Near-field optical microscopy has attracted remarkable attention, as it is the only technique that allows the investigation of local optical properties with a resolution far below the diffraction limit. Especially, the scattering-type near-field optical microscopy allows the nondestructive examination of surfaces without restrictions to the applicable wavelengths. However, its usability is limited by the availability of appropriate light sources. In the context of this work, this limit was overcome by the development of a scattering-type near-field microscope that uses a widely tunable free-electron laser as primary light source. In the theoretical part, it is shown that an optical near-field contrast can be expected when materials with different dielectric functions are combined. It is derived that these differences yield different scattering cross-sections for the coupled system of the probe and the sample. Those cross-sections define the strength of the near-field signal that can be measured for different materials. Hence, an optical contrast can be expected, when different scattering cross-sections are probed. This principle also applies to vertically stacked or even buried materials, as shown in this thesis experimentally for two sample systems. In the first example, the different dielectric functions were obtained by locally changing the carrier concentration in silicon by the implantation of boron. It is shown that the concentration of free charge-carriers can be deduced from the near-field contrast between implanted and pure silicon. For this purpose, two different experimental approaches were used, a non-interferometric one by using variable wavelengths and an interferometric one with a fixed wavelength. As those techniques yield complementary information, they can be used to quantitatively determine the effective carrier concentration. Both approaches yield consistent results for the carrier concentration, which excellently agrees with predictions from literature. While the structures of the first system were in the micrometer regime, the capability to probe buried nanostructures is demonstrated at a sample of indium arsenide quantum dots. Those dots are covered by a thick layer of gallium arsenide. For the first time ever, it is shown experimentally that transitions between electron states in single quantum dots can be investigated by near-field microscopy. By monitoring the near-field response of these quantum dots while scanning the wavelength of the incident light beam, it was possible to obtain characteristic near-field signatures of single dots. Near-field contrasts up to 30 % could be measured for resonant excitation of electrons in the conduction band of the indium arsenide dots.

In der vorliegenden Arbeit wird erstmals das QQDS-Magnetspektrometer für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf umfassend vorgestellt. Zusätzlich werden sowohl alle auf die Analytik Einfluss nehmenden Parameter untersucht als auch Methoden und Modelle vorgestellt, wie deren Einfluss vermieden oder rechnerisch kompensiert werden kann. Die Schwerpunkte dieser Arbeit gliedern sich in fünf Bereiche. Der Erste ist der Aufbau und die Inbetriebnahme des QQDS-Magnetspektrometers, der zugehörige Streukammer mit allen Peripheriegeräten und des eigens für die höchstauflösende elastische Rückstoßanalyse entwickelten Detektors. Sowohl das umgebaute Spektrometer als auch der im Rahmen dieser Arbeit gebaute Detektor wurden speziell an experimentelle Bedingungen für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente angepasst und erstmalig auf einen routinemäßigen Einsatz hin getestet. Der Detektor besteht aus zwei Komponenten. Zum