IWC inside the cloud is obtained from the active lidar measurements. These retrievals strongly depend on the backscatter-to-extinction ratio of the ice crystals which is obtained from a bulk ice microphysical model. The scattering phase function of this model used to define the backscatter-to-extinction ratio assumes a flat ending without backscattering peak. We show that this assumption is unrealistic since it results in the retrieval of IWC profiles which are inconsistent with the TIR measurements. (3) Consequently, both types of measurements are combined in a synergistic algorithm allowing to estimate together with the IWC profiles a correction factor for the phase function in backscattering direction. Finally, the retrieval results and associated hypotheses are discussed.

Th. 3e cycle--Cristallogr.--Grenoble 1, 1979. N°: 29.

An important goal, within the context of improving climate change modelling, is to enhance our understanding of aerosols and their radiative effects (notably their indirect impact as cloud condensation nuclei). The cloud optical depth (COD) and average ice particle size of thin ice clouds (TICs) are two key parameters whose variations could strongly influence radiative effects and climate in the Arctic environment. Our objective was to assess the potential of using multi-band thermal radiance measurements of zenith sky radiance for retrieving COD and effective particle diameter (Deff) of TICs in the Arctic. We analyzed and quantified the sensitivity of thermal radiance on many parameters, such as COD, Deff, water vapor content, cloud bottom altitude and thickness, size distribution and shape. Using the sensitivity of IRT to COD and Deff, the developed retrieval technique is validated in comparison with retrievals from LIDAR and RADAR. Retrievals were applied to ground-based thermal infrared data acquired for 100 TICs at the high-Arctic PEARL observatory in Eureka, Nunavut, Canada and were validated using AHSRL LIDAR and MMCR RADAR data. The results of the retrieval method were used to successfully extract COD up to values of 3 and to separate TICs into two types : TIC1 characterized by small crystals (Deff < 30 [micro]m) and TIC2 by large ice crystals (Deff > 30 [micro]m, up to 300 [micro]m). Inversions were performed across two polar winters. At the end of this research, we proposed different alternatives to apply our methodology in the Arctic.