Darmstadt, Techn. Univ., Diss., 2003. / Computerdatei im Fernzugriff.

Techn. Hochsch., Diss., 2003--Aachen. / Text in engl. Sprache.

Für die Fügung der Interkonnektoren einer Hochtemperaturbrennstoffzelle wurden in der hier vorliegenden Arbeit glaskeramische Lote entwickelt und untersucht. Es konnte ein hochviskoses Glas gefunden werden, das trotz fehlendem Erweichen bei der Fügung eine stabile, gasdichte und elektrisch isolierende glaskeramische Fügung ausbildet. Auch während des Betriebs kommt es zu keinem Erweichen der Fügung. Weiter treten keine feststellbaren Reaktionen mit den potentiellen Reaktionspartnern, den Stahlelementen, auf. Es konnte eine Korrelation dieses Reaktionsverhaltens mit dem Kristallisationsverhalten der Glaskeramik gefunden werden. Das Verhalten des Glaslotes wurde über mehrere tausend Stunden unter Betriebsbedingungen beziehungsweise betriebsimulierenden Bedingungen untersucht. Dabei konnte die Kristallisationsentwicklung beschrieben werden. Ein weiterer Aspekt der Arbeit war die Untersuchung des Einflusses der einzelnen Faktoren, denen ein Glaslot während seines Einsatzes von der Fügung bis zum Betrieb ausgesetzt ist, wie die Fügetemperatur, die Viskosität der eingesetzten glasbildenden Schmelze oder die Dualgasatmosphäre im Betrieb, auf das Gefüge und die Diffusion. Hierbei konnte gezeigt werden, dass die Fügetemperatur mit Abstand den größten Einfluss auf die Stabilität der Glaslotschicht hat. Diese bedingt nicht nur die Kinetik des Fließens und die Benetzung des Stahls durch das Glas, sondern vor allem, welche Kristallphasen gebildet werden und wie das finale Gefüge im Hinblick auf Kristallitgröße und –verteilung aussieht. So kommt es bei höheren Temperaturen zu einem größeren Restglasphasenanteil und einem geringeren Kristallitanteil, was wiederum die Diffusion der Stahlelemente in die Glaslotschicht begünstigt. / This work describes the development and analysis of new glass ceramic sealants for the use in solid oxide fuel cells. The sealant is applied to the sealing area of metallic interconnectors. The developed sealant has a high viscosity in such a way as to keep its geometric form stable during the sealing process and during the operation of a solid oxide fuel cell. This sealant enables a stable, gastight and electrically insulating sealing. There are no reactions with the contacting materials, the elements of the steel, even after extended time under operation or operation-like conditions. This stability can be explained by the crystallization behaviour of the glass ceramic which forms an interface layer. This behaviour was monitored over a few thousand hours. Furthermore, the parameters, which have a potential influence on the glass ceramic during the whole life cycle, the sealing and the operation, were examined. The parameters which were investigated were in particular the sealing temperature, the viscosity of the glass, the operation time and the dual gas atmosphere. The sealing temperature has the most significant effect on the formation of the glass ceramic. It defines the formation of the crystallites, the type as well as the size and allocation of the crystallites. At a higher sealing temperature, for example, less crystallites and a larger glassy phase is formed. This effect can lead to an increase of the diffusion processes. Another relevant parameter is the viscosity of the glass, as a low viscosity increases the diffusion. After extended operation time, a growth of the crystallites and a decrease of the amount of the glassy phase was observed. This was indifferent to the other occuring factors like the applied voltage or the dual gas atmosphere. In conclusion, the newly developed glass ceramic sealant paves a way for the use of SOFC, in particular for mobile applications, where the external mechanical stresses cause higher requirements on the sealant.

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2010

Techn. Universiẗat, Diss., 2002--Dresden.

Zugl.: Karlsruhe, Univ., Diss.

Zugl.: Stuttgart, University, Diss.

Zugl.: Halle (Saale), Univ., Diss., 2008

Techn. Hochsch., Diss., 2002--Aachen.

Planare keramische Hochtemperaturbrennstoffzellen liefern aufgrund ihres hohen Wirkungsgrades sowie einer hohen Variabilität geeigneter Brennstoffe einen wertvollen Beitrag zur ressourcenschonenden Stromproduktion. Für einen sicheren Betrieb dieser Brennstoffzellen sind hermetisch dichte und elektrisch isolierende Dichtungen unabdingbar. Aufgrund ihrer chemischen Stabilität sowie der Anpassung relevanter Fügeeigenschaften wie Viskosität und thermischem Ausdehnungsverhalten eignen sich insbesondere teilkristalline Glaslote als Dichtungs- und Fügewerkstoffe für diese Aufgabe. Für einen zuverlässigen Langzeitbetrieb von Brennstoffzellensystemen ist neben der Anpassung der Fügeparameter ein umfassendes Verständnis der Alterungsprozesse von Glasloten im Fügeverbund unter Betriebsbedingungen hinsichtlich Gasdichtheit und elektrischem Iso-lationsvermögen von entscheidender Bedeutung. In grundlegenden Untersuchungen zeigt diese Arbeit auf, welche vielschichtigen Degradationsprozesse in teilkristallinen Glasloten unter simulierten Einsatzbedingungen ablau-fen. Durch geeignete Versuchsabläufe gelang es, diese Einflüsse hinsichtlich ihrer Auswirkungen auf Degradationsprozesse zu separieren und zu bewerten. Die daraus gewonnenen Erkenntnisse flossen in eine Glaslotentwicklung ein, mit der die Degradationsstabilität teilkristalliner Glaslote unter den gegebenen Einsatzbedingungen deutlich erhöht werden konnte. Besondere Berücksichtigung fand hierbei der Einfluss der Glaszusammensetzung auf Degradationsprozesse im Verbund mit den metallischen Fügepartnern sowie die Porenbildung in gesinterten glaskeramischen Gefügen unter brennstoffzellentypischen Betriebsbedingungen. Im Gesamtergebnis zeigt die vorliegende Arbeit, dass zur Erfüllung von Fügeaufgaben neben der Anpassung intrinsischer Glasloteigenschaften auch das langfristige Verhalten teilkristalliner Glaslote im Fügeverbund Berücksichtigung finden muss.