einen befindet sich am hinteren Ende des Detektors eine Bragg-Ionisationskammer, die zur Teilchenidentifikation genutzt wird. Zum anderen dient ein Proportionalzähler, der eine Hochwiderstandsanode besitzt und direkt hinter dem Eintrittsfenster montiert ist, zur Teilchenpositionsbestimmung im Detektor. Die folgenden zwei Schwerpunkte beinhalten grundlegende Untersuchungen zur Ionen-Festkörper-Wechselwirkung. Durch die Verwendung eines Magnetspektrometers ist die Messung der Ladungszustandsverteilung der herausgestreuten Teilchen direkt nach einem binären Stoß sowohl möglich als auch für die Analyse notwendig. Aus diesem Grund werden zum einen die Ladungszustände gemessen und zum anderen mit existierenden Modellen verglichen. Außerdem wird ein eigens entwickeltes Modell vorgestellt und erstmals im Rahmen dieser Arbeit angewendet, welches den ladungszustandsabhängigen Energieverlust bei der Tiefenprofilierung berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass ohne die Anwendung dieses Modells die Tiefenprofile nicht mit den quantitativen Messungen mittels konventioneller Ionenstrahlanalytikmethoden und mit der Dickenmessung mittels Transmissionselektronenmikroskopie übereinstimmen, und damit falsche Werte liefern würden. Der zweite für die Thematik wesentliche Aspekt der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung, sind die Probenschäden und -modifikationen, die während einer Schwerionenbestrahlung auftreten. Dabei wird gezeigt, dass bei den hier verwendeten Energien sowohl elektronisches Sputtern als auch elektronisch verursachtes Grenzflächendurchmischen eintreten. Das elektronische Sputtern kann durch geeignete Strahlparameter für die meisten Proben ausreichend minimiert werden. Dagegen ist der Einfluss der Grenzflächendurchmischung meist signifikant, so dass dieser analysiert und in der Auswertung berücksichtigt werden muss. Schlussfolgernd aus diesen Untersuchungen ergibt sich für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Rossendorfer 5-MV Tandembeschleuniger, dass die geeignetsten Primärionen Chlor mit einer Energie von 20 MeV sind. In Einzelfällen, wie zum Beispiel der Analyse von Bor, muss die Energie jedoch auf 6,5 MeV reduziert werden, um das elektronische Sputtern bei der notwendigen Fluenz unterhalb der Nachweisgrenze zu halten. Der vierte Schwerpunkt ist die Untersuchung von sowohl qualitativen als auch quantitativen Einflüssen bestimmter Probeneigenschaften, wie beispielsweise Oberflächenrauheit, auf die Form des gemessenen Energiespektrums beziehungsweise auf das analysierte Tiefenprofil. Die Kenntnis der Rauheit einer Probe an der Oberfläche und an den Grenzflächen ist für die Analytik unabdingbar. Als Resultat der genannten Betrachtungen werden die Einflüsse von Probeneigenschaften und Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen auf die Energie- beziehungsweise Tiefenauflösung des Gesamtsystems beschrieben, berechnet und mit der konventionellen Ionenstrahlanalytik verglichen. Die Möglichkeiten der höchstauflösenden Ionenstrahlanalytik werden zudem mit den von anderen Gruppen veröffentlichten Komplementärmethoden gegenübergestellt. Der fünfte und letzte Schwerpunkt ist die Analytik leichter Elemente in ultradünnen Schichten unter Berücksichtigung aller in dieser Arbeit vorgestellten Modelle, wie die Reduzierung des Einflusses von Strahlschäden oder die Quantifizierung der Elemente im dynamischen Ladungszustandsnichtgleichgewicht. Es wird die Tiefenprofilierung von Mehrschichtsystemen, bestehend aus SiO2-Si3N4Ox-SiO2 auf Silizium, von Ultra-Shallow-Junction Bor-Implantationsprofilen und von ultradünnen Oxidschichten, wie zum Beispiel High-k-Materialien, demonstriert.

