Le travail de recherche effectué dans cette thèse couvre deux domaines de l'optique physique et technique, tous deux traités au Laboratoire Hubert Curien par deux équipes différentes. Le but est de développer un réseau résonnant d'ordre zéro en vue d'une application à la mise en forme temporelle d'impulsions laser ultra-brèves.<br />Pour moduler temporellement une impulsion ultra-brève, une modulation spectrale est utilisable. Or il est connu que la réflexion résonnante d'un guide planaire couplé par réseau montre un changement soudain dans le spectre au voisinage de la résonance, notamment dans la phase. Il convient donc de qualifier et de quantifier les changements d'amplitude et de phase spectrales que peut produire un réseau résonnant. Pour ce faire, le réseau résonnant est étudié suivant l'approche phénoménologique par modes couplés. Un miroir est ensuite ajouté à ce simple guide planaire couplé par réseau dans le but d'obtenir une modulation de phase pure pour une conservation de l'énergie réfléchie sur tout le spectre de l'impulsion. La phase ainsi induite est donnée par la nature de l'effet résonnant et sa forme est figée par le caractère statique des paramètres opto-géométriques de la structure. Cependant, une configuration en cascade par réinjection du faisceau permet de multiplier le déphasage et, par conséquent, de varier dans une certaine mesure les profils temporels accessibles, en particulier de dédoubler une impulsion avec un écart temporel variable et qui peut être grand. Un miroir résonnant a été conçu puis fabriqué et a permis de démontrer expérimentalement avec succès l'effet de dédoublement temporel d'un tel élément optique sur une impulsion femtoseconde.

Cette thèse a pour but l'étude de l’interaction des impulsions laser brèves et ultra-intenses avec des cibles de petite taille. Nous nous intéressons surtout des phénomènes liés à l’accélération des ions aux granges énergies. L'outil principal de cette étude est notre code Particle-in-Cell (PIC) bidimensionnel, qui est capable d'effectuer le calcul du mouvement des particules et de l'évolution des champs en régime relativiste et sans collisions. Ce mémoire présente la théorie de l’accélération d’ions par laser, les simulations numériques des différents régimes d'accélération, ainsi que les algorithmes mis en œuvre dans notre code. Les nouveaux résultats obtenus dans le cadre de cette thèse concernent trois cas principaux: 1) l’interaction des impulsions laser intenses avec des cibles de la masse limitée; 2) l’accélération des protons par laser dans des gouttelettes fines d’eau vaporisé; 3) le transport latéral des électrons chauds dans une feuille mince et son effet sur l’accélération d’ions. Nos études théoriques et les simulations numériques sont appliquées pour l'interprétation des résultats des deux expériences récentes réalisées par les équipes de recherche en Allemagne et en France. Ces expériences montrent une accélération efficace d’ions dans les conditions prévues dans nos travaux théoriques. Le spectre énergétique et le nombre des protons accélérés dans les feuilles minces de la surface limitée et dans les gouttelettes d’eau se comportent conformément aux nos prévisions. Le modèle théorique développé dans cette thèse considère l'accélération des ions en deux étapes. Le champ du laser n'interagit pas directement avec les ions du plasma du à sa masse très élevée. Par contre, les électrons chauds, générés pendant l’interaction de l'impulsion laser avec une cible, produisent les champs électrostatiques importants qui accélèrent les ions aux hautes énergies. Ces champs peuvent être amplifiés si la masse de la cible est suffisamment petite. Nous considérons que la cible a une masse limitée, si toutes ses dimensions sont comparables avec la taille du faisceau laser dans la zone d'interaction. Ces cibles permettent de réduire la dispersion des électrons chauds, et donc d'améliorer la transformation de l'énergie cinétique d'électrons dans l’´energie des ions. Nos simulations numériques indiquent que la taille de cible transverse optimale est égale au diamètre du faisceau laser. Les expériences récentes avec des feuilles minces de la surface limitée ont confirmé que la transformation de l’énergie laser `a l’énergie des ions est plus efficace, l’énergie des ions est plus élevée, et la divergence du faisceau d’ions diminue avec la diminution de la surface de feuille. La physique de l’interaction d'un faisceau laser avec les gouttelettes d’eau est plus complexe, car il faut prendre en compte plusieurs facteurs tels que l'ionisation inhomogène des atomes de la gouttelette et la recombinaison, sa position dans le focus de laser, les collisions des électrons etc. Nous avons modélisé l’interaction de l’impulsion laser avec une gouttelette de diamètre de 100 nm. Dans un petit agrégat des atomes irradié par laser, les électrons sont expulsés par la force pondéromotrice et, pas conséquent, les ions sont accélérés par la force de Coulomb. Nous avons réussi d'expliquer la formation d'un pic dans la fonction de distribution des protons en énergie par l'effet de la répulsion mutuelle entre deux espèces des ions. Finalement, nous avons étudié le transport latéral des électrons dans le cas de l'incidence rasante du faisceau laser sur la cible mince plaine. Avec une série des simulations nous avons démontré qui le transport des électrons accélérés est réalisé par deux mécanismes complémentaires: par le guidage des électrons chauds sur la surface d’avant de la feuille par les champs quasi statiques électrique et magnétique et par la recirculation des électrons entre les faces l'arrière et l'avant de la cible. / The presented thesis is based on a theoretical study of the interaction of femtosecond laser pulses with small-size targets and related phenomena, mainly acceleration of ions. We have employed our relativistic collisionless two-dimensional particle-in-cell code to describe the interaction and subsequent ion acceleration. The theory of ion acceleration and related physics (for example, electron heating mechanisms) have been reviewed as well as computational algorithms used in our simulation code. In the thesis, our obtained results are organized into three main parts: 1) interaction of an intense laser pulse with mass-limited targets; 2) laser proton acceleration in a water spray target; 3) lateral hot electron transport and ion acceleration in thin foils. Our theoretical and numerical studies are accompanied with recent experimental results obtained by cooperating research groups on enhanced ion acceleration in thin foils of reduced surface and on proton acceleration in a cloud of water microdroplets. Since the field of nowadays operating lasers is not sufficient to accelerate directly ions to high energies due to their at least 1000 times larger mass-to-charge ratio compared with electrons, the ion acceleration is mediated by hot electrons creating strong electrostatic fields (a population of electrons heated by the laser wave) in targets of sizes higher or comparable with the laser wavelength or by Coulomb force between ions after electron expulsion in small clusters. Due to reduced target dimensions, the mass-limited targets, defined as the targets having all dimensions comparable with the laser spot size, limit the spread of hot electrons and, thus, the electron kinetic energy is transferred to ions more efficiently. We found via 2D PIC simulations that the optimum transverse target size is about the laser beam diameter. The enhancement of proton energy, laser-to-proton conversion efficiency, and narrower ion angular spread have been observed in recent experiments with thin foil sections and have confirmed our previous theoretical studies. The physics of the laser pulse interaction with water spray is rather complex and includes many phenomena (microdroplet ablation by laser prepulse, inhomogeneous droplet ionization, laser focal spot position in the spray, recombination and collisional effects in the surrounding target material, etc.). We have carried out numerical simulations of the laser pulse interaction with a water microdroplet of diameter of 100 nm, which gives an insight into the physics of ion acceleration in the spray. One can observe a pronounced peak in the proton energy spectra at the cutoff energy, which was explained by mutual interaction between protons and oxygen ions. Finally, we have studied two mechanisms of lateral electron transport in a thin foil - the first is due to hot electron guiding along the foil front surface by generated quasi-static electric and magnetic fields, and the second is caused by the hot electron recirculation (reversing of the normal component of electron velocity when the electron propagating through the foil starts to escape into vacuum, while the transverse velocity is largely unaltered). We found that only a small number of electrons can be guided along the foil surface for large incidence angles (60° and more) of the laser beam on the foil surface, whereas the majority of electrons is laterally transported towards foil edges due to the recirculation through the thin foil. However, electrons guided along the surface can be accelerated to several times higher energy than the recirculating electrons, which enhances the energy of accelerated ions from foil edges.