Das, dem Teilprojekt zu Grunde liegende, Gesamtprojekt gliederte sich in zwei Module: In Modul A (Förderung durch das BMWi, Federführung durch KIT) und Modul B (Förderung durch das BMBF, Federführung durch acatech). Projektpartner im Modul A waren DBE TECHNOLOGY GmbH, die Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), das Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), das Karlsruher Institut für Technologie (KIT) und die Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen zusammen mit dem Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B wurde vom Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS) bearbeitet. Die Gesamtkoordination der beidem Module erfolgte durch die Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). Auf Grundlage einer Analyse der wissenschaftlich-technischen Aspekte durch Modul A wurden die gesellschaftlichen Implikationen bewertet und daraus in Modul B Kommunikations- und Handlungsempfehlungen für die zukünftige Positionierung von P&T formuliert. Im, vom HZDR koordinierten, Teilprojekt „Stand der Grundlagen- und technologischen Forschung“ wird eine Übersicht über den genannten Bereich gegeben. Eingeführt wird das Thema mit einer Kurzbeschreibung möglicher Reaktorsysteme für die Transmutation. Danach wird der Entwicklungsstand der Spezialbereiche Trennchemie, Sicherheitstechnologie, Beschleunigertechnologie Flüssigmetalltechnologie, Entwicklung von Spallationstargets, Transmutationsbrennstoffen und Werkstoffkonzepten sowie Konditionierung von Abfällen, beschrieben. Dies wird ergänzt durch Spezifika von Transmutationsanlagen beginnend bei physikalischen Grundlagen und Kerndesigns, über Reaktorphysik von Transmutationsanlagen, Simulationstools und die Entwicklung von Safety Approaches. Im Anschluss wird der Stand existierender Bestrahlungseinrichtungen mit schnellem Spektrum beschrieben. Nachfolgend werden basierend auf dem derzeitigen Stand von F&E die offenen Fragen und Forschungslücken in den einzelnen Teilbereichen – Wiederaufbereitung und Konditionierung, Beschleuniger und Spallationstarget, Reaktor – zusammengestellt und sowohl eine Strategie, als auch ein Fahrplan zur Schließung der Technology Gaps entwickelt. Zusätzlich werden die Hauptbeiträge, des HZDR zur Gesamtstudie beschrieben. Dies sind insbesondere die Beschreibungen der Möglichkeiten und Grenzen von P&T, die Herausforderungen an Bestrahlungseinrichtungen zur Transmutation und deren Effektivität, sowie Sicherheitsmerkmale beschleuniger-getriebener unterkritischer Systeme inclusive grundlegender Störfallbetrachtungen und Sicherheitscharakteristik. / The main project, where this sub project contributed to, has been structured into two modules: module A (funded by the federal ministry of economics, managed by KIT) and module B (funded by the federal ministry of education and research, managed by acatech). Partners in module A were DBE TECHNOLOGY GmbH, the Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit mbH (GRS), the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), the Karlsruher Institute of Technology (KIT) and the Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule (RWTH) Aachen, in co-operation with the Forschungszentrum Jülich (FZJ). Modul B has been executed by the Zentrum für Interdisziplinäre Risiko- und Innovationsforschung der Universität Stuttgart (ZIRIUS). The overall coordination has been carried out by the Deutsche Akademie der Technikwissenschaften (acatech). The social implications have been evaluated in module B based on the analysis of the scientific and technological aspects in module A. Recommendations for communication and actions to be taken for the future positioning of P&T have been developed. In the project part, coordinated by HZDR – status of R&D – an overview on the whole topic P&T is given. The topic is opened by a short description of reactor systems possible for transmutation. In the following the R&D status of separation technologies, safety technology, accelerator technology, liquid metal technology, spallation target development, transmutation fuel and structural material development, as well as waste conditioning is described. The topic is completed by the specifics of transmutation systems, the basic physics and core designs, the reactor physics, the simulation tools and the development of Safety Approaches. Additionally, the status of existing irradiation facilities with fast neutron spectrum is described. Based on the current R&D status, the research and technology gaps in the topics: separation and conditioning, accelerator and spallation target, and reactor are characterized and a strategy as well as a roadmap for closing these gaps has been developed. In addition the major contributions of HZDR to the main project are described. The major parts are the description of the potential and the limits of P&T, the requirements and challenges for transmutation systems and the related efficiency, as well as the safety features of accelerator driven subcritical systems including the transient behavior and the safety characteristics.

In order to investigate the two-phase flow behaviour in a complex reactor-typical geometry and to supply suitable data for CFD code validation, a model of the hot leg of a pressurised water reactor was built at FZD. The hot leg model is operated in the pressure chamber of the TOPFLOW test facility, which is used to perform high-pressure experiments under pressure equilibrium with the inside atmosphere of the chamber. This technique makes it possible to visualise the two-phase flow through large windows, also at reactor-typical pressure levels. In order to optimise the optical observation possibilities, the test section was designed with a rectangular cross-section. Experiments were performed with air and water at 1.5 and 3.0 bar at room temperature as well as with steam and water at 15, 30 and 50 bar and the corresponding saturation temperature (i.e. up to 264°C). The total of 194 runs are divided into 4 types of experiments covering stationary co-current flow, counter-current flow, flow without water circulation and transient counter-current flow limitation (CCFL) experiments. This report provides a detailed documentation of the experiments including information on the experimental setup, experimental procedure, test matrix and on the calibration of the measuring devices. The available data is described and data sheets were arranged for each experiment in order to give an overview of the most important parameters. For the cocurrent flow experiments, water level histograms were arranged and used to characterise the flow in the hot leg. In fact, the form of the probability distribution was found to be sensitive to the boundary conditions and, therefore, is useful for the CFD comparison. Furthermore, the flooding characteristics of the hot leg model plotted in terms of the classical Wallis parameter or Kutateladze number were found to fail to properly correlate the data of the air/water and steam/water series. Therefore, a modified Wallis parameter is proposed, which takes the effect of viscosity into account.

Das Ziel des Vorhabens bestand in der Ertüchtigung von CFD-Codes für Wasser-Dampf-Strömungen mit Phasenübergang. Während CFD-Verfahren für einphasige Strömungen bereits breite Anwendung in der Industrie finden, steht ein entsprechender Einsatz für Zweiphasenströmungen auf Grund der komplexen Phasengrenzfläche und den davon beeinflussten Wechselwirkungen erst am Anfang. Für die Weiterentwicklung und Validierung geeigneter Schließungsmodelle werden experimentelle Daten mit hoher Orts- und Zeitauflösung benötigt. Solche Daten wurden an der TOPFLOW-Versuchsanlage des HZDR durch Kombination von Experimenten bei praxisnahen Parametern für die Reaktorsicherheit (große Skalen, hohe Drücke und Temperaturen) und innovativer Messtechnik gewonnen. Die Gittersensortechnik, mit der detaillierte Informationen über die Phasengrenzfläche gewonnen werden können, wurde in adiabaten Wasser-Luft-Experimenten sowie Kondensations- und Druckentlastungsexperimenten in einem großen DN200-Rohr eingesetzt. Umfangreiche Datenbasen mit hoher Qualität stehen im Ergebnis des Vorhabens zur Verfügung. Die Technologie für die schnelle Röntgentomographie, die Messungen ohne Strömungsbeeinflussung ermöglicht, wurde weiter entwickelt und in einer ersten Messserie erfolgreich eingesetzt. Hochaufgelöste Daten wurden auch in Experimenten zu verschiedenen Strömungssituationen (z.B. Gegenstrombegrenzung) in einem Modell des heißen Strangs eines Druckwasserreaktors gewonnen. Für die Wasser-Dampf-Experimente bei Drücken von bis zu 5 MPa wurde dabei erstmals die neu entwickelte innovative Drucktanktechnologie eingesetzt. Zur Ertüchtigung von CFD-Codes für Zweiphasenströmungen wurde das Inhomogene MUSIG-Modell für Phasenübergänge in Kooperation mit ANSYS erweitert und anhand der o.g. TOPFLOW-Experimente validiert. Außerdem erfolgten Verbesserungen u.a. für die Turbulenzmodellierung in Blasenströmungen sowie Simulationen zur Validierung der Modelle für Blasenkräfte und Blasenkoaleszenz und -zerfall. Ein wesentlicher Fortschritt wurde bei der Modellierung freier Oberflächen durch die Verallgemeinerung des AIAD-Modells erreicht. Die am Heißstrangmodell ermittelten Flut¬kurven können unter Nutzung dieses Modells in guter Übereinstimmung berechnet werden.