L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel.

L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel. / The study of quantum effects as quantum coherences and their exploitation for control by laser pulse are still a numerical challenge in big systems. To reduce the dimensionality of the problem, dissipative dynamics focuses on a quantum subspace called 'system', that includes the most important degrees of freedom. The system is coupled to a thermal bath made of harmonic oscillators. The essential tool of dissipative dynamics is the spectral density of the bath, that contains all the information about the bath and the interaction between the system and the bath. Several strategies coexist and complement one another. We adopt a non-Markovian quantum master equation for the evolution of the density matrix associated to the system. This approach, developped by C. Meier and D.J. Tannor, is perturbative in the system-bath coupling, but not in the interaction with a laser field. Our goal is to confront this methodology to realistic systems calibrated by ab initio electronic structure calculations. We first study the ultrafast electron transfer modelling an oligothiophene-fullerene heterojunction, found in organic photovoltaic cells. We present a way of overcoming the limitation of the perturbative regime, using a Brownian oscillator representation to describe the problem. Charge transfer is faster but less complete when the R distance between oligothiophene and fullerene fragments increases. Then we combine the quantum dynamical method described above with the Optimal Control Theory (OCT) method. An application is the control of an isomerization, the Cope rearrangement, in the context of Diels-Alder reactions. Including the dissipation at the design stage of the field enables the control algorithm to react on the environment-induced decoherence and to lead to a better yield. Comparing one and two-dimension models shows that control finds a mechanism adapted to the model. In two dimensions, it actively acts on the two coordinates of the model. In one dimension, decoherence is minimized by accelerating the way through the delocalized states located above the potential energy barrier.