The Institute of Radiochemistry (IRC) is one of the seven institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). The research activities are fully integrated into the “Nuclear Safety Research Program” of the Helmholtz Association and focused on the topic “Safety of Nuclear Waste Disposal”. The research objectives are to generate better process understanding and data for the long-term safety analysis of a nuclear waste disposal in the deep geological underground. A better knowledge about the dominating processes essential for radionuclide (actinide) mobilization and immobilization on the molecular level is needed for the assessment of the macroscopic processes which determine the transport and distribution of radioactivity in the environment. Special emphasis is put on the biological mediated transport of long-lived radionuclides in the geosphere and their interaction with different biosystems like biota and human organism for a better calculation of environmental and health risks. Advanced knowledge is needed for description of the processes dominating at the interfaces between geo- and bio-systems related to the distribution of long-lived radionuclides in various bio-systems along the food chain.

Self-organization of regular surface pattern under ion beam erosion was described in detail by Navez in 1962. Several years later in 1986 Bradley and Harper (BH) published the first self-consistent theory on this phenomenon based on the competition of surface roughening described by Sigmund’s sputter theory and surface smoothing by Mullins-Herring diffusion. Many papers that followed BH theory introduced other processes responsible for the surface patterning e.g. viscous flow, redeposition, phase separation, preferential sputtering, etc. The present understanding is still not sufficient to specify the dominant driving forces responsible for self-organization. 3D atomistic simulations can improve the understanding by reproducing the pattern formation with the detailed microscopic description of the driving forces. 2D simulations published so far can contribute to this understanding only partially. A novel program package for 3D atomistic simulations called trider (TRansport of Ions in matter with DEfect Relaxation), which unifies full collision cascade simulation with atomistic relaxation processes, has been developed. The collision cascades are provided by simulations based on the Binary Collision Approximation, and the relaxation processes are simulated with the 3D lattice kinetic Monte-Carlo method. This allows, without any phenomenological model, a full 3D atomistic description on experimental spatiotemporal scales. Recently discussed new mechanisms of surface patterning like ballistic mass drift or the dependence of the local morphology on sputtering yield are inherently included in our atomistic approach. The atomistic 3D simulations do not depend so much on experimental assumptions like reported 2D simulations or continuum theories. The 3D computer experiments can even be considered as ’cleanest’ possible experiments for checking continuum theories. This work aims mainly at the methodology of a novel atomistic approach, showing that: (i) In general, sputtering is not the dominant driving force responsible for the ripple formation. Processes like bulk and surface defect kinetics dominate the surface morphology evolution. Only at grazing incidence the sputtering has been found to be a direct cause of the ripple formation. Bradley and Harper theory fails in explaining the ripple dynamics because it is based on the second-order-effect ‘sputtering’. However, taking into account the new mechanisms, a ‘Bradley-Harper equation’ with redefined parameters can be derived, which describes pattern formation satisfactorily. (ii) Kinetics of (bulk) defects has been revealed as the dominating driving force of pattern formation. Constantly created defects within the collision cascade, are responsible for local surface topography fluctuation and cause surface mass currents. The mass currents smooth the surface at normal and close to normal ion incidence angles, while ripples appear first at θ ≥ 40°. The evolution of bimetallic interfaces under ion irradiation is another application of trider described in this thesis. The collisional mixing is in competition with diffusion and phase separation. The irradiation with He+ ions is studied for two extreme cases of bimetals: (i) Irradiation of interfaces formed by immiscible elements, here Al and Pb. Ballistic interface mixing is accompanied by phase separation. Al and Pb nanoclusters show a self-ordering (banding) parallel to the interface. (ii) Irradiation of interfaces by intermetallics forming species, here Pt and Co. Well-ordered layers of phases of intermetallics appear in the sequence Pt/Pt3Co/PtCo/PtCo3/Co. The trider program package has been proven to be an appropriate technique providing a complete picture of mixing mechanisms.

The objective of this project was the study of basic interaction processes in the systems actinide - clay organics - aquifer and actinide - natural clay - clay organics - aquifer. Thus, complexation, redox, sorption and diffusion studies were performed. To evaluate the influence of nitrogen, phosphorus and sulfur containing functional groups of humic acid (HA) on the complexation of actinides in comparison to carboxylic groups, the Am(III) and U(VI) complexation by model ligands was studied by UV-Vis spectroscopy and TRLFS. The results show that Am(III) is mainly coordinated via carboxylic groups, however, probably stabilized by nitrogen groups. The U(VI) complexation is dominated by carboxylic groups, whereas nitrogen and sulfur containing groups play a minor role. Phosphorus containing groups may contribute to the U(VI) complexation by HA, however, due to their low concentration in HA they play only a subordinate role compared to carboxylic groups. Applying synthetic HA with varying sulfur contents (0 to 6.9 wt.%), the role of sulfur functionalities of HA for the U(VI) complexation and Np(V) reduction was studied. The results have shown that sulfur functionalities can be involved in U(VI) humate complexation and act as redox-active sites in HA for the Np(V) reduction. However, due to the low content of sulfur in natural HA, its influence is less pronounced. In the presence of carbonate, the U(VI) complexation by HA was studied in the alkaline pH range by means of cryo-TRLFS (-120°C) and ATR FT-IR spectroscopy. The formation of the ternary UO2(CO3)2HA(II)4− complex was detected. The complex formation constant was determined with log β0.1 M = 24.57 ± 0.17. For aqueous U(VI) citrate and oxalate species, luminescence emission properties were determined by cryo-TRLFS and used to determine stability constants. The existing data base could be validated. The U(VI) complexation by lactate, studied in the temperature range 7 to 65°C, was found to be endothermic and entropy-driven. In contrast, the complex stability constants determined for U(VI) humate complexation at 20 and 40°C are comparable, however, decrease at 60°C. For aqueous U(IV) citrate, succinate, mandelate and glycolate species stability constants were determined. These ligands, especially citrate, increase solubility and mobility of U(IV) in solution due to complexation. The U(VI) sorption onto crushed Opalinus Clay (OPA, Mont Terri, Switzerland) was studied in the absence and presence of HA or low molecular weight organic acids, in dependence on temperature and CO2 presence using OPA pore water as background electrolyte. Distribution coefficients (Kd) were determined for the sorption of U(VI) and HA onto OPA with (0.0222 ± 0.0004) m3/kg and (0.129 ± 0.006) m3/kg, respectively. The U(VI) sorption is not influenced by HA (50 mg/L), however, decreased by low molecular weight organic acids (> 1×10-5 M), especially by citrate and tartrate. With increasing temperature, the U(VI) sorption increases both in the absence and in the presence of clay organics. The U(VI) diffusion in compacted OPA is not influenced by HA at 25 and 60°C. Predictions of the U(VI) diffusion show that an increase of the temperature to 60°C does not accelerate the migration of U(VI). With regard to uranium-containing waste, it is concluded that OPA is suitable as host rock for a future nuclear waste repository since OPA has a good retardation potential for U(VI).

A generalized model for bubble coalescence and breakup has been developed, which is based on a comprehensive survey of existing theories and models. One important feature of the model is that all important mechanisms leading to bubble coalescence and breakup in a turbulent gas-liquid flow are considered. The new model is tested extensively in a 1D Test Solver and a 3D CFD code ANSYS CFX for the case of vertical gas-liquid pipe flow under adiabatic conditions, respectively. Two kinds of extensions of the standard multi-fluid model, i.e. the discrete population model and the inhomogeneous MUSIG (multiple-size group) model, are available in the two solvers, respectively. These extensions with suitable closure models such as those for coalescence and breakup are able to predict the evolution of bubble size distribution in dispersed flows and to overcome the mono-dispersed flow limitation of the standard multi-fluid model. For the validation of the model the high quality database of the TOPFLOW L12 experiments for air-water flow in a vertical pipe was employed. A wide range of test points, which cover the bubbly flow, turbulent-churn flow as well as the transition regime, is involved in the simulations. The comparison between the simulated results such as bubble size distribution, gas velocity and volume fraction and the measured ones indicates a generally good agreement for all selected test points. As the superficial gas velocity increases, bubble size distribution evolves via coalescence dominant regimes first, then breakup-dominant regimes and finally turns into a bimodal distribution. The tendency of the evolution is well reproduced by the model. However, the tendency is almost always overestimated, i.e. too much coalescence in the coalescence dominant case while too much breakup in breakup dominant ones. The reason of this problem is discussed by studying the contribution of each coalescence and breakup mechanism at different test points. The redistribution of the gaseous phase from the injection position at the pipe wall to the whole cross section is overpredicted by the Test Solver especially for the test points with high superficial gas velocity. Besides the models for bubble forces, the simplification of the Test Solver to a 1D model has an influence on the redistribution process. Simulations performed using CFX show that a considerable improvement is achieved with comparison to the results delivered by the standard closure models. For the breakup-dominant cases, the breakup rate is again overestimated and the contribution of wake entrainment of large bubbles is underestimated. Furthermore, inlet conditions for the liquid phase, bubble forces as well as turbulence modeling are shown to have a noticeable influence, especially on the redistribution of the gaseous phase.

Der Reaktordruckbehälter (RDB) zählt zu den nicht auswechselbaren Komponenten eines Kernkraftwerkes (KKW). Durch die hohen Neutronen- und Gammaflüsse ist er beschleunigten Alterungsprozessen unterworfen, welche die Lebensdauer eines KKW bestimmen könnten. So haben neben der chemischen Zusammensetzung des RDB-Stahls vor allem die Strahlungsparameter (Neutronen- und Gammafluenzen und deren Spektren) Auswirkungen auf die Versprödungseigenschaften des RDB. Für einen sicheren Betrieb eines KKW ist es daher sehr wichtig, die mögliche Änderung des Materialzustandes vom RDB im Voraus bewerten zu können. Die sogenannten Voreilprobenprogramme gehören deshalb zu den wichtigsten Überwachungsmaßnahmen im KKW. Mit ihnen kann die Restlebensdauer des RDB realistisch und zuverlässig beurteilt werden. In dieser Arbeit werden, neben der Bestimmung der Fluenzen an sich, auch Auswirkungen auf den Teilchenfluss in den Voreilproben, wie zum Beispiel die verschiedenen geometrischen Positionen, untersucht. Damit können mögliche Unsicherheiten bei der Bestimmung der realen Fluenzwerte abgeschätzt werden. Die Berechnungen wurden sowohl mit dem Code TRAMO als auch mit dem Code DORT durchgeführt. Die berechneten Ergebnisse wurden an Aktivierungsmonitoren, die an der RDBAußenoberfläche des KKW Kola, Unit 3 (WWER-440/213), bestrahlt wurden, überprüft. Hauptsächlich kamen Aktivierungsmonitore mit den Reaktionen 54Fe(n,p)54Mn und 58Ni(n,p)58Co zum Einsatz. Die Aktivitätsmessungen wurden vom russischen Partner, dem „Scientific and Engineering Centre for Nuclear and Radiation Safety“ (SEC NRS) durchgeführt. Es konnte gute Übereinstimmung sowohl zwischen den deterministischen und den stochastischen Berechnungsergebnissen als auch zwischen den berechneten und gemessenen Ergebnissen erzielt werden. Die durchschnittliche Differenz zwischen gemessenen und berechneten Werten betrug nur 5%. Ein Einfluss der Bestrahlungskanäle und der Versteifungsrippen der Kernumfassung auf die Monitoraktivität konnte festgestellt werden. Für die Voreilproben im Bereich des Flussmaximums wurden für den Neutronenfluss E> 0.5 MeV ein Mittelwert von rund 2.45*1012 Neutronen/cm2 berechnet. Dabei können die Unterschiede in Abhängigkeit von der Ausrichtung der Proben zum Reaktorkern bis zu 20% betragen. Abweichungen bis zu 10% können durch die Änderung der Position der Bestrahlungskapseln im Kanal entstehen. Auf Basis dieser Rechnungen wurden die Voreilfaktoren der Bestrahlungsproben bestimmt. Bei mittleren Zykluslängen würde die „End of Life“-Fluenz in den Bestrahlungsproben bereits nach 2 Jahren erreicht werden. Der berechnete maximale Gammafluss beträgt rund 3.4*1012 g/cm2s für E > 1.0 MeV und rund 8.4*1012 g/cm2s für E > 0.5 MeV, wobei der größte Anteil des Flusses (rund 97%) aus Neutronenreaktionen stammt. Damit sind die Gammaflüsse in den Proben zwei bis drei Mal so groß wie die der Neutronen. Trotzdem spielt die Materialschädigung durch die Gammastrahlung eine untergeordnete Rolle, da die DPAQuerschnitte (displacement per atom) von Gammas um etwa zwei bis drei Größenordnungen kleiner sind. Des Weiteren wurde untersucht, ob mögliche Ausheilprozesse durch zu hohe Temperaturen in den Bestrahlungsproben stattfinden könnten. Zu diesem Zweck wurde der Energieeintrag in den Bestrahlungsproben basierend auf den berechneten Teilchenflüssen bestimmt und mit einfachen thermohydraulischen Modellen die mögliche Aufheizung ermittelt. Eine Temperaturerhöhung von rund 20 K wurde mit einem konservativen Ansatz berechnet. Unter vergleichsweise realistischen Bedingungen reduzierte sich die Aufheizung auf unter 5 K. / Reactor pressure vessels (RPV) are non-restorable equipment and their lifetime may restrict the nuclear power plant-life as a whole. Surveillance specimen programs for RPV materials are among the most important measures of in-service inspection pro-grams that are necessary for realistic and reliable assessment of the RPV residual lifetime. In addition to the chemical composition of the RPV steel, the radiation pa-rameters (neutron and gamma fluences and spectra) have the most important impact on the RPV embrittlement characteristics. In this work, different geometric positions which have influence on the radiation conditions of the samples are investigated. Thus, the uncertainties can be determined in the fluence values of surveillance specimens. The fluence calculations were carried out by the codes TRAMO and DORT. This study was accompanied by ex-vessel neutron dosimetry experiments at Kola NPP, Unit 3 (VVER-440/213), which provide the basis for validation of calculated neutron fluences. The main neutron-activation monitoring reactions were 54Fe(n,p)54Mn and 58Ni(n,p)58Co. The activity measurements were carried out by “Scientific and Engineering Centre for Nuclear and Radiation Safety (SEC NRS). Good agreement between the deterministic and stochastic calculation results as well as between the calculations and the ex-vessel measurements was found. The aver-age difference between measured and calculated values is 5%. The influence of the channels for surveillance specimens and the shielding effect of a baffle rib on the monitors and on the Monte-Carlo calculated results was studied. For the surveillance specimens in the maximum of the flux, an average flux of around 2.45 * 1012 neutrons/cm2 was calculated for the neutron flux E> 0.5 MeV. The differences in the surveillance specimens could be up to 20% depending on the direction to the core. Discrepancies up to 10% can be caused by the change of the position of the capsules in the irradiation channel. Based on these calculations the lead factor of specimens was determined. The maximum fluence of RPV may be achieved after two cycles. The calculated maximum gamma flux is around 3.4 * 1012 g/cm2s for E> 1.0 MeV and around 8.4 * 1012 g/cm2s for E> 0.5 MeV, with the largest part of the flux (around 97%) from the neutron reactions. The gamma fluxes in the surveillance specimens are two to three times bigger than the neutron fluxes. Nevertheless, the material damage by the gamma radiation is very small, because the dpa (displacement per atom) cross sections of gamma rays are about two to three orders of magnitude smaller. In order to exclude the possibility of healing effects of the samples due to excessive temperatures, the heat release in the surveillance specimens was determined based on the calculated gamma fluences. The analytic treatment of the heat conduction equation and simplified SS geometries were adopted to calculate the range of tem-peratures to be expected. The temperature increase of 20 K above the inlet coolant temperature was estimated using a conservative approach. Under comparatively re-alistic conditions, the heating was reduced to less than 5 